分子篩材料是一類晶體微孔材料,具有均勻分布的孔體系,被廣泛應(yīng)用于催化、吸附和離子交換等領(lǐng)域。新型磷酸鋁及其雜原子磷酸鋁分子篩的開發(fā)、合成以及表征的探究一直受到人們的關(guān)注。與水熱/溶劑熱法相比較,離子熱法、無溶劑法以及微波加熱方式是新型綠色的合成路線,為實現(xiàn)分子篩的綠色合成提供了可能。本論文以改進的離子熱法和無溶劑法為基礎(chǔ),利用模板劑之間的協(xié)同效應(yīng)合成了具有-CLO、ATN和LEV拓撲結(jié)構(gòu)的三種新型磷酸鋁分子篩,其研究內(nèi)容如下:首先,以小劑量的離子液體為溶劑和模板劑,利用改進的離子熱法合成出具有-CLO拓撲結(jié)構(gòu)的新型磷酸鋁分子篩。詳細探討了晶化溫度、晶化時間和模板劑類型對-CLO磷酸鋁分子篩結(jié)晶相的影響。采用XRD、SEM、N₂物理吸脫附、TG-DSC、CHN元素分析和液體¹³C NMR對所合成的-CLO分子篩進行表征。研究表明,-CLO分子篩骨架中同時存在離子液體與二異丙胺分子,說明在該體系中離子液體與二異丙胺協(xié)同導(dǎo)向了-CLO分子篩的合成。由于該合成方法具有高的無機原子利用率,較低的離子液體使用量,符合綠色合成理念,有利于促進-CLO分子篩... 

【文章來源】：蘭州理工大學(xué)甘肅省

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

由s0D籠通過不同鏈接方式所形成的沸石骨架Fig.1.2Zeoliteframeworkformedbydifferentwaysofli面ngSODcage

1.5.2 -CLO 型磷酸鋁分子篩2010 年田志堅等人在離子液體系中首次合成出具有-CLO 拓撲結(jié)構(gòu)的 20 元環(huán)超大孔道的新型磷酸鋁分子篩 DNL-1(Dalian National Laboratory Number 1)，其分子式為[(C6N2H18)104(C6N2H11)80(H2O)910][33]。隨后該課題組在不同體系中合成出不同類型的-CLO 磷酸鋁分子篩，如以二乙胺鹽酸鹽(DEAC)和乙二醇(EG)為低共熔混合物，通過常規(guī)加熱和微波加熱兩種方法合成出納米尺寸的-CLO 磷酸鋁分子篩[40]；2014 年，以 1-乙基-3-甲基咪唑溴鹽為溶劑，1,6-己二胺為有機結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，離子熱法合成出鈷取代-CLO磷酸鋁分子篩(CoDNL-1)[41]。與傳統(tǒng)的磷酸鎵分子篩 Cloverite 相比，-CLO 磷酸鋁分子篩為具有更高的骨架密度(11.3T/1000 3)，更好的熱穩(wěn)定性，以及較高的 BET 表面積和微孔體積。這些特性表明-CLO 磷酸鋁分子篩在分離、催化裂解和氣體儲存等方面具有巨大的應(yīng)用潛力。值得注意的是，文獻所報道的-CLO 磷酸鋁分子篩使用大量昂貴的離子液體作為溶劑和模板劑，增加了合成成本。1.6ATN 型磷酸鋁分子篩合成研究

6.2 雜原子 ATN 磷酸鋁分子篩自 1992 年首次合成 ATN 分子篩以來，研究人員不斷嘗試在 ATN 分子篩骨架系列金屬或非金屬原子。到目前為止有文獻報道的雜原子 ATN 磷酸鋁分子篩APO-39 分子篩[43, 44, 46-48]、SAPO-39 分子篩[45]、CoAPO-39 分子篩[49]、ZnAPO-39 Mg 和 Si 元素同時取代的 MAPSO-39 分子篩材料[51]。被引入的雜原子可穩(wěn)定存架中，使其擁有高度分散的活性中心，并且雜原子的引入極大豐富了 ATN 分子的骨架元素。值得注意的是，文獻中報道的雜原子取代的 AlPO4-39 分子篩均由制得，且晶化時間較長(24-114h)，合成效率極低。.7 LEV 型磷酸鋁分子篩合成研究7.1 LEV 型分子篩概述LEV 型分子篩屬于三方晶系，空間群為 R3m，晶胞參數(shù)為 a=13.0710 ，c=5.256架密度為 15.9 T/1000 3。如圖 1.5 所示，LEV 型分子篩骨架擁有沿[001]和[010種八元環(huán)交錯的孔道體系，孔道尺寸為 3.6*4.8 。LEV 沸石分子篩骨架被認為是

【參考文獻】：
期刊論文
[1]離子膠束誘導(dǎo)微波合成SAPO-11分子篩微球[J]. 羅小林,陳亞芍,常鵬梅,楊德鎖,姜孌.  物理化學(xué)學(xué)報. 2009(01)
[2]SAPO-11分子篩的微波合成與表征[J]. 郭守杰,高俊斌,孫桂大,靳廣洲.  石油化工高等學(xué)校學(xué)報. 2006(01)



本文編號：3455527