芳香醇是一種重要的有機染料和醫(yī)藥中間體,通過催化氫化芳香酮來制備具有高附加值的芳香醇,不僅符合綠色化學(xué)的發(fā)展觀念,而且也具有很高的經(jīng)濟價值。納米多孔鈀（PdNPore）催化劑是一種自支撐無載體的,擁有大比表面積和高孔隙率的多相催化劑,同時在其內(nèi)部擁有三維雙連續(xù)的獨特立體結(jié)構(gòu)。無負(fù)載、易制備、易回收和易重復(fù)利用的特點,使其表現(xiàn)出良好的催化穩(wěn)定性。本文以納米多孔鈀（PdNPore）為催化劑,氫氣為氫源,在無堿無添加劑的溫和條件下實現(xiàn)了芳香酮化合物到芳香醇的選擇性加氫還原。通過對反應(yīng)溫度、催化劑用量、反應(yīng)時長、溶劑種類和氫氣壓力的篩選優(yōu)化,確定了反應(yīng)的最優(yōu)條件:反應(yīng)溫度為30oC,氫氣壓力為1 atm,溶劑為無水甲醇,反應(yīng)時間為20 h,催化劑用量為5 mol%。在此條件下,各種芳香酮類化合物均能順利發(fā)生反應(yīng),生成相應(yīng)的芳香醇類化合物,其產(chǎn)率在93?99%之間,該催化體系對甲基、甲氧基、羥基等各種官能團都具有非常好的兼容性。納米多孔鈀在重復(fù)使用10次以后,催化活性基本保持不變。此外,通過電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP）進行測試,結(jié)果顯示納米多孔鈀未浸出,進一步證明該催化劑的穩(wěn)定性。 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

納米多孔鈀催化劑制備過程示意圖

(1)N2吸脫附表征:首先取0.1 g的PdNPore(預(yù)處理:130oC抽真空6 h)。用Quantanchrome auto iQ型物理吸附儀進行N2吸脫附測試。由圖3.1可知該吸附等溫線是IV型等溫線,可見PdNPore催化劑屬于介孔結(jié)構(gòu)。通過BET(Brunauer-Emmett-Teller)計算方法可得比表面積為50 m2·g-1。由圖3.2,用DFT(Density Functional Theory)計算孔徑[78],PdNPore催化劑孔徑約為3.6 nm左右。圖3.2納米多孔鈀的孔徑分布曲線

圖3.1納米多孔鈀的N2吸脫附曲線(2)結(jié)構(gòu)表征:使用掃描電子顯微鏡(日本日立公司SU8220型)對PdNPore的結(jié)構(gòu)形貌進行分析(圖3.3a),顯而易見PdNPore呈現(xiàn)海綿狀,在整個材料中存在很多的孔,其中分布著均勻的孔道和韌帶。通過EDS能譜分析可知(圖3.3b),PdNPore在經(jīng)過去合金化過程之后,還是有微量的Al存在,根據(jù)原子比,去合金之后的納米多孔鈀催化劑是Pd88Al12。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號：3622639