本文以工業(yè)硫酸錳為前驅(qū)體,通過(guò)沉淀、洗滌、擠出、煅燒步驟批量制備了高活性顆粒狀低溫MnOx脫硝催化劑（Φ5×30 mm）,并探索其在低硫高濕煙氣及含硫煙氣兩種煙氣環(huán)境的脫硝應(yīng)用。1.在天然氣冷熱電三聯(lián)供（CCPH）的高濕低含硫煙氣開展應(yīng)用示范,在入口 NOx濃度850-1000 mg/m3、床層溫度145-175℃、空速4405 h-1工況條件下,脫硝率達(dá)到87.88-97.47%,連續(xù)運(yùn)行1180 h后脫硝效率有約3%的微弱衰減。對(duì)長(zhǎng)周期運(yùn)行后催化劑進(jìn)行取樣,進(jìn)行XRD,BET、SEM和XPS表征及活性測(cè)試。結(jié)果表明:該催化劑在高濕煙氣長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行中發(fā)生了一定程度的晶型轉(zhuǎn)變,顆粒燒結(jié)、尺寸變大、比表面積降低及化學(xué)吸附氧減少,導(dǎo)致其脫硝活性降低。2.針對(duì)結(jié)構(gòu)劣化導(dǎo)致的活性衰減,從材料合成出發(fā),制備復(fù)合氧化物CeaMnbOx催化劑及其水熱劣化、高溫老化樣品,并對(duì)其進(jìn)行活性評(píng)價(jià)及表征。結(jié)果表明:氧化鈰摻雜可一定程度上降低老化樣品的活性衰減,阻止高溫、高濕環(huán)境下催化劑發(fā)生晶型轉(zhuǎn)變、比表面積降低及化學(xué)吸附氧減少等結(jié)構(gòu)劣化,改善了催化劑結(jié)構(gòu)的熱穩(wěn)定性與水熱穩(wěn)定性。因此該錳基催化劑在130-200℃... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)院大學(xué)(中國(guó)科學(xué)院過(guò)程工程研究所)北京市

【文章頁(yè)數(shù)】：91 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１本論文框架結(jié)構(gòu)??Ｆｉｇ?１．１?Ｔｈｅ?ｆｒａｍｅ?ｓｔｕｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ｔｈｉｓ?Ｉｈｅｓｉｓ??

?第２章低溫ＭｎＯ，顆粒催化劑的制備及低硫煙氣中的脫硝工程應(yīng)用???ＮＯ?Ｃｏｎｖ．＝…〇］＾。丨「〇］謙?ｘ?１００％?．．．（１）??２．１．４顆粒ＭｎＯＡ催化劑的中試試驗(yàn)??２．１．４．１中試試驗(yàn)條件??屮試試驗(yàn)是冷熱電三聯(lián)供系統(tǒng)中天然氣發(fā)電機(jī)組燃燒后煙氣，進(jìn)口煙氣屮??Ｓ０２濃度＜１０ｍｇ／Ｎｍ３、水蒸氣含量約２５ｖｏｌ．％、進(jìn)Ｕ煙氣溫度在１３０？１７０ｏＣ、進(jìn)??Ｕ?ＮＯ．ｖ濃度?６５０￣１０００?ｍｇ／ｍ３?范圍，煙氣量?２５００？４８００?Ｎｍ３／ｈ。??２．１．４．２中試試驗(yàn)裝置??顆粒催化劑ＭｎＣ＾－３５０在ＣＣＨＰ系統(tǒng)脫硝裝置照片及工藝流程如圖２．１?ａ－ｂ??所Ａ。脫硝單元由氨氣制備系統(tǒng)、氣體均布系統(tǒng)、脫硝反應(yīng)器、動(dòng)力系統(tǒng)組成。??脫硝反應(yīng)器內(nèi)部放置可拆卸鐵蜂Ｍ隔板，催化劑分為三層填裝（塤裝詰：１．１噸、??０．９０８?ｍ３）。氨氣制備系統(tǒng)是將碳酸氫銨溶液在蒸發(fā)器中與煙氣進(jìn)行熱交換，鼠??氣與水分離后，直接送入反應(yīng)煙逍內(nèi)與煙氣進(jìn)行浞合；ＭＪＳ及煙氣流蜇控制迎過(guò)??調(diào)節(jié)碳銨濃度、泵流貴以及風(fēng)機(jī)頻率實(shí)現(xiàn)。??丨＾＾?１?—?力Ｇｆ??Ｗｉ?：專－??＾?Ｉ?ｗ?ｒ８＂ｂ＊??－ｆｉｌｌ：??（ａ）?（ｂ）??圖２．１冷熱電三聯(lián)供系統(tǒng)煙氣脫硝裝置照片（ａ）與工藝流程圖（ｂ）??Ｆｉｇ?２．１?Ｔｈｅ?ｐｉｃｔｕｒｅ?ｏｆ?ｄｅｎｉｔｒａｔｉｏｎ?ｄｅｖｉｃｅ?ｆｒｏｍ?ＣＣＩＩＰ?（ａ）?ａｎｄ?ｔｈｅ?ｃｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇ?ｐｒｏｃｅｓｓ??ｆｌｏｗ?ｄｉａｇｒａｍ?（ｂ）．??１７??

?第２章低溫ＭｎＯｔ顆粒催化劑的制備及低硫煙Ｈ中的脫硝工稈應(yīng)用???２．２顆粒ＭｎＯｖ催化劑結(jié)構(gòu)特征??顆粒催化劑（ＭｎＯ，－３５０）材料的結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)如圖２．２Ａ－Ｄ所示。山圖２．２??Ａ的ＸＲＤ圖可知，催化劑在２０?＝３７．１２°、４２．４０°、５６．０３°和６６．７６°處有少量稍弱??的特征Ｍｎ０２峰；表明該催化劑中１＾１１（＼大多處于非晶態(tài)。圖２．２Ｂ中所示的ＴＧ??丨丨丨丨線表明，２５０?－?５５０?°Ｃ的失重臺(tái)階可能是山于氧化錳物種焙丨龍過(guò)程屮價(jià)態(tài)和??Ｍｎ／Ｏ比例變化所致，８００°Ｃ左右的失重為微量硫酸錳的失重。圖２．２Ｃ中Ｎ２Ｋ??附－解吸等溫線顯示催化劑結(jié)構(gòu)為典型的帶有Ｈ３滯回環(huán)ＩＶ型等溫線，表面積為??１０８．５?ｍ２／ｇ，典型介孔結(jié)構(gòu)（孔容０．３６６３?ｃｍ３／ｇ）（丨冬?１?２．２?Ｄ）。綜合ｈ述表征結(jié)??果，所制備的顆粒Ｍｎ〇Ｊ崔化劑具有非晶態(tài)無(wú)定形結(jié)構(gòu)和較大的比農(nóng)面積，將有??利丁？催化活性位的暴露和低溫脫硝活性的提升。??□?ＭｎＯ，?Ａ??Ａ?１００?■?Ｂ??Ｊ?ＭｎＯｘ－５５０?＼?ＭｉｉＯｘ－３５０??Ｉ?８５＇?Ｖ?ｖ＿??■?Ｌ?醫(yī)１?■?■?－?Ｉ?＿ｌ?Ｉ，■?？?■」■?Ｊ、ｌ?Ｉ?■?Ｉ?．?１?．?ｔ?．?｜?．?？?．?｜?．?１?．?ｔ?．??１０?２０?３０?－１０?５０?６０?？０?ＳＯ?９０?１００?２００?．＇００?１００?５?０?０?６００?ＴＯＯ?８００?０００??２０／＾°）?Ｔｅｍｐ．?（Ｃ?ｄ）??ｊ?＾？｜?＾??｜?ｌ?’?ｉ?廣、、??Ｉ?Ｍｕ〇Ｘ－３５０?Ｉ?—ａ＿??＂＂?Ｍ

【參考文獻(xiàn)】：
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