發(fā)布時(shí)間：2021-11-09 08:15

　　釕炭催化劑在氮?dú)猓ê铣砂保�、CO（費(fèi)托合成）等小分子催化加氫及一些精細(xì)化學(xué)品的液相加氫反應(yīng)中具有優(yōu)異的催化性能。載體炭的氮改性可以增強(qiáng)炭載體的堿性,為金屬的負(fù)載提供活性位,提高釕炭催化劑的性能。本論文研究了氮的后處理摻雜對(duì)炭負(fù)載釕催化劑性能的影響,同時(shí)研究了原位氮摻雜法對(duì)鑲嵌式釕炭催化劑催化性能的影響。主要取得以下結(jié)果:1.研究了氮摻雜對(duì)負(fù)載型釕炭催化劑及加氫性能的影響。采用后處理摻雜法對(duì)活性炭進(jìn)行氮改性,氮摻雜的活性炭負(fù)載釕催化劑Ru/N-AC在不同取代基的苯環(huán)加氫反應(yīng)中的催化活性均優(yōu)于Ru/AC,氮的引入提高了催化劑的金屬分散度和Ru電子密度。2.研究了氮摻雜對(duì)鑲嵌式釕炭催化劑的結(jié)構(gòu)及加氫性能的影響。在鑲嵌式催化劑原有制備方法的基礎(chǔ)上,通過氮源與其他前驅(qū)體的混合,并調(diào)節(jié)氮源的加入量原位合成不同氮含量的氮摻雜鑲嵌式釕炭催化劑Ru-N-MC。Ru-N-MC的苯甲酸加氫活性較Ru-MC出現(xiàn)明顯降低,且氮含量越高,催化活性越低。這可能是因?yàn)橹苽溥^程中氮、釕前體同時(shí)摻雜導(dǎo)致氮和釕分別鑲嵌在炭骨架上,與負(fù)載型的釕直接負(fù)載在含氮物種的炭上的結(jié)構(gòu)不同所造成的。3.以小麥粉為碳源,石灰氮為模板劑合成... 

【文章來源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁數(shù)】：69 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

(a)不同Ru催化劑的TEM圖

浙江工業(yè)大學(xué)碩士學(xué)位論文34圖4-3(a)不同Ru催化劑的TEM圖Figure4-3.TEMimagesofthevariousRucatalysts.(a)Ru-MC,(b)Ru-N-MC(1),(c)Ru-N-MC(2),(d)Ru-N-MC(3)圖4-3(b)不同Ru催化劑的粒徑分布圖Figure4-3.ParticlesizedistributionofthevariousRucatalysts.(a)Ru-MC,(b)Ru-N-MC(1),(c)Ru-N-MC(2),(d)Ru-N-MC(3)為了進(jìn)一步表征Ru顆粒的分布情況，圖4-3給出了Ru-MC和Ru-N-MC的TEM圖和Ru粒徑統(tǒng)計(jì)分布圖。根據(jù)粒徑統(tǒng)計(jì)結(jié)果，Ru顆粒尺寸都集中在2.0±0.5nm，這說明Ru均勻分布在催化劑中，沒有特別嚴(yán)重的團(tuán)聚現(xiàn)象。但可以觀察到Ru-MC的Ru顆粒尺寸細(xì)而均一，而在Ru-N-MC中則很明顯有小部分大

氮摻雜炭負(fù)載釕催化劑的制備及其催化加氫性能41覆蓋了碳峰的信號(hào)。酸洗后，碳的峰型重新出現(xiàn)，并且在26°左右出現(xiàn)一個(gè)歸屬為石墨炭的尖峰，根據(jù)信號(hào)峰的尖銳程度，表明隨著石灰氮比例的提高，導(dǎo)致材料的石墨化程度也相應(yīng)提高。值得一提的是，MGC-23%-850和MGC-33%-850仍具有CaO的特征衍射峰，推測(cè)是含鈣化合物被包覆在炭材料中而無法被除去。1020304050607080△★★C@CaO-33%C@CaO-23%C@CaO-9%C@CaO-5%2Theta(degree)Intensity(a.u)###★###:CaO△:石墨C★:Ca(OH)2C@CaO-2%1020304050607080#△MGC-33%-850MGC-23%-850MGC-9%-850MGC-5%-8502Theta(degree)Intensity(a.u.)MGC-2%-850#:CaO△:石墨C圖5-2樣品C@CaO-x和MGC-x-850的XRD圖Figure5-2.XRDpatternsoftheMGC-x-850圖5-3樣品MGC-x-850的SEM圖Figure5-3.SEMimagesoftheMGC-x-850(a:MGC-2%-850;b:MGC-5%-850;c:MGC-9%-850;d:MGC-23%-850;e:MGC-33%-850)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]硫離子注入納米金剛石薄膜的微結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能[J]. 蔣梅燕,朱政杰,陳成克,李曉,胡曉君.  物理學(xué)報(bào). 2019(14)
[2]氮摻雜有序介孔碳負(fù)載超小尺寸鉑納米顆粒催化硝基苯類化合物選擇加氫（英文）[J]. 梁繼芬,張曉明,景鈴胭,楊恒權(quán).  催化學(xué)報(bào). 2017(07)
[3]氮摻雜多孔炭材料的制備及在多相催化中的應(yīng)用[J]. 楊勇,王言,藍(lán)國鈞,李健,李瑛.  化學(xué)通報(bào). 2016(10)
[4]原位摻雜法制備氮摻雜中孔炭及乙炔氫氯化反應(yīng)性能（英文）[J]. 楊勇,藍(lán)國鈞,王小龍,李瑛.  催化學(xué)報(bào). 2016(08)

碩士論文
[1]摻氮炭材料的制備及其乙炔氫氯化性能研究[D]. 王言.浙江工業(yè)大學(xué) 2017
[2]中孔釕炭催化劑的制備及加氫性能的研究[D]. 周亞萍.浙江工業(yè)大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3484962