隨著人們對大氣環(huán)境污染問題的日益重視,環(huán)境保護和燃油硫含量的相關規(guī)定陸續(xù)出臺。燃油中大量有機含硫化合物的燃燒會轉(zhuǎn)化為硫氧化物（SO_x）,同時還會造成酸雨和炭煙顆粒物（PM2.5）等環(huán)境污染問題。此外,含硫化合物會導致三效催化劑中毒,間接加劇大氣污染的產(chǎn)生。因此,綠色清潔燃油的生產(chǎn)對于維持健康的生活和友好的環(huán)境至關重要。目前,針對傳統(tǒng)加氫脫硫（HDS）技術的不足,在所有的新型脫硫技術中,氧化脫硫（ODS）以其反應條件溫和、脫硫效率高的特點受到了研究者們的廣泛關注。本論文主要以六方氮化硼（h-BN）為研究對象,設計并構筑了一系列具有缺陷結(jié)構的非金屬多相催化劑。考察了催化劑活化分子氧（O₂）的催化氧化脫硫性能,并系統(tǒng)探究了催化反應機理及其構效關系。主要研究內(nèi)容及實驗結(jié)果如下:1.以三元低共熔溶劑（DESs）作為前驅(qū)體和模板劑,調(diào)節(jié)h-BN的電子結(jié)構。采用一步煅燒法合成了具有多級孔結(jié)構的碳摻雜氮化硼（BCN）催化劑。通過表征結(jié)果證實了其具有多孔結(jié)構,且BCN催化劑中的碳團簇促進了電子離域效應,加速了氧氣的活化。將所制備的BCN-x用于活化分子氧催化氧... 

【文章來源】：江蘇大學江蘇省

【文章頁數(shù)】：104 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

各類能源消耗的發(fā)展趨勢[3]

缺陷型多孔六方氮化硼的構筑及其催化氧化燃油脫硫研究4圖1.2燃油中常見的噻吩類硫化物及其化學結(jié)構Figure1.2Categoriesandchemicalstructuresofcommonthiophenicsulfidesindiesel.1.2脫硫技術研究進展為了滿足低硫化標準，實現(xiàn)低能耗低成本的目標，各種脫硫技術應運而生。目前現(xiàn)有的脫硫技術中，主要分為兩大類，加氫脫硫技術和非加氫脫硫技術。其中根據(jù)脫硫原理的不同，非加氫脫硫技術又可分為：吸附脫硫、萃取脫硫、生物脫硫和氧化脫硫等。非加氫脫硫作為加氫脫硫的一種補充技術，彌補了加氫脫硫的一些不足之處。1.2.1加氫脫硫加氫脫硫（Hydrodesulfurization，HDS）是目前石油煉制工業(yè)上最普遍且應用最廣泛的一項脫硫技術，尤其是選擇性加氫脫硫技術。加氫脫硫是在特定的溫度和壓力下，通過催化劑的作用將硫化物進行催化加氫處理，使其轉(zhuǎn)化為相應的烴類物質(zhì)和硫化氫[13]。生成的硫化氫可以通過吸附裝置進行進一步的處理得到硫酸或者單質(zhì)硫，從而降低原油硫含量，實現(xiàn)清潔燃油的目的。正如圖1.3所示，以噻吩類硫化物為例，展示了加氫脫硫可能的反應路徑[14]。對于加氫脫硫技術來說，催化劑的選擇尤為重要。高性能的催化劑不僅能夠脫除油品中的硫化物，還可以提升燃油的品質(zhì)。常用的加氫脫硫催化劑為負載型

比表面積，從而提升加氫脫硫的催化活性。AL-Hammadi等[16]報道了一種納米纖維摻雜氧化鋁(AlCNFMoCo)負載MoCo催化劑，碳納米纖維的引入，改善了材料結(jié)構性，提高了催化劑的比表面積，顯著提升了鈷鉬催化劑的選擇性和催化活性。除此之外，還可以通過優(yōu)化反應裝置提升加氫脫硫效率，如設計多床層反應器、改善工藝流程等。目前，加氫脫硫技術仍有以下不足：前期設備投資費用高、反應和操作條件苛刻（300-400oC、＞2MPa）、需要大量的氫氣、造成辛烷值或十六烷值降低等。因此，積極尋求高效的非加氫脫硫技術是十分必要的。圖1.3噻吩的加氫脫硫反應路徑[14]Figure1.3Hydrodesulfurizationreactionpathwaysofthiophene.1.2.2吸附脫硫吸附脫硫（Adsorptivedesulfurization，ADS），是一種利用吸附劑通過范德華力、化學作用力、絡合作用等直接與硫化物作用，在室溫下進行選擇性脫除的工藝技術。根據(jù)吸附劑與吸附體之間相互作用的相對強度，可將吸附分為物理吸附和化學吸附兩種類型。物理吸附性能主要取決于吸附劑的表面積和孔體積。而化學吸附是由吸附劑的性質(zhì)決定了吸附分離的效率[17,18]。吸附脫硫因其具有操作簡便、成本低、投資少、無副產(chǎn)物、可循環(huán)使用等優(yōu)點而被認為是具有最廣泛應用前景的脫硫技術之一。開發(fā)高效的吸附劑是ADS技術的關鍵。因此，為了提高吸附性能，研究者們從增大比表面積、調(diào)整孔徑、摻雜、暴露金屬活性中心等方面采取了一系列策略。目前研究較多的吸附劑有：活性炭、分子篩、金屬氧化物、氧化鋁、二氧化

【參考文獻】：
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