氣液乙炔二聚反應(yīng)催化劑及過(guò)程強(qiáng)化研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-04 22:24
乙烯基乙炔(MVA),是氯丁橡膠(CR)生產(chǎn)工藝中非常重要的化學(xué)中間體,氯丁橡膠因?yàn)槠湓诨瘜W(xué)和機(jī)械上有較好的性能,在酸堿、光照、臭氧、高溫等條件下都相對(duì)良好的穩(wěn)定,因此它在建筑材料行業(yè)、橡膠制品制造業(yè)、粘合劑制造等生產(chǎn)業(yè)中有著廣泛且不可或缺的應(yīng)用價(jià)值。目前MVA主要是通過(guò)乙炔二聚反應(yīng)來(lái)生產(chǎn),此路線對(duì)煤的依賴性較大,這對(duì)應(yīng)著我們國(guó)家的能源特點(diǎn)。然而,乙炔二聚反應(yīng)過(guò)程中所采用的紐蘭德催化劑(Nieuwland Catalyst,NC)催化效果不佳,具有著較低C2H2轉(zhuǎn)化率、副產(chǎn)物較多、壽命相對(duì)較短等缺點(diǎn),這極大地制約了通過(guò)乙炔法生產(chǎn)CR單體的生產(chǎn)路線。課題組前期報(bào)道含氮羧酸改性NC可有效提高催化劑效率,基于此,本論文進(jìn)一步研究了膦酸改性NC和磺酸改性NC對(duì)于乙炔二聚反應(yīng)的影響。與此同時(shí),開展了針對(duì)反應(yīng)過(guò)程強(qiáng)化的研究,以期改善傳統(tǒng)NC的缺點(diǎn)及不足。具體工作如下:(1)篩選和優(yōu)化了N,N-雙(膦羥甲基)甘氨酸(P1)、利塞膦酸(P2)、胞苷-5’-磷酸(P3)、2-羥基膦;宜幔≒<...
【文章來(lái)源】:石河子大學(xué)新疆維吾爾自治區(qū) 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 乙烯基乙炔簡(jiǎn)介
1.2 乙烯基乙炔的主要下游產(chǎn)物
1.2.1 氯丁二烯
1.2.2 丁烯酮
1.2.3 二乙烯基醚
1.3 乙烯基乙炔主要用途(生產(chǎn)氯丁橡膠)
1.3.1 氯丁橡膠
1.3.2 氯丁橡膠制備工藝
1.3.3 國(guó)內(nèi)外氯丁橡膠工藝技術(shù)的發(fā)展情況
1.4 乙烯基乙炔的主要合成方法(電石乙炔法)
1.5 乙炔二聚反應(yīng)國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
1.5.1 催化劑結(jié)構(gòu)
1.5.2 催化機(jī)理
1.5.3 配體改性
1.5.4 雙金屬催化
1.5.5 反應(yīng)設(shè)備過(guò)程強(qiáng)化
1.6 選題依據(jù)和本論文的研究?jī)?nèi)容
1.6.1 選題依據(jù)
1.6.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.3 催化劑性能評(píng)價(jià)方法
2.3.1 催化劑性能評(píng)價(jià)裝置
2.3.2 催化劑性能方法
2.4 催化劑表征儀器及測(cè)試方法
2.4.1 傅里葉變換紅外光譜
2.4.2 X射線光電子能譜分析
2.4.3 X射線衍射儀
2.4.4 熱重分析
2.4.5 場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡
2.4.6 程序升溫脫附技術(shù)
2.4.7 電感耦合等離子體質(zhì)譜分析
第三章 膦酸改性紐蘭德催化劑用于乙炔二聚的性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 乙炔二聚催化劑配制及性能測(cè)試
3.2.2 液體催化劑處理(用于表征)
3.3 催化劑性能評(píng)價(jià)
3.3.1 不同膦酸配體改性紐蘭德催化劑的性能測(cè)試
3.3.2 利塞膦酸的不同用量對(duì)P_2-NC的乙炔二聚反應(yīng)催化性能影響
3.3.3 不同空速對(duì)S_8-NC的乙炔二聚催化性能影響
3.3.4 P_2-NC用于乙炔二聚反應(yīng)中的壽命測(cè)試
3.4 催化劑表征分析
3.4.1 膦酸配體P_2的添加對(duì)液體催化劑的影響
3.4.2 膦酸配體P_2的添加對(duì)催化劑微觀結(jié)構(gòu)的影響
3.4.3 膦酸配體P_2對(duì)催化劑官能團(tuán)的影響
3.4.4 膦酸配體P_2和催化劑之間的配位能力
3.4.5 膦酸配體P_2對(duì)活性組分Cu化合價(jià)的影響
3.5 本章小結(jié)
第四章 磺酸改性紐蘭德催化劑用于乙炔二聚的性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 乙炔二聚催化劑配制及性能測(cè)試
4.2.2 液體催化劑處理(用于表征)
4.3 催化劑性能評(píng)價(jià)
4.3.1 不同磺酸配體改性紐蘭德催化劑的性能測(cè)試
4.3.2 苯肼-4-磺酸的不同用量對(duì)S_8-NC的性能影響
4.3.3 不同溫度對(duì)S_8-NC的性能影響
4.3.4 不同空速對(duì)S_8-NC的性能影響
4.3.5 S_8-NC用于乙炔二聚反應(yīng)中的壽命測(cè)試
4.4 催化劑表征分析
4.4.1 磺酸配體S_8的添加對(duì)pH值和液體催化劑的影響
4.4.2 磺酸催化劑組成的分析(TG/DTG)
4.4.3 磺酸配體S_8對(duì)催化劑微觀形貌的影響
4.4.4 磺酸配體S_8對(duì)催化劑官能團(tuán)的影響
4.4.5 磺酸配體S_8對(duì)活性組分Cu的化合價(jià)變化的影響
4.5 本章小結(jié)
第五章 微通道反應(yīng)器用于乙炔二聚的過(guò)程強(qiáng)化探索
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 催化劑溶液的制備
5.2.2 微通道反應(yīng)器的實(shí)驗(yàn)測(cè)試
5.3 微通道反應(yīng)器對(duì)乙炔二聚的強(qiáng)化測(cè)試
5.3.1 催化劑溶液濃度對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.3.2 微通道反應(yīng)器溫度對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.3.3 微通道反應(yīng)器中乙炔流速對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.3.4 微通道反應(yīng)器中配體改性催化劑對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
6.1 結(jié)論
6.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡(jiǎn)介
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]一種高強(qiáng)度氯丁橡膠及其制備方法[J]. 趙敏. 橡膠工業(yè). 2019(12)
[2]微通道反應(yīng)器共沉淀法制備鈷摻雜一氧化錳及其儲(chǔ)鋰性能[J]. 楊洋,何亮,張亞男,龍?jiān)骑w,蘇靜,文衍宣. 無(wú)機(jī)鹽工業(yè). 2019(12)
[3]微通道反應(yīng)器中1-甲氧基-2-丙醇的連續(xù)合成[J]. 朱桂琴,何偉,方正,郭凱. 南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(05)
[4]微通道反應(yīng)器在合成工藝改進(jìn)中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 朱梅,漆亞云,甘宜遠(yuǎn),胡偉男,唐思雨,歐陽(yáng)貴平,王貞超. 合成化學(xué). 2019(11)
[5]乙炔和金屬鹽共存對(duì)電石法PVC生產(chǎn)安全性的影響[J]. 鐘勁光,王勤獲,劉瑞艷,劉星. 聚氯乙烯. 2019(08)
[6]微通道內(nèi)氣-液兩相傳質(zhì)過(guò)程行為及其應(yīng)用[J]. 堯超群,陳光文,袁權(quán). 化工學(xué)報(bào). 2019(10)
[7]高剪切反應(yīng)器對(duì)乙炔二聚液相催化反應(yīng)的影響[J]. 張啟霞,游延賀,謝建偉,代斌,張金利. 石河子大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(01)
[8]微反應(yīng)器內(nèi)苯甲醚連續(xù)合成[J]. 王瀚琳,王德強(qiáng),王凱,駱廣生. 化工學(xué)報(bào). 2019(03)
[9]微反應(yīng)器在硝化反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 曾麗媛,毛明珍,王威,王倫,張建功,寧斌科. 化學(xué)試劑. 2018(11)
[10]炭黑填充氯丁橡膠膠料用新型促進(jìn)劑和硫化劑[J]. 王進(jìn)文. 世界橡膠工業(yè). 2017(11)
博士論文
[1]炔烴氫氯化、水合以及二聚反應(yīng)研究[D]. 徐彩霞.天津大學(xué) 2014
碩士論文
[1]乙炔二聚合成乙烯基乙炔研究及應(yīng)用[D]. 劉博.吉林大學(xué) 2016
[2]乙炔二聚非水相催化體系的研究[D]. 劉海月.石河子大學(xué) 2016
[3]改性Nieuwland催化劑強(qiáng)化水體系下乙炔二聚的研究[D]. 黃蓉.重慶大學(xué) 2016
[4]乙炔二聚反應(yīng)中催化劑優(yōu)化研究[D]. 尹利娟.重慶大學(xué) 2014
[5]乙炔二聚制備乙烯基乙炔的優(yōu)化研究[D]. 余亞玲.重慶大學(xué) 2013
[6]乙炔二聚水體系中催化劑優(yōu)化研究[D]. 彭敏.重慶大學(xué) 2012
[7]乙炔二聚合成乙烯基乙炔反應(yīng)過(guò)程的研究[D]. 馬紀(jì)翔.重慶大學(xué) 2012
[8]乙炔二聚中高聚物的成因及控制方法研究[D]. 鄭習(xí)霞.重慶大學(xué) 2010
本文編號(hào):3476516
【文章來(lái)源】:石河子大學(xué)新疆維吾爾自治區(qū) 211工程院校
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
1.1 乙烯基乙炔簡(jiǎn)介
1.2 乙烯基乙炔的主要下游產(chǎn)物
1.2.1 氯丁二烯
1.2.2 丁烯酮
1.2.3 二乙烯基醚
1.3 乙烯基乙炔主要用途(生產(chǎn)氯丁橡膠)
1.3.1 氯丁橡膠
1.3.2 氯丁橡膠制備工藝
1.3.3 國(guó)內(nèi)外氯丁橡膠工藝技術(shù)的發(fā)展情況
1.4 乙烯基乙炔的主要合成方法(電石乙炔法)
1.5 乙炔二聚反應(yīng)國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
1.5.1 催化劑結(jié)構(gòu)
1.5.2 催化機(jī)理
1.5.3 配體改性
1.5.4 雙金屬催化
1.5.5 反應(yīng)設(shè)備過(guò)程強(qiáng)化
1.6 選題依據(jù)和本論文的研究?jī)?nèi)容
1.6.1 選題依據(jù)
1.6.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.3 催化劑性能評(píng)價(jià)方法
2.3.1 催化劑性能評(píng)價(jià)裝置
2.3.2 催化劑性能方法
2.4 催化劑表征儀器及測(cè)試方法
2.4.1 傅里葉變換紅外光譜
2.4.2 X射線光電子能譜分析
2.4.3 X射線衍射儀
2.4.4 熱重分析
2.4.5 場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡
2.4.6 程序升溫脫附技術(shù)
2.4.7 電感耦合等離子體質(zhì)譜分析
第三章 膦酸改性紐蘭德催化劑用于乙炔二聚的性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 乙炔二聚催化劑配制及性能測(cè)試
3.2.2 液體催化劑處理(用于表征)
3.3 催化劑性能評(píng)價(jià)
3.3.1 不同膦酸配體改性紐蘭德催化劑的性能測(cè)試
3.3.2 利塞膦酸的不同用量對(duì)P_2-NC的乙炔二聚反應(yīng)催化性能影響
3.3.3 不同空速對(duì)S_8-NC的乙炔二聚催化性能影響
3.3.4 P_2-NC用于乙炔二聚反應(yīng)中的壽命測(cè)試
3.4 催化劑表征分析
3.4.1 膦酸配體P_2的添加對(duì)液體催化劑的影響
3.4.2 膦酸配體P_2的添加對(duì)催化劑微觀結(jié)構(gòu)的影響
3.4.3 膦酸配體P_2對(duì)催化劑官能團(tuán)的影響
3.4.4 膦酸配體P_2和催化劑之間的配位能力
3.4.5 膦酸配體P_2對(duì)活性組分Cu化合價(jià)的影響
3.5 本章小結(jié)
第四章 磺酸改性紐蘭德催化劑用于乙炔二聚的性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 乙炔二聚催化劑配制及性能測(cè)試
4.2.2 液體催化劑處理(用于表征)
4.3 催化劑性能評(píng)價(jià)
4.3.1 不同磺酸配體改性紐蘭德催化劑的性能測(cè)試
4.3.2 苯肼-4-磺酸的不同用量對(duì)S_8-NC的性能影響
4.3.3 不同溫度對(duì)S_8-NC的性能影響
4.3.4 不同空速對(duì)S_8-NC的性能影響
4.3.5 S_8-NC用于乙炔二聚反應(yīng)中的壽命測(cè)試
4.4 催化劑表征分析
4.4.1 磺酸配體S_8的添加對(duì)pH值和液體催化劑的影響
4.4.2 磺酸催化劑組成的分析(TG/DTG)
4.4.3 磺酸配體S_8對(duì)催化劑微觀形貌的影響
4.4.4 磺酸配體S_8對(duì)催化劑官能團(tuán)的影響
4.4.5 磺酸配體S_8對(duì)活性組分Cu的化合價(jià)變化的影響
4.5 本章小結(jié)
第五章 微通道反應(yīng)器用于乙炔二聚的過(guò)程強(qiáng)化探索
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 催化劑溶液的制備
5.2.2 微通道反應(yīng)器的實(shí)驗(yàn)測(cè)試
5.3 微通道反應(yīng)器對(duì)乙炔二聚的強(qiáng)化測(cè)試
5.3.1 催化劑溶液濃度對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.3.2 微通道反應(yīng)器溫度對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.3.3 微通道反應(yīng)器中乙炔流速對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.3.4 微通道反應(yīng)器中配體改性催化劑對(duì)強(qiáng)化效果的影響
5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
6.1 結(jié)論
6.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡(jiǎn)介
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]一種高強(qiáng)度氯丁橡膠及其制備方法[J]. 趙敏. 橡膠工業(yè). 2019(12)
[2]微通道反應(yīng)器共沉淀法制備鈷摻雜一氧化錳及其儲(chǔ)鋰性能[J]. 楊洋,何亮,張亞男,龍?jiān)骑w,蘇靜,文衍宣. 無(wú)機(jī)鹽工業(yè). 2019(12)
[3]微通道反應(yīng)器中1-甲氧基-2-丙醇的連續(xù)合成[J]. 朱桂琴,何偉,方正,郭凱. 南京工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(05)
[4]微通道反應(yīng)器在合成工藝改進(jìn)中的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 朱梅,漆亞云,甘宜遠(yuǎn),胡偉男,唐思雨,歐陽(yáng)貴平,王貞超. 合成化學(xué). 2019(11)
[5]乙炔和金屬鹽共存對(duì)電石法PVC生產(chǎn)安全性的影響[J]. 鐘勁光,王勤獲,劉瑞艷,劉星. 聚氯乙烯. 2019(08)
[6]微通道內(nèi)氣-液兩相傳質(zhì)過(guò)程行為及其應(yīng)用[J]. 堯超群,陳光文,袁權(quán). 化工學(xué)報(bào). 2019(10)
[7]高剪切反應(yīng)器對(duì)乙炔二聚液相催化反應(yīng)的影響[J]. 張啟霞,游延賀,謝建偉,代斌,張金利. 石河子大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(01)
[8]微反應(yīng)器內(nèi)苯甲醚連續(xù)合成[J]. 王瀚琳,王德強(qiáng),王凱,駱廣生. 化工學(xué)報(bào). 2019(03)
[9]微反應(yīng)器在硝化反應(yīng)中的應(yīng)用[J]. 曾麗媛,毛明珍,王威,王倫,張建功,寧斌科. 化學(xué)試劑. 2018(11)
[10]炭黑填充氯丁橡膠膠料用新型促進(jìn)劑和硫化劑[J]. 王進(jìn)文. 世界橡膠工業(yè). 2017(11)
博士論文
[1]炔烴氫氯化、水合以及二聚反應(yīng)研究[D]. 徐彩霞.天津大學(xué) 2014
碩士論文
[1]乙炔二聚合成乙烯基乙炔研究及應(yīng)用[D]. 劉博.吉林大學(xué) 2016
[2]乙炔二聚非水相催化體系的研究[D]. 劉海月.石河子大學(xué) 2016
[3]改性Nieuwland催化劑強(qiáng)化水體系下乙炔二聚的研究[D]. 黃蓉.重慶大學(xué) 2016
[4]乙炔二聚反應(yīng)中催化劑優(yōu)化研究[D]. 尹利娟.重慶大學(xué) 2014
[5]乙炔二聚制備乙烯基乙炔的優(yōu)化研究[D]. 余亞玲.重慶大學(xué) 2013
[6]乙炔二聚水體系中催化劑優(yōu)化研究[D]. 彭敏.重慶大學(xué) 2012
[7]乙炔二聚合成乙烯基乙炔反應(yīng)過(guò)程的研究[D]. 馬紀(jì)翔.重慶大學(xué) 2012
[8]乙炔二聚中高聚物的成因及控制方法研究[D]. 鄭習(xí)霞.重慶大學(xué) 2010
本文編號(hào):3476516
本文鏈接:http://sikaile.net/projectlw/hxgylw/3476516.html
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