我國原油氮質(zhì)量分數(shù)一般為0.05%～0.5%。氮化物在使用過程中會從石油產(chǎn)品中釋放出有毒氣體,嚴重影響石油產(chǎn)品的穩(wěn)定性,加深石油產(chǎn)品的顏色并降低其抗氧化性。為了提高成品油的儲存穩(wěn)定性,提高經(jīng)濟效益,我國現(xiàn)行的國家第六成品油標準對燃油產(chǎn)品中的氮含量提出了嚴格的要求,油品脫氮尤為重要。利用光催化技術(shù)進行油品脫氮具有安全,無毒,環(huán)保,穩(wěn)定性高,催化活性高,能耗低等優(yōu)點,引起了廣泛的關(guān)注。本文以鈦基光催化劑為基礎(chǔ),通過構(gòu)建異質(zhì)結(jié)、摻雜非金屬等方式,制備出高效,具有親油性能的光催化劑,應(yīng)用于石油產(chǎn)品高效,高性能深度脫氮領(lǐng)域。（1）以鈦酸四丁酯,硝酸鉍為原料,采用簡單的水熱合成法,制備了介孔二氧化鈦晶體。通過X射線衍射（XRD）、粒徑分布、掃描電鏡（SEM）、物理吸附（BET）、傅里葉紅外（FTIR）、化學(xué)吸附（TPD）等表征手段對光催化劑晶體結(jié)構(gòu)、外觀形貌、比表面積、粒徑分布等性能進行表征。研究表明,以鈦酸四丁酯為原料,晶化反應(yīng)24 h,在800°C焙燒4 h得到的Ti O₂結(jié)晶度高,大小較均勻,孔徑為19.72nm,并有較高的熱穩(wěn)定性。（2）采用水熱合成法制備Ti O

【文章來源】：東北石油大學(xué)黑龍江省

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

ADS和AND基于的主要相互作用力萃取脫氮(EDN)主要利用油品氮化合物與離子液體、羧酸等發(fā)生化學(xué)作用，

東北石油大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文5圖1-3ADS和AND基于的主要相互作用力萃取脫氮(EDN)主要利用油品氮化合物與離子液體、羧酸等發(fā)生化學(xué)作用，產(chǎn)物溶解于離子液體相或水相而將其脫除的方法。萃取脫氮不會破壞化合物結(jié)構(gòu)，且萃取出的NCCs可循環(huán)使用。按照不同的作用，萃取劑可分為酸萃取劑，離子液萃取劑和絡(luò)合物萃取劑。這種方法操作簡單，油品損失少，但萃取液合成復(fù)雜，用量較大，且僅對堿性氮化物較為有效。[28]目前，無揮發(fā)性的離子溶劑(ILs)是典型的脫氮萃取劑。由圖7所示技術(shù)流程可知，油相中的含氮化物經(jīng)過ILs萃取至IL相，再經(jīng)過蒸餾從IL相中脫離，使得IL再生循環(huán)使用。圖1-4ILs的EDN過程酸堿脫氮是利用酸堿中和的原理脫除油品中的氮化物。油品中所含的堿性氮化物被精制并通過酸除去。常用的酸溶液包括濃硫酸、磷酸、鹽酸和其他無機強酸。[29]其中，硫酸不僅可以去除石油產(chǎn)品中的堿性氮化物，而且還可以去除一些非堿性氮化物和多種硫化物。顯酸性的氮化物可用堿來精制脫除，常用的堿溶液是氫氧化鈉的醇溶液或水溶液。

東北石油大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文6氧化脫氮是將弱極性氮化物利用化學(xué)氧化劑氧化成為強極性氮化物，再結(jié)合液液萃取技術(shù)將其轉(zhuǎn)移到水相，而從油品中分離出來。[30]氧化脫氮技術(shù)單獨使用效果不佳，結(jié)合萃取方法會增加成本，并對環(huán)境造成污染。R-N+O2-CO2+H2O+NOx如圖1-5，絡(luò)合脫氮是利用堿性氮化物中的氮原子上有一對未成鍵電子，而絡(luò)合劑固體表面主要為過渡金屬離子，其原子核外電子存在d空軌道或s空軌道，兩者易形成配位化合物。且固體表面形成酸性位點，氮化物與質(zhì)子、Lesiw酸結(jié)合，導(dǎo)致過渡金屬離子和氮化物形成絡(luò)合物，從而制得氧化安定性較好的脫氮基礎(chǔ)油。[31-33]但是絡(luò)合劑成本較昂貴，嚴重腐蝕設(shè)備，限制了其工業(yè)化應(yīng)用。圖1-5絡(luò)合脫氮原理結(jié)構(gòu)示意圖微生物脫氮是通過培養(yǎng)微生物或使用微生物產(chǎn)生的酶對油品中的氮化物進行高度選擇性的降解。但是，由于油品中含有醛，多環(huán)芳族烴，烯烴，鹵代烴和重金屬離子等對微生物有害的物質(zhì)，導(dǎo)致微生物活性降低，從而降低了脫氮效率。以上非催化加氫脫氮方法存在脫氮效果不佳或反應(yīng)條件苛刻等不足，限制了在工業(yè)生產(chǎn)中的應(yīng)用。故本實驗重點研究反應(yīng)條件較溫和的光催化脫氮技術(shù)，利用改性鈦基光催化劑作為主體，在可見光照射下躍遷產(chǎn)生氧化還原能力，無選擇性的將含氮化合物降解為NO3-等小分子無機物。開發(fā)利用具有巨大潛能的可見光清潔能源，具有廣泛的應(yīng)用前景和研究意義。1.3光催化油品脫氮概述1.3.1光催化技術(shù)發(fā)展歷程自1911年，德國化學(xué)家Petrunkevitch[34]在ZnO漂白深藍色顏料研究中最早提到光催化技術(shù)概念。引起科學(xué)家廣泛興趣，不斷探索解釋光催化現(xiàn)象。1938年Coronado和Goodeve[35-36]指出在氧的存在下TiO2可作為光敏劑漂白染色，實驗表明，TiO2在吸收紫外線后，表?


本文編號：3537707