當前,溫室效應和能源短缺已成為全球面臨的緊迫問題,CH4-CO2重整技術(shù)可以將兩種強效的溫室氣體（CH4/CO2）轉(zhuǎn)化為有價值的合成氣（H2/CO）,用于清潔能源的生產(chǎn)。Ni基催化劑因成本適中且易得而被廣泛應用于CH4-CO2重整反應研究,但其活性和穩(wěn)定性仍不能滿足工業(yè)應用的要求。因此,急需探索提高Ni基催化劑重整性能的新策略。鈣鈦礦材料因具有高熱穩(wěn)定性、良好的氧遷移率和獨特的氧化還原性能等性質(zhì),在特定的反應體系中表現(xiàn)出良好的催化性能。因此,本論文嘗試基于鈣鈦礦材料,負載Ni,制備新型高效的重整催化劑,并對催化劑的構(gòu)-效關(guān)系進行了相應的探索。本文首先簡單考察了 LaAlO3鈣鈦礦載體制備方法的影響,隨后詳細研究了不同量的堿土金屬（Mg,Ca）取代LaAlO3中的A位元素,并在Ca取代的催化劑體系基礎上,重點研究了活性金屬Ni負載量的影響。同時,采用N2吸附、X-射線衍射（XRD）、透射電子顯微鏡（TEM）、能量色散X-射線譜法（EDX）、熱重/差式掃描量熱分析（TG/DSC）、氫氣程序升溫還原（H2-TPR）、二氧化碳程序升溫脫附（CO2-TPD）以及X-射線光電子能譜（XPS）等表征... 

【文章頁數(shù)】：109 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
符號說明
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 二氧化碳的化工利用
        1.2.1 二氧化碳的來源
        1.2.2 二氧化碳的轉(zhuǎn)化
    1.3 甲烷的化工利用
        1.3.1 甲烷水蒸氣重整
        1.3.2 甲烷部分氧化
        1.3.3 甲烷二氧化碳重整
    1.4 CH_4-CO_2重整研究進展
        1.4.1 熱力學分析
        1.4.2 催化劑設計
        1.4.3 反應機理研究
    1.5 鈣鈦礦材料概述
        1.5.1 結(jié)構(gòu)特性
        1.5.2 催化應用
        1.5.3 常見制備方法
    1.6 本論文研究意義與內(nèi)容
        1.6.1 研究意義
        1.6.2 研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料
    2.2 實驗儀器
    2.3 催化劑制備
        2.3.1 LaAlO_3載體的制備
        2.3.2 La_(1-x)X_xAlO_(3-δ)(X=Mg,Ca)載體的制備
        2.3.3 LaAl_(0.8)Mg_(0.2)O_(2.9)載體的制備
        2.3.4 Ni/perovskite催化劑的制備
        2.3.5 LaNiO_3催化劑的制備
    2.4 表征技術(shù)
        2.4.1 N_2吸附
        2.4.2 X-射線衍射(XRD)
        2.4.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.4.4 能量色散X-射線譜法(EDX)
        2.4.5 熱重/差式掃描量熱分析(TG/DSC)
        2.4.6 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.7 二氧化碳程序升溫脫附(CO_2-TPD)
        2.4.8 X-射線光電子能譜(XPS)
    2.5 催化性能評價
第三章 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化劑在CH_4-CO_2重整中的性能研究
    3.1 引言
    3.2 LaAlO_3載體的制備方法結(jié)果與討論
        3.2.1 制備方法對催化性能的影響
        3.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
    3.3 Ni/La_(1-x)Mg_xAlO_(3-δ)催化劑實驗結(jié)果與討論
        3.3.1 Mg取代含量的影響
        3.3.2 Mg取代對Ni/LaAlO_3重整催化性能的影響
    3.4 小結(jié)
第四章 Ni/La_(1-x)Ca_xAlO_(3-δ)催化劑在CH_4-CO_2重整中的性能研究
    4.1 引言
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 催化性能考察
        4.2.2 催化劑結(jié)構(gòu)表征
    4.3 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 創(chuàng)新點
    5.3 展望
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學術(shù)論文
作者和導師簡介
附件


【參考文獻】：
期刊論文
[1]甲烷與二氧化碳重整制合成氣Ni與Co基催化劑的研究進展[J]. 趙云鵬,劉曉婷,蔡宇翾,鄭永杰,田景芝,鄭鐘植.  應用化工. 2018(10)
[2]甲烷二氧化碳重整制合成氣鈷基催化劑[J]. 盧君穎,郭禹,劉其瑞,韓廣智,王周君.  化學進展. 2017(12)
[3]Ni基甲烷二氧化碳重整催化劑研究進展[J]. 王明智,張秋林,張騰飛,王一茹.  化工進展. 2015(08)
[4]Effect of Ni loadings on the activity and coke formation of MgO-modified Ni/Al2O3 nanocatalyst in dry reforming of methane[J]. Zahra Alipour,Mehran Rezaei,Fereshteh Meshkani.  Journal of Energy Chemistry. 2014(05)
[5]低碳時代我國加快天然氣利用的機遇分析與發(fā)展建議[J]. 胡杰,李振宇,黃格省.  化工進展. 2013(10)
[6]甲烷催化部分氧化制合成氣研究新進展[J]. 余長林,周曉春.  天然氣化工（C1化學與化工）. 2011(05)



本文編號：3651434