發(fā)布時間：2022-01-19 10:02

　　隨著國際海事組織對船舶大氣污染物排放監(jiān)督管理、全球船用燃油限硫令實施方案、內(nèi)河綠色船舶規(guī)范等方面的重視,開發(fā)綠色環(huán)保材料勢在必行,其中新型環(huán)保分子篩,如SUZ-4和ZSM-35因具有節(jié)能減排的催化應用成為了關注的焦點。SUZ-4分子篩是具有強B酸位的新型微孔硅鋁沸石,主要應用于NO/NOx轉化和甲醇氣相脫水生產(chǎn)二甲醚等催化領域。ZSM-35分子篩是一種具有FER拓撲結構的高硅型人工合成的沸石分子篩,具體應用于聚合、裂化和異構化等催化過程。因此本文希望通過探究SUZ-4的制備與ZSM-35分子篩的綠色合成來達到環(huán)保的目的。通過考察5種鋁源（如:擬薄水鋁石、進口氫氧化鋁、硫酸鋁、硝酸鋁和三異丙醇鋁）和4種硅源（如:Ludox-AS-40、AS-40、國產(chǎn)SI-30和工業(yè)級SI-30）,發(fā)現(xiàn)以工業(yè)SI-30作為硅源,異丙醇鋁作為鋁源可得到高結晶度的SUZ-4分子篩。通過研究SiO2/Al2O3、TEAOH/SiO2、KOH/SiO2 以及 H2O/SiO2 對合成 SUZ-4 分子篩的影響,發(fā)現(xiàn)當體系中這些組分處于合理范圍時才可成功合成相應的分子篩。另外,本文還研究了無模板無晶種法合成ZSM... 

【文章來源】：大連海事大學遼寧省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：72 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１?（ａ）?Ｔ０４四面體；（ｂ）共氧原子的Ｔ０４四面體??Ｆｉｇ．?１．１?（ａ）?Ｔ〇４?ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ；?（ｂ）Ｔ〇４?ｔｅｔｒａｈｅｄｒｏｎ?ｗｉｔｈ?ｃｏｍｍｏｎ?ｏｘｙｇｅｎ?ａｔｏｍｓ??

?大連海事大學碩士學位論文???Ａ?口?〇?〇?〇??３ｉ５＞?４＜７１?）?６（５１?）?８（２４?＾?１２｛?５＞??Ｘ?節(jié)?＠?〇??４Ｓ－５＜２ｌ?４－４（４?？?６－６｛?１０？?８－ｇ｛?３?＞??Ｃ／?ＸＸ＊?Ａ??－？－Ｍ?１３）?４－［ｌ?１１（５１?１?－４－１｛?７＞?４－２（２３）??Ａ?＾?＜Ｓ??４?１（３）?４－４－｛４＞?４－４－１（３）??ｅｘ：?ＸＸ?ＣＰ??５－ｌ＜２５＞?５－１�。�?ｆ?］＜２＞?Ｉ－５－Ｈ４）?５－３（?ＩＯ）??３?ｎ〇＝ｉ??６〇＜?１６）?２ＨＩ６?丨?６．１＜４Ｊ??圖１．２分子篩骨架的次級結構單元??Ｆｉｇ．?１．２?Ｓｅｃｏｎｄａｒｙ?ｓｔｒｕｃｔｕｒａｌ?ｕｎｉｔ?ｏｆ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｉｅｖｅ?ｓｋｅｌｅｔｏｎ??３．籠狀結構單元??真正構成分子篩骨架的特征單元是籠狀的結構單元，籠狀結構單元簡稱ＣＢＵ。在??國際分子篩協(xié)會中列舉的籠狀結構有近４９種之多。與ＳＢＵ相比，ＣＢＵ可能是手性的。??圖１．３列舉了一種籠結構ＳＯＤ，并用該籠結構可以形成典型分子篩結構如：Ａ型沸石??（ＬＴＡ）、八面沸石（ＦＡＵ）等。??－３?－??

?ＳＵＺ－４和ＺＳＭ－３５分子篩的合成研宄???公覺繼??．讀屬??圖１．?３由ＳＯＤ籠構成的不同分子篩結構??Ｆｉｇ．?１．３?Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｍｏｌｅｃｕｌａｒ?ｓｉｅｖｅ?ｓｔｍｃｔｕｒｅｓ?ｃｏｍｐｏｓｅｄ?ｏｆ?ＳＯＤ?ｃａｇｅｓ??１．１．３分子篩的合成方法??由于天然沸石的合成結構，及其應用性能，無法滿足人類應用于催化工業(yè)的需求。??因此人工合成分子篩成為催化化學方面的研宄重心。人工分子篩的合成方法有水熱合成??法、非水體系合成法、干凝膠轉化法、干粉合成法、極濃體系合成法、微波輻射合成法。??１．水熱合成法??水熱合成法是合成分子篩當中最為常見的一種方法。該方法會區(qū)分靜態(tài)水熱合成和??動態(tài)水熱合成。１９５９年Ｍｉｌｔｏｎ提出是將鋁源、硅源、模板劑和水按一定比例混合裝入??到聚四氟乙烯內(nèi)襯中，然后再放置在不銹鋼晶化釜，最后放到烘箱中進行晶化反應。同??樣水熱合成法有它的優(yōu)點和缺點。??優(yōu)點：該方法工藝流程少，操作簡單，安全易行。同時在水熱體系下由于水作為溶??劑達到提高了反應物的溶解度和反應活性，使得初始凝膠在體系中溶解、重排，從而使??得晶化速度和成核速率得到了提高。??缺點：合成過程中加料順序、攪拌速度、晶化時間、晶化溫度等都會對晶化產(chǎn)物的??結構和形貌產(chǎn)生很大的影響。同時在后處理的過程中會產(chǎn)生大量污染液，對于環(huán)境和成??本都是比較大的損耗。根據(jù)動力學和晶化機理表明，沸石相在水熱條件下合成存在太多??的不確定因素因此很難定向的合成出特定應用的分子篩［９］。??２．非水體系合成法??－４?－??

【參考文獻】：
期刊論文
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[5]Pt/ZSM-35/MCM-49催化劑上H2選擇還原NO[J]. 于青,王忠衛(wèi),李蘭冬,武光軍,關乃佳.  高等學�；瘜W學報. 2013(08)
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[7]ZSM35分子篩催化劑上1-己烯骨架異構化反應的研究[J]. 宋毅,白杰,吳治華,翟玉春,徐龍伢.  天然氣化工. 2005(03)
[8]THFFER沸石的系列研究 IV.固體酸性及C5烯烴骨架異構化催化性能[J]. 周偉正,林德昌,鐘鷹,郭娟,王梯,龍英才.  化學學報. 2004(08)
[9]以環(huán)己胺為模板劑的ZSM-35分子篩的合成及其催化性能[J]. 謝素娟,彭建彪,徐龍伢,吳治華,王清遐.  催化學報. 2003(07)
[10]正丁烯在FER沸石上異構化催化制異丁烯的研究進展[J]. 郭國清,龍英才.  化工進展. 2000(06)

博士論文
[1]無有機模板晶種法合成沸石催化材料[D]. 謝彬.吉林大學 2010
[2]SUZ-4分子篩上二甲醚制備的研究[D]. 蔣山.大連理工大學 2004



本文編號：3596652