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過渡金屬(Co, Ni, Mo)催化木質(zhì)素解聚研究

發(fā)布時間:2022-02-15 01:25
  利用自然界唯一含有苯環(huán)結(jié)構(gòu)的可再生綠色資源木質(zhì)素制備芳香族小分子化學(xué)品可降低現(xiàn)代工業(yè)對石油化工產(chǎn)品的依賴性,緩解因?yàn)槭唾Y源枯竭可能造成的資源短缺等困境。木質(zhì)素分子內(nèi)具有的大量β-O-4鍵使得近年來通過催化手段斷裂β-O-4鍵來獲取芳香族化合物或生物燃油成為木質(zhì)素有效利用及生物質(zhì)全組分高效利用的重點(diǎn)。本論文針對目前木質(zhì)素解聚過程中存在的一些困難和不足,采用新型的過渡金屬催化劑及乳液反應(yīng)體系,考察了木質(zhì)素及其模型化合物的氧化解聚和加氫解聚反應(yīng)活性。此外,我們還對木質(zhì)纖維素在復(fù)合離子液體對中的解聚過程進(jìn)行動力學(xué)分析和建模,以期依據(jù)模型及擬合數(shù)據(jù)對連續(xù)操作過程中各操作因素的影響進(jìn)行預(yù)判。論文的主要內(nèi)容包括以下幾點(diǎn):1選取單分散Co-N-C(金屬鈷原子單分散的氮摻雜碳負(fù)載型催化劑)為催化劑,考察了木質(zhì)素β-O-4模型化合物在該催化劑作用下的氧化解聚性能,并對反應(yīng)條件進(jìn)行了篩選。首先,甲醇被認(rèn)為是最佳的反應(yīng)溶劑。這與底物在甲醇中的溶解度高,并能作為反應(yīng)物與過程中生成的苯甲酸發(fā)生酯化反應(yīng),推動反應(yīng)向正方向進(jìn)行相關(guān)。其次,我們比較了以類似方法合成的Ni-N-C、Mn-N-C、Cu-N-C催化劑,金屬... 

【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:142 頁

【學(xué)位級別】:博士

【部分圖文】:

過渡金屬(Co, Ni, Mo)催化木質(zhì)素解聚研究


生物質(zhì)乙醇的兩種生產(chǎn)煉制過程示意圖

示意圖,木質(zhì)素,方式,示意圖


第一章 緒論木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì)與植物來源、植株中的不同部位、木質(zhì)素的提法以及后處理方法的不同而有所差異[20, 21]。根據(jù)木質(zhì)素的提取方式、結(jié)構(gòu)生木質(zhì)素的差異以及木質(zhì)素中是否引入其他雜原子等方面可以將木質(zhì)素的進(jìn)行分類。圖 1-2 展示了通過不同方式從生物質(zhì)中提取木質(zhì)素所用的主要、方法以及部分木質(zhì)素的代表性的結(jié)構(gòu)片段[22]。

代表性,結(jié)構(gòu)示意圖,木質(zhì)素,混合溶液


素加入乙醇與水(1:1)的混合溶液中,再加熱至 175-19程中,木質(zhì)素能溶于上述混合溶液且糖類物質(zhì)能水解產(chǎn)生溶木質(zhì)素在提取過程中能很好的保留木質(zhì)素分子內(nèi)的 β法獲得的木質(zhì)素結(jié)構(gòu)與生物體中木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)最為接近有機(jī)溶木質(zhì)素為反應(yīng)底物來探究木質(zhì)素解聚過程的機(jī)理素的結(jié)構(gòu)是一種由甲氧基丙苯結(jié)構(gòu)組成的三維非晶聚合物。雖然結(jié)構(gòu)部位以及提取方法的不同而存在一定的差異,但不相似的結(jié)構(gòu)單元[21, 22]。木質(zhì)素大分子結(jié)構(gòu)中含有三種主基苯基結(jié)構(gòu)(H 型)、愈創(chuàng)木基結(jié)構(gòu)(G 型)以及紫丁香(圖 1-3)。

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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本文編號:3625632

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