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中空核殼結(jié)構(gòu)MnO x @PrO x 催化劑的合成及低溫NH 3 -SCR催化性能研究

發(fā)布時間:2021-11-09 10:47
  氨選擇性催化還原(NH3-SCR)技術(shù)是目前國內(nèi)外運用最廣泛、最成熟的固定源煙氣脫硝技術(shù),其核心是催化劑。低溫NH3-SCR技術(shù)是指催化劑在較低溫度下實現(xiàn)氮氧化物脫除的技術(shù),其反應(yīng)溫度<250℃且具有較寬的活性溫窗;此外低溫SCR反應(yīng)裝置可直接置于脫硫除塵裝置之后,無需進(jìn)行現(xiàn)有設(shè)備改造及對煙氣進(jìn)行再熱處理,大大降低其成本,因此具有廣泛的應(yīng)用前景。近年來,許多低溫NH3-SCR催化劑不斷被開發(fā)出來,但是煙氣中殘留的SO2和H2O容易使低溫SCR催化劑中毒的問題尚未得到解決,因此研發(fā)具有高抗硫抗水性能的催化劑是低溫NH3-SCR技術(shù)應(yīng)用的關(guān)鍵。MnOx因其具有豐富的可變價態(tài)和氧化還原能力,常作為低溫NH3-SCR催化體系的活性物種。而稀土金屬摻雜改性的低溫NH3-SCR催化劑具有優(yōu)異的抗硫抗水性能。此外,對催化劑進(jìn)行特殊形貌結(jié)構(gòu)設(shè)計也是提高其抗中毒性能的一個重要思路。本文以MnO... 

【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:92 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

中空核殼結(jié)構(gòu)MnO x @PrO x 催化劑的合成及低溫NH 3 -SCR催化性能研究


012-2019年全國主要大氣污染物排放總量Fig.1-1TheemissionofmajorairpollutantsinChinafrom2012-2019

示意圖,脫硝,煙氣,原理


第一章緒論7年,日本成功實現(xiàn)該技術(shù)首次工業(yè)化應(yīng)用,并隨后在全國范圍內(nèi)廣泛應(yīng)用。而我國對于SCR技術(shù)研究和應(yīng)用起步非常晚,直到2004年,我國才引入首臺煙氣脫硝SCR裝置并在福建漳州后石電廠投運!笆濉币(guī)劃以來,SCR技術(shù)在我國全面普及,已經(jīng)投入運行的燃煤煙氣脫硝機(jī)組中,95%以上都是采用SCR技術(shù)[41]。2014年我國成功改造出首臺低氮燃燒器+SCR聯(lián)合脫硝的超低排放裝置,通過二者結(jié)合可實現(xiàn)協(xié)同脫硝脫汞[42]。隨著我國提出堅決打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)的號召,作為大氣NOx治理的核心技術(shù),SCR技術(shù)具有不可替代的重要地位[43]。以NH3為還原劑,SCR反應(yīng)方程式如下:4NH3+4NO+O24N2+6H2O(1-4)4NH3+2NO2+O23N2+6H2O(1-5)4NH3+2NO+2NO24N2+6H2O(1-6)4NH3+6NO5N2+6H2O(1-7)8NH3+6NO27N2+12H2O(1-8)SCR反應(yīng)原理如圖1-2所示:圖1-2NH3-SCR法固定源煙氣脫硝原理示意圖Fig.1-2IllustrationofNH3-SCRtoreduceNOxfromstationarysourcesV2O5-WO3(MoO3)/TiO2催化劑體系因其在300-400℃溫度區(qū)間內(nèi)具有較優(yōu)的NOx脫除效率,現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于實際工程中。然而,該催化劑也存在諸多的不足,例如:V2O5-WO3(MoO3)/TiO2工作溫度窗口較窄(300-400℃),導(dǎo)致NOx脫除效率隨溫度波動且N2選擇性較差,產(chǎn)生大量的溫室氣體N2O;且其工作溫度處于中溫段,一方面需

反應(yīng)器,方式,催化劑,低溫


華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文8將其置于預(yù)熱器和除塵器之前,需改造現(xiàn)有的工藝裝置才能使之有效使用,這樣不僅工作難度大而且會造成經(jīng)濟(jì)損失,另一方面若不改造現(xiàn)有配置將其安裝在脫硫裝置之后,由于脫硫后的煙氣溫度低于200℃,也無法滿足其最佳工作溫度;此外,V2O5-WO3(MoO3)/TiO2易受煙氣中SO2影響,導(dǎo)致其中毒而失活,且SO2也腐蝕SCR反應(yīng)裝置設(shè)備及管路,增加運行成本[44]。因此,依據(jù)我國大部分固定源煙氣排放的特點,開發(fā)高活性高抗毒性的低溫NH3-SCR催化劑體系具十分重要的現(xiàn)實意義[45,46]。在低溫NH3-SCR反應(yīng)體系中,由于催化劑在較低的溫度區(qū)間(100-250℃)內(nèi)具有最佳的NH3-SCR反應(yīng)活性,因此,可直接將脫硝系統(tǒng)置于除塵器或脫硫裝置之后,無需改造現(xiàn)有裝置。低溫NH3-SCR工藝布置圖如1-3所示。圖1-3SCR反應(yīng)器的布置方式Fig.1-3ThearrangementofSCRreactor1.4低溫NH3-SCR催化劑的研究現(xiàn)狀對于低溫NH3-SCR反應(yīng)系統(tǒng),其核心就是催化劑。不同的催化劑的低溫催化活性是千差萬別的,不同結(jié)構(gòu)的催化劑其催化反應(yīng)機(jī)理也是各不相同。催化劑的組成、物相及形貌結(jié)構(gòu)等特征共同決定其低溫NH3-SCR活性。在當(dāng)前研究中,受到廣泛關(guān)注的低溫SCR催化劑主要是指過渡金屬氧化物催化劑,如以銅、鐵、錳等為活性組分的催化劑。1.4.1錳基催化劑錳氧化物催化劑是當(dāng)前研究最廣泛的低溫SCR催化劑[47-50]。以純MnOx作為活性組

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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博士論文
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[3]負(fù)載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應(yīng)機(jī)理及抗硫性能研究[D]. 金瑞奔.浙江大學(xué) 2010

碩士論文
[1]高分散Fe2O3/SAPO-11催化劑的制備及其低溫NH3-SCR脫硝性能研究[D]. 董立夫.華南理工大學(xué) 2018
[2]燃煤電站煙氣脫硫脫硝技術(shù)成本效益分析[D]. 史建勇.浙江大學(xué) 2015
[3]改進(jìn)型SNCR噴射技術(shù)基礎(chǔ)研究[D]. 殷科.浙江大學(xué) 2014
[4]H2O和SO2對MnOx/MWCNTs催化劑低溫氨選擇性催化還原NOx性能的影響[D]. 羅紅成.華南理工大學(xué) 2012
[5]MxOy/MWCNTs催化劑的低溫SCR性能與反應(yīng)機(jī)理的研究[D]. 王麗珊.華南理工大學(xué) 2012
[6]刃—板電極脈沖電暈放電脫除NOx的實驗研究[D]. 黃虎寧.大連理工大學(xué) 2006



本文編號:3485184

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