MOFs衍生銅基催化劑及其加氫性能的研究
發(fā)布時間：2022-01-16 05:52
由生物質(zhì)平臺化合物5-羥甲基糠醛（HMF）選擇性加氫可以制備富有潛力的高品質(zhì)液體燃料2,5-二甲基呋喃（DMF）,開發(fā)溫和條件下高效,高選擇性、低成本將HMF轉(zhuǎn)化為DMF的催化劑和催化體系是研究的關(guān)鍵。本文首先采用水熱法合成Cu3（BTC）2（HKUST-1）金屬有機骨架材料前驅(qū)體,隨后進行熱處理制備系列MOFs衍生單金屬銅催化劑,發(fā)現(xiàn)通過N2氣氛450 oC熱解和1%O2-N2氣氛250 oC熱處理兩步法制備的催化劑具有最高活性,在反應(yīng)溫度為180 oC,氫氣分壓為3 MPa,反應(yīng)4 h后,可以取得100%的HMF轉(zhuǎn)化率和92%的DMF選擇性,高于文獻(xiàn)報道的銅基催化劑的活性結(jié)果。通過X射線衍射、氮氣吸脫附、X射線光電子能譜、拉曼光譜和電子顯微鏡等多項表征手段的研究分析發(fā)現(xiàn),催化劑中具有Cu2O/Cu復(fù)合結(jié)構(gòu),其中Cu+和Cu0的協(xié)同作用是催化劑取...
【文章來源】：廣州大學(xué)廣東省
【文章頁數(shù)】：102 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
993-2018年全球各類能源消費統(tǒng)計[3]
第一章前言3圖1-25-羥甲基糠醛的結(jié)構(gòu)式Figure1-2Structuralformulaof5-hydroxymethylfurfural表1-15-羥甲基糠醛的化學(xué)參數(shù)[12]Table1-1Chemicalparametersof5-hydroxymethylfurfural屬性參數(shù)化學(xué)式C6H6O3分子量126.11熔點28-34oC沸點114-116oC密度1.243g/mL儲蓄條件陰涼干燥（2-8oC）穩(wěn)定性光敏感、強吸濕性目前，制備5-羥甲基糠醛的主要制備原料為木質(zhì)纖維素水解得到的葡萄糖和果糖，如圖1-3所示，而近年隨著對甲殼素的關(guān)注上升，也有研究嘗試使用甲殼素作為原料制備5-羥甲基糠醛。Guo等人設(shè)計了一種雙相塞流毛細(xì)管微反應(yīng)器，以葡萄糖作為原料，AlCl3和HCl作為催化劑，實現(xiàn)了HMF的連續(xù)生產(chǎn)，在16分鐘的停留時間下，HMF的收率最高可達(dá)66%[13]。Hosgun等人則合成了一種介孔氧化鋁催化劑，以果糖作為原料，在微波反應(yīng)器中進行果糖的水解，HMF的收率最高可達(dá)97%[14]。Lee等人則使用天然甲殼素作為原料，硫酸作為催化劑，在低溫水熱的條件下，實現(xiàn)甲殼素向5-羥甲基糠醛的轉(zhuǎn)化，在反應(yīng)36分鐘后，可獲取最高的HMF收率為12%[15]。
廣州大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1-3以木質(zhì)纖維素為原料制備5-羥甲基糠醛[16]Figure1-3Preparationof5-hydroxymethylfurfuralfromlignocellulose圖1-45-羥甲基糠醛的催化衍生物[17]Figure1-4Catalyticderivativesof5-hydroxymethylfurfural5-羥甲基糠醛作為一種重要的平臺化合物，其分子結(jié)構(gòu)具有一個羥甲基、一個醛基和一個呋喃環(huán)，因此而具備活潑的化學(xué)性質(zhì)，通過氫解、加氫、氧化和醚化等反應(yīng)可以制備一系列的高附加值的下游化學(xué)品，如2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran，DMF）、2,5-呋喃二甲醇（2,5-dihydroxymethylfuran，DHMF）、乙酰丙酸（levulinicacid，LA）和2,5-呋喃二甲酸（2,5-furandicarboxylic）等，如圖1-4所示[17]。而在上述眾多衍生物中，2,5-二甲基呋喃因其作為生物燃料時，所具備的優(yōu)秀理化特性而吸引了大量的研究者。1.2.2生物燃料2,5-二甲基呋喃2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran），簡稱DMF，其結(jié)構(gòu)式如圖1-5所示。2,5-二甲
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]中國能源與重要礦產(chǎn)資源需求展望[J]. 王安建,高芯蕊. 中國科學(xué)院院刊. 2020(03)
[2]大蒜皮基多孔炭材料的水熱法制備及其CO2吸附性能（英文）[J]. 黃格格,劉亦菲,吳星星,蔡進軍. 新型炭材料. 2019(03)
[3]葡萄糖制備5-羥甲基糠醛[J]. 馮云超,左淼,曾憲海,孫勇,唐興,林鹿. 化學(xué)進展. 2018(Z1)
[4]生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為液體燃料2,5-二甲基呋喃的途徑與機理[J]. 胡磊,孫勇,林鹿. 化學(xué)進展. 2011(10)
[5]5-羥甲基糠醛制備及應(yīng)用的研究進展[J]. 王軍,張春鵬,歐陽平凱. 化工進展. 2008(05)
本文編號：3592063
【文章來源】：廣州大學(xué)廣東省
【文章頁數(shù)】：102 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
993-2018年全球各類能源消費統(tǒng)計[3]
第一章前言3圖1-25-羥甲基糠醛的結(jié)構(gòu)式Figure1-2Structuralformulaof5-hydroxymethylfurfural表1-15-羥甲基糠醛的化學(xué)參數(shù)[12]Table1-1Chemicalparametersof5-hydroxymethylfurfural屬性參數(shù)化學(xué)式C6H6O3分子量126.11熔點28-34oC沸點114-116oC密度1.243g/mL儲蓄條件陰涼干燥（2-8oC）穩(wěn)定性光敏感、強吸濕性目前，制備5-羥甲基糠醛的主要制備原料為木質(zhì)纖維素水解得到的葡萄糖和果糖，如圖1-3所示，而近年隨著對甲殼素的關(guān)注上升，也有研究嘗試使用甲殼素作為原料制備5-羥甲基糠醛。Guo等人設(shè)計了一種雙相塞流毛細(xì)管微反應(yīng)器，以葡萄糖作為原料，AlCl3和HCl作為催化劑，實現(xiàn)了HMF的連續(xù)生產(chǎn)，在16分鐘的停留時間下，HMF的收率最高可達(dá)66%[13]。Hosgun等人則合成了一種介孔氧化鋁催化劑，以果糖作為原料，在微波反應(yīng)器中進行果糖的水解，HMF的收率最高可達(dá)97%[14]。Lee等人則使用天然甲殼素作為原料，硫酸作為催化劑，在低溫水熱的條件下，實現(xiàn)甲殼素向5-羥甲基糠醛的轉(zhuǎn)化，在反應(yīng)36分鐘后，可獲取最高的HMF收率為12%[15]。
廣州大學(xué)碩士學(xué)位論文4圖1-3以木質(zhì)纖維素為原料制備5-羥甲基糠醛[16]Figure1-3Preparationof5-hydroxymethylfurfuralfromlignocellulose圖1-45-羥甲基糠醛的催化衍生物[17]Figure1-4Catalyticderivativesof5-hydroxymethylfurfural5-羥甲基糠醛作為一種重要的平臺化合物，其分子結(jié)構(gòu)具有一個羥甲基、一個醛基和一個呋喃環(huán)，因此而具備活潑的化學(xué)性質(zhì)，通過氫解、加氫、氧化和醚化等反應(yīng)可以制備一系列的高附加值的下游化學(xué)品，如2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran，DMF）、2,5-呋喃二甲醇（2,5-dihydroxymethylfuran，DHMF）、乙酰丙酸（levulinicacid，LA）和2,5-呋喃二甲酸（2,5-furandicarboxylic）等，如圖1-4所示[17]。而在上述眾多衍生物中，2,5-二甲基呋喃因其作為生物燃料時，所具備的優(yōu)秀理化特性而吸引了大量的研究者。1.2.2生物燃料2,5-二甲基呋喃2,5-二甲基呋喃（2,5-dimethylfuran），簡稱DMF，其結(jié)構(gòu)式如圖1-5所示。2,5-二甲
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]中國能源與重要礦產(chǎn)資源需求展望[J]. 王安建,高芯蕊. 中國科學(xué)院院刊. 2020(03)
[2]大蒜皮基多孔炭材料的水熱法制備及其CO2吸附性能（英文）[J]. 黃格格,劉亦菲,吳星星,蔡進軍. 新型炭材料. 2019(03)
[3]葡萄糖制備5-羥甲基糠醛[J]. 馮云超,左淼,曾憲海,孫勇,唐興,林鹿. 化學(xué)進展. 2018(Z1)
[4]生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為液體燃料2,5-二甲基呋喃的途徑與機理[J]. 胡磊,孫勇,林鹿. 化學(xué)進展. 2011(10)
[5]5-羥甲基糠醛制備及應(yīng)用的研究進展[J]. 王軍,張春鵬,歐陽平凱. 化工進展. 2008(05)
本文編號：3592063
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