過渡金屬單原子負(fù)載石墨相氮化碳的制備及其降解污染物的應(yīng)用研究
發(fā)布時間:2022-01-13 00:55
高級氧化法(Advanced Oxidation Process,AOPs)在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域表現(xiàn)出優(yōu)異的潛能,通過產(chǎn)生具有強氧化性的活性自由基,將環(huán)境中的有機污染物降解為無害的礦化鹽、二氧化碳和水。尋找合適的催化劑來提高AOPs的活性和應(yīng)用范圍是進(jìn)一步發(fā)展AOPs的重中之重。單原子催化劑(Single-atom catalysts,SACs)兼具均相催化劑和非均相催化劑的優(yōu)點,在催化反應(yīng)中呈現(xiàn)出原子利用率高、催化活性強、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定和易于分離等特點,因此,近年來SACs引起了廣大科研工作者的關(guān)注。石墨相氮化碳(g-C3N4)具有良好的可見光吸收性、高穩(wěn)定性,且大量的N原子能捕獲金屬原子。因此,它被廣泛地用作固定、支撐貴金屬原子(Pt,Pd,Ag等)和非貴金屬原子(Fe,Co,Ni等)來制備金屬單原子催化劑。本課題通過研磨-高溫煅燒制得SA-Fe/g-C3N4,SA-Mn/g-C3N4和SA-Mn/NG三種單原子催化劑。并使用X射線光電子能譜(XPS),能量色散X...
【文章來源】:浙江師范大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】:73 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
高級氧化法對藥物的去除
第二章單原子鐵摻雜的氮化碳在可見光下活化雙氧水降解雙酚A14SA-Fe/g-C3N4和g-C3N4的X射線衍射(XRD)圖譜如圖2.2A所示,它們的XRD圖譜均在2θ=13.0°和27.2°處出現(xiàn)了兩個衍射峰,這兩個衍射峰是由于芳香體系層間疊加峰和層間結(jié)構(gòu)填料。SA-Fe/g-C3N4在2θ=27.2°處的峰值強度下降,這可能是g-C3N4網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)局部受到輕微干擾引起的[41]。g-C3N4和SA-Fe/g-C3N4的拉曼光譜如圖2.2B所示。兩種樣品的拉曼峰非常相似,說明SA-Fe/g-C3N4的主要結(jié)構(gòu)與純g-C3N4基本相同。在~750cm-1處,g-C3N4負(fù)載前后存在著一定的差異,這可能是碳碳雙鍵(C=C)的伸縮振動引起的,說明血紅素中的碳也成功摻雜進(jìn)g-C3N4中[90]。圖2.2(A)SA-Fe/g-C3N4,g-C3N4的XRD譜圖;(B)SA-Fe/g-C3N4,g-C3N4的拉曼譜圖采用X射線光電子能譜(XPS)對SA-Fe/g-C3N4的表面元素進(jìn)行了分析。如圖2.3A所示,在測量光譜中可以觀察到C、N、O、Fe元素的峰。Fe2p譜(圖2.3B)中結(jié)合能在710.8eV和724.2.4eV處的主峰分別屬于Fe2p3/2和Fe2p1/2,兩個次峰為它們的衛(wèi)星峰。C1s譜中(圖2.3C)結(jié)合能為284.5,285.9和287.5eV分別對應(yīng)石墨碳(C-C),sp3雜化碳(C-(N)3)和sp2雜化碳(C=N)[90]。如圖2.3D所示,N1s譜圖顯示N元素結(jié)合能為398.0、399.4、400.5eV,這分別可以歸因于N元素中芳香族氮原子(C-C=N)、叔氮原子(N-(C)3)和游離氨基氮原子(C-N-H)。g-C3N4中吡啶N和吡咯N的結(jié)合能應(yīng)分別在398.8eV和400.1eV處,而SA-Fe/g-C3N4中氮峰結(jié)合能發(fā)生微小變化可能與N原子以配位鍵的形式固定Fe原子有關(guān)[91]。
(A)SA-Fe/g-C3N4的XPS圖;(B)SA-Fe/g-C3N4的Fe2p圖;(C)SA-Fe/g-C3N4的C1s圖;(D)SA-Fe/g-C3N4的N1s圖
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]負(fù)載于超薄氮摻雜碳納米片上的鈷單原子催化芳香硝基化合物氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)(英文)[J]. 李會寧,曹昌燕,劉劍,施楊,司銳,谷林,宋衛(wèi)國. Science China Materials. 2019(09)
[2]水中醫(yī)藥品的污染現(xiàn)狀及高級氧化處理[J]. 張亞雪,王少坡,常晶,王毅博,于靜潔,孫力平,史可欣. 工業(yè)水處理. 2019(03)
[3]石墨相氮化碳(g-C3N4)的制備及其在單原子電催化中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 杭夢婷,成楊,宋曉晴,程佳敏,戴靜,陳昌云. 化學(xué)世界. 2019(04)
[4]固定化微生物技術(shù)修復(fù)多氯聯(lián)苯污染土壤的應(yīng)用前景[J]. 胡金星,蘇曉梅,韓慧波,沈超峰,施積炎. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報. 2014(06)
本文編號:3585742
【文章來源】:浙江師范大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】:73 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
高級氧化法對藥物的去除
第二章單原子鐵摻雜的氮化碳在可見光下活化雙氧水降解雙酚A14SA-Fe/g-C3N4和g-C3N4的X射線衍射(XRD)圖譜如圖2.2A所示,它們的XRD圖譜均在2θ=13.0°和27.2°處出現(xiàn)了兩個衍射峰,這兩個衍射峰是由于芳香體系層間疊加峰和層間結(jié)構(gòu)填料。SA-Fe/g-C3N4在2θ=27.2°處的峰值強度下降,這可能是g-C3N4網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)局部受到輕微干擾引起的[41]。g-C3N4和SA-Fe/g-C3N4的拉曼光譜如圖2.2B所示。兩種樣品的拉曼峰非常相似,說明SA-Fe/g-C3N4的主要結(jié)構(gòu)與純g-C3N4基本相同。在~750cm-1處,g-C3N4負(fù)載前后存在著一定的差異,這可能是碳碳雙鍵(C=C)的伸縮振動引起的,說明血紅素中的碳也成功摻雜進(jìn)g-C3N4中[90]。圖2.2(A)SA-Fe/g-C3N4,g-C3N4的XRD譜圖;(B)SA-Fe/g-C3N4,g-C3N4的拉曼譜圖采用X射線光電子能譜(XPS)對SA-Fe/g-C3N4的表面元素進(jìn)行了分析。如圖2.3A所示,在測量光譜中可以觀察到C、N、O、Fe元素的峰。Fe2p譜(圖2.3B)中結(jié)合能在710.8eV和724.2.4eV處的主峰分別屬于Fe2p3/2和Fe2p1/2,兩個次峰為它們的衛(wèi)星峰。C1s譜中(圖2.3C)結(jié)合能為284.5,285.9和287.5eV分別對應(yīng)石墨碳(C-C),sp3雜化碳(C-(N)3)和sp2雜化碳(C=N)[90]。如圖2.3D所示,N1s譜圖顯示N元素結(jié)合能為398.0、399.4、400.5eV,這分別可以歸因于N元素中芳香族氮原子(C-C=N)、叔氮原子(N-(C)3)和游離氨基氮原子(C-N-H)。g-C3N4中吡啶N和吡咯N的結(jié)合能應(yīng)分別在398.8eV和400.1eV處,而SA-Fe/g-C3N4中氮峰結(jié)合能發(fā)生微小變化可能與N原子以配位鍵的形式固定Fe原子有關(guān)[91]。
(A)SA-Fe/g-C3N4的XPS圖;(B)SA-Fe/g-C3N4的Fe2p圖;(C)SA-Fe/g-C3N4的C1s圖;(D)SA-Fe/g-C3N4的N1s圖
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]負(fù)載于超薄氮摻雜碳納米片上的鈷單原子催化芳香硝基化合物氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)(英文)[J]. 李會寧,曹昌燕,劉劍,施楊,司銳,谷林,宋衛(wèi)國. Science China Materials. 2019(09)
[2]水中醫(yī)藥品的污染現(xiàn)狀及高級氧化處理[J]. 張亞雪,王少坡,常晶,王毅博,于靜潔,孫力平,史可欣. 工業(yè)水處理. 2019(03)
[3]石墨相氮化碳(g-C3N4)的制備及其在單原子電催化中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 杭夢婷,成楊,宋曉晴,程佳敏,戴靜,陳昌云. 化學(xué)世界. 2019(04)
[4]固定化微生物技術(shù)修復(fù)多氯聯(lián)苯污染土壤的應(yīng)用前景[J]. 胡金星,蘇曉梅,韓慧波,沈超峰,施積炎. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報. 2014(06)
本文編號:3585742
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