石油作為一種化工原料,在生活生產(chǎn)中起著重要的作用。石油重質(zhì)劣質(zhì)化與日益嚴(yán)格的環(huán)境法規(guī)之間的沖突越來越嚴(yán)重,石油清潔化生產(chǎn)成為必然。加氫精制是實現(xiàn)石油清潔化生產(chǎn)的重要工藝。因此,開發(fā)新型高效催化劑具有很大的研究意義。與過渡金屬碳化物與氮化物相比,硫化物催化劑因其具有抗硫中毒的性能引起了研究者的關(guān)注。本文完成了硫化物與復(fù)合型催化劑的水熱合成,并合成了相應(yīng)的負(fù)載型催化劑。通過XRD、SEM、EDS和加氫脫硫催化性能測試等手段對催化劑進(jìn)行表征,研究結(jié)果如下：1.硫化物的水熱合成（1）以氧化鉬為鉬源、硫脲為硫源、鹽酸羥胺為助還原劑,水熱合成MoS2的最佳條件為：初始Mo/S=1：4,200℃下保溫24h,所得產(chǎn)物為純凈的納米級粉體。（2）以氯化鎳為鎳源、硫化鈉為硫源,初始Ni/S=1：1時水熱合成NiS的最佳條件為：150℃下保溫5h,所得產(chǎn)物為純凈的微米級粉體。（3）以鉬酸鈉為鉬源、硫脲為硫源、氯化鎳為鎳源、鹽酸羥胺為助還原劑,水熱合成MoS2-NiS的最佳條件為：初始Ni/（Ni+Mo）=0.1,200℃下反應(yīng)24h,所得產(chǎn)物為純凈的納米級粉體。2.負(fù)載型催化劑的制備（1）以ZSM-5為載體... 

【文章來源】：中國海洋大學(xué)山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：90 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
0 引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 過渡金屬化合物的結(jié)構(gòu)特征及性能應(yīng)用
        1.1.1 硫化鉬的結(jié)構(gòu)特征及性能應(yīng)用
        1.1.2 硫化鎳的結(jié)構(gòu)特征及性能應(yīng)用
        1.1.3 磷化物的結(jié)構(gòu)特征及性能應(yīng)用
    1.2 過渡金屬化合物的制備方法
        1.2.1 過渡金屬硫化物的制備方法
        1.2.2 過渡金屬磷化物的制備方法
    1.3 本課題選題意義
2 實驗部分
    2.1 實驗制備樣品所用反應(yīng)原料及試劑
    2.2 合成實驗所用儀器
    2.3 硫化鉬(MoS_2)的合成
    2.4 硫化鎳(NiS)的合成
    2.5 復(fù)合型催化劑硫化鉬-硫化鈉的合成
    2.6 負(fù)載型催化劑硫化鉬-磷化鎳的合成
        2.6.1 負(fù)載型硫化鉬-磷化鎳復(fù)合型催化劑的原位合成
        2.6.2 機(jī)械混合法制備負(fù)載型硫化鉬-磷化鎳復(fù)合型催化劑
    2.7 磷化鐵(Fe_2P)的合成
    2.8 所得產(chǎn)物的表征及測試
3 水熱法合成硫化鉬及其加氫脫硫(HDS)性能的測試
    3.1 引言
    3.2 硫化鉬的水熱合成
        3.2.1 反應(yīng)物配比的影響
        3.2.2 反應(yīng)溫度的影響
        3.2.3 反應(yīng)溫度的影響
        3.2.4 MoS_2的SEM和TEM分析
    3.3 硫化鉬HDS性能的測試
        3.3.1 HDS后樣品的XRD分析
        3.3.2 HDS后樣品的SEM分析
        3.3.3 HDS測試中的總硫含量及轉(zhuǎn)化率
    3.4 負(fù)載型硫化鉬的HDS測試
        3.4.1 負(fù)載型MoS_2的XRD分析
        3.4.2 負(fù)載型MoS_2的SEM分析
        3.4.3 HDS測試中的總硫含量及轉(zhuǎn)化率
    3.5 本章總結(jié)
4 硫化鎳的水熱合成及表征
    4.1 引言
    4.2 保溫時間的影響
    4.3 反應(yīng)溫度的影響
    4.5 NiS的SEM分析
    4.6 NiS的EDS分析
    4.7 本章總結(jié)
5 復(fù)合型硫化鉬-硫化鎳催化劑的合成及加氫脫硫性能測試
    5.1 引言
    5.2 實驗產(chǎn)物的XRD分析
    5.3 實驗產(chǎn)物的SEM分析
    5.4 實驗產(chǎn)物的HDS性能測試
        5.4.1 本體型NiMoS的HDS測試
        5.4.2 原位負(fù)載型MOS_2-NiS/ZSM-5的HDS測試
    5.5 本章總結(jié)
6 復(fù)合型硫化鉬-磷化鎳催化劑的合成及加氫脫硫性能測試
    6.1 引言
    6.2 負(fù)載型MoS_2-Ni_2P的原位合成及加氫脫硫性能測試
        6.2.1 HDS前后樣品的XRD分析
        6.2.2 HDS前后樣品的SEM分析
        6.2.3 原位負(fù)載型MoS_2-Ni_2P/ZSM-5的HDS性能測試
    6.3 負(fù)載型MoS_2-Ni_2P的機(jī)械混捏及加氫脫硫性能測試
        6.3.1 HDS前后樣品的XRD分析
        6.3.2 HDS前后樣品的SEM分析
        6.3.3 機(jī)械混捏型MoS_2-Ni_2P/ZSM-5的HDS性能測試
    6.4 Ni_2P/ZSM-5催化劑的加氫脫硫性能測試
        6.4.1 Ni_2P/ZSM-5的XRD分析
        6.4.2 Ni_2P/ZSM-5的SEM分析
        6.4.3 Ni_2P/ZSM-5的HDS性能測試
    6.5 本章總結(jié)
7 磷化鐵的加氫脫硫性能測試
    7.1 引言
    7.2 磷化鐵的性能表征
        7.2.1 實驗產(chǎn)物的XRD分析
        7.2.2 實驗產(chǎn)物的TEM分析
        7.2.3 實驗產(chǎn)物的EDS分析
    7.3 負(fù)載型磷化鐵的HDS性能測試
        7.3.1 HDS前后樣品的XRD分析
        7.3.2 HDS測試中的總硫含量及轉(zhuǎn)化率
    7.4 本章總結(jié)
8 結(jié)論
    8.1 論文研究結(jié)論
    8.2論文研究創(chuàng)新點
    8.3 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
個人簡歷及已經(jīng)發(fā)表的學(xué)術(shù)文章
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【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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[6]富勒烯結(jié)構(gòu)二硫化鉬納米粒子的制備和應(yīng)用[J]. 高賓,趙鵬.  中國鉬業(yè). 2007(01)
[7]二硫化鉬制備與應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 張文鉦,姚殳.  潤滑油. 2006(04)
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碩士論文
[1]過渡金屬磷化物Co2P與Fe2P納米顆粒水熱合成及表征[D]. 黃河.中國海洋大學(xué) 2013
[2]氮化鈦與硫化鎳納米材料的化學(xué)合成與表征[D]. 李靜.山東大學(xué) 2008



本文編號：3449816