苯甲醛是食品、藥品和農(nóng)藥等行業(yè)重要的中間產(chǎn)品,其工業(yè)化生產(chǎn)主要采用氯化芐水解工藝,污水處理難度大,設備腐蝕嚴重,產(chǎn)品含氯元素,不能用于食品、藥品行業(yè)。通過液相甲苯分子氧選擇性氧化制備無氯苯甲醛具有經(jīng)濟環(huán)保的優(yōu)點和工業(yè)化應用的潛力。開發(fā)并優(yōu)化甲苯氧化反應的催化體系,使反應條件更加溫和,苯甲醛選擇性更高,催化劑可循環(huán)使用,具有重要的意義。本論文將N-羥基鄰苯二甲酰亞胺（NHPI）及其引發(fā)劑Co2+或Cu2+固載化,對制備的多相催化劑的組成、結構、形貌和化學態(tài)等性質(zhì)進行表征,通過液相甲苯分子氧選擇性氧化制苯甲醛反應測試其催化活性和穩(wěn)定性,研究其構效關系,并探索NHPI/Co2+或NHPI/Cu2+催化甲苯氧化的反應機理。一、CVD法制備CuO/SiO2及其催化甲苯選擇性氧化制苯甲醛性能采用化學氣相沉積（CVD）法分別制備了柱層層析硅膠（SiO2）和二氧化硅納米球（SNS）擔載的CuO催化劑CuO/SiO2和CuO/SNS。SiO2擔載的CuO是單斜相晶體結構,在載體上高度分散,顆粒尺寸約為4 nm。CuO/SiO2穩(wěn)定性良好,循環(huán)使用4次后,CuO的含量只有輕微地下降,晶體結構未發(fā)生改變。通... 

【文章來源】：揚州大學江蘇省

【文章頁數(shù)】：102 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖２．１載體ＳｉＯｄＤ催化劑Ｃｕ０／Ｓｉ０２的低溫乂吸附－脫附等溫線

圖２．２催化劑ＣｕＯ／ＳＮＳ、ＣｕＯ／Ｓｉ０２和回收催化劑ＣｕＯ／Ｓｉ０２－Ｒ４的ＸＲＤ譜。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．２?ＸＲＤ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?ＣｕＯ／ＳＮＳ，?ＣｕＯ／ＳｉＯ：?ａｎｄ?ｒｅｃｙｃｌｅｄ?ＣｕＯ／ＳｉＯ：－Ｒ４?ｃａｔａｌｙｓｔｓ．??圖２．３是催化劑ＣｕＯ／Ｓｉ０２和ＣｕＯ／ＳＮＳ的傅Ｍ葉變換紅外光譜。巾圖可知，ＣｕＯ／Ｓｉ０２??在３１４０—３７００?ｃｍ＿１之間出現(xiàn)一個寬吸收峰，在９６０?ｃｍ“和１６３３?ｃｉｒｆ１處分別出現(xiàn)一個尖吸??收峰，這些吸收峰歸屬于載體表面的羥雒和吸附水。在１０９６?ｃｎＴ１處出現(xiàn)的強吸收峰是??Ｓｉ—０—Ｓｉ鍵的不對稱伸縮吸收峰，在４６５?ｃｍ—１和８００?ｃｍ—１處分別是Ｓｉ—０的彎曲振動峰??和對稱伸縮振動峰。此外，Ｃｕ—０—Ｓｉ鍵在９６０?ｃｎｆ１的吸收峰與該處Ｓｉ—ＯＨ鍵的芎曲振??動峰重疊，似是在５６１?ｃｎＶ１出現(xiàn)了?Ｃｕ—０鍵仲縮振動峰的信號［２７）。??ＣｕＯ／ＳＮＳ的峰佶號及歸屬與Ｃｕ０／Ｓｉ０２類似，只不過由于ＳＮＳ是實心納米球，沒有孔??道結構，所以相比Ｃｕ０／Ｓｉ０２，在３１４０—３７００?ｃｎＶ１之間的吸附水的峰強度減弱了許多。??

Ｗａｖｅｎｕｍｂｅｒ?（ｃｍ－１）??圖２．３催化劑Ｃｕ０／Ｓｉ０２和ＣｕＯ／ＳＮＳ的傅里葉變換紅外光譜。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．３?ＦＴ－ｒＲ?ｓｐｅｃｔｒａ?ｏｆ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ＣｕＯ／ＳｉＯ？?ａｎｄ?ＣｕＯ／ＳＮＳ．??２．３．１．４催化劑的形貌??圖２．４?（Ａ）和圖２．４?（Ｂ）分別是催化劑Ｃｕ０／Ｓｉ０２和ＣｕＯ／ＳＮＳ的透射電鏡圖，圖２．４?（Ｃ）??和圖２．４?（Ｄ）是Ｃｕ０／Ｓｉ０２的高分辨透射電鏡圖。??身??５０?ｎｍ?奏＇?替００?ｎｍ??＿??圖２．４?Ｃｕ〇／Ｓｉ０２、ＣｕＯ／ＳＮＳ的透射電鏡圖以及Ｃｕ０／Ｓｉ０２的高分辨透射電鏡圖。??Ｆｉｇｕｒｅ?２．４?（Ａ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ＣｕＯ／Ｓｉ〇２；?（Ｂ）?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅ?ｏｆ?ＣｕＯ／ＳＮＳ；?（Ｃ）?ａｎｄ?（Ｄ）?ＩＩＲＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ??Ｃｕ０／Ｓｉ０２．??

【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3579900