含吡啶結(jié)構(gòu)的化合物已成為農(nóng)藥合成中的主要研究對(duì)象,如2,3,5-三氯吡啶（2,3,5-TCP）是合成新型農(nóng)藥毒死蜱的關(guān)鍵中間體,具有廣闊的市場(chǎng)應(yīng)用前景,因此吡啶氯化物的合成研究已成為化工行業(yè)的研究熱點(diǎn)。本文在國(guó)內(nèi)外2,3,5-TCP的合成研究進(jìn)展基礎(chǔ)上,以2,3,5,6-四氯吡啶（2,3,5,6-TeCP）電化學(xué)還原脫氯反應(yīng)為模型反應(yīng),在銀電極上研究其電催化行為和動(dòng)力學(xué)特征,并探討其反應(yīng)機(jī)理。通過(guò)恒電流電解和恒電位電解技術(shù)考察了電極材料、電解質(zhì)、電極表面結(jié)構(gòu)等因素對(duì)2,3,5,6-TeCP電化學(xué)還原脫氯性能的影響。第一部分:通過(guò)循環(huán)伏安法研究了2,3,5,6-TeCP電化學(xué)脫氯過(guò)程,通過(guò)對(duì)比不同氯代吡啶化合物（2,3,5,6-TeCP、2,3,5-TCP和2,3,6-TCP）的電化學(xué)還原脫氯性能,推測(cè)反應(yīng)底物2,3,5,6-TeCP中四個(gè)不同位置C-Cl鍵斷裂的先后順序。根據(jù)峰電流與掃描速率、底物濃度的關(guān)系,表明反應(yīng)底物2,3,5,6-TeCP在電還原脫氯過(guò)程中是受擴(kuò)散控制的,其擴(kuò)散系數(shù)為4.06×10^-7 cm²/s。通過(guò)不同溫度和不同掃描... 

【文章來(lái)源】：浙江工業(yè)大學(xué)浙江省

【文章頁(yè)數(shù)】：74 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 2,3,5-三氯吡啶概述
        1.2.1 2,3,5-三氯吡啶的基本介紹
        1.2.2 2,3,5-三氯吡啶的合成路線
    1.3 2,3,6-三氯吡啶概述
        1.3.1 2,3,6-三氯吡啶的基本介紹
        1.3.2 2,3,6-三氯吡啶的合成路線
    1.4 3,5-二氯吡啶概述
        1.4.1 3,5-二氯吡啶的基本介紹
        1.4.2 3,5-二氯吡啶的合成路線
    1.5 電化學(xué)合成
        1.5.1 電化學(xué)合成的特點(diǎn)
        1.5.2 電極材料的選擇
        1.5.3 脫氯反應(yīng)機(jī)理的研究
        1.5.4 脫氯反應(yīng)的影響因素
    1.6 本論文研究意義和內(nèi)容
        1.6.1 本論文的研究意義
        1.6.2 本論文的研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與測(cè)試方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 電化學(xué)實(shí)驗(yàn)
        2.2.1 計(jì)時(shí)電位
        2.2.2循環(huán)伏安實(shí)驗(yàn)
        2.2.3線性伏安實(shí)驗(yàn)
        2.2.4 恒電位電解
        2.2.5 恒電流電解
    2.3 產(chǎn)物分析
        2.3.1 高效液相色譜分析
        2.3.2 GC-MS分析
        2.3.3 核磁共振分析
    2.4 數(shù)據(jù)處理
        2.4.1 擴(kuò)散系數(shù)與傳遞系數(shù)
        2.4.2 活化能
        2.4.3 通電量參數(shù)
        2.4.4 原料轉(zhuǎn)化率
        2.4.5 產(chǎn)物收率
        2.4.6 電流效率
第三章 恒電位電解2,3,5,6-四氯吡啶的研究
    3.1 2,3,5,6-四氯吡啶電還原脫氯歷程研究
        3.1.1 底物2,3,5,6-四氯吡啶的電化學(xué)性能
        3.1.2 底物2,3,5,6-四氯吡啶和2,3,5-三氯吡啶的電化學(xué)性能的比較
        3.1.3 底物2,3,5,6-四氯吡啶和2,3,6-三氯吡啶的電化學(xué)性能的比較
    3.2 2,3,5,6-四氯吡啶電還原反應(yīng)特性研究
        3.2.1 不同濃度2,3,5,6-四氯吡啶的電化學(xué)性能
        3.2.2 不同掃速2,3,5,6-四氯吡啶的電化學(xué)性能
        3.2.3 不同掃描時(shí)間2,3,5,6-四氯吡啶的電化學(xué)性能
        3.2.4 不同掃描溫度2,3,5,6-四氯吡啶的電化學(xué)性能
        3.2.5 不同掃速2,3,5,6-四氯吡啶的線性伏安曲線
    3.3 恒電位電解合成2,3,5-三氯吡啶脫氯的研究
        3.3.1 不同電解槽對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.2 不同電極材料對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.3 不同氫氧化鈉濃度對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.4 不同底物濃度對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.5 不同攪拌速率對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.6 不同電解電位下的電解結(jié)果
        3.3.7 不同電解溫度下的電解結(jié)果
        3.3.8 不同電解時(shí)間下的電解結(jié)果
    3.4 恒電位電解合成2,3,6-三氯吡啶脫氯研究
        3.4.1 不同電解溫度下的電解結(jié)果
        3.4.2 不同電解時(shí)間下的電解結(jié)果
        3.4.3 不同電解電位下的電解結(jié)果
    3.5 恒電位電解合成3,5-二氯吡啶脫氯研究
        3.5.1 不同電解溫度下的電解結(jié)果
        3.5.2 不同電解時(shí)間下的電解結(jié)果
        3.5.3 不同電解電位下的電解結(jié)果
    3.6 本章小結(jié)
第四章 離子液體的合成和電催化性能研究
    4.1 電解質(zhì)的選擇
        4.1.1 咪唑類離子液體的合成
        4.1.2 哌啶類離子液體的合成
        4.1.3 不同電解質(zhì)的電導(dǎo)率
        4.1.4 不同電解質(zhì)的循環(huán)伏安曲線
        4.1.5 恒電流電解
    4.2 粗糙化銀電極的制備與電催化性能的研究
        4.2.1 粗糙化銀電極的制備
        4.2.2 粗糙化銀電極的電催化活性
        4.2.3 恒電流電解
    4.3 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 創(chuàng)新點(diǎn)與不足
    5.3 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
    1 作者簡(jiǎn)歷
    2 發(fā)明專利
    3 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]C-H鍵選擇性直接電氧化研究[J]. 廖艷梅,武倩倩,張安倫,朱英紅,馬淳安.  電化學(xué). 2017(03)
[2]含硝基咔唑類有機(jī)電催化劑的合成及其對(duì)醇的電催化氧化（英文）[J]. 朱英紅,張健青,陳姿穎,張安倫,馬淳安.  催化學(xué)報(bào). 2016(04)
[3]鋅催化電還原脫氯合成2,3,5,6-四氯吡啶:反應(yīng)機(jī)理和工藝優(yōu)化[J]. 陳澤偉,王一想,丁旭芬,徐穎華,馬淳安.  化工學(xué)報(bào). 2016(06)
[4]準(zhǔn)毛細(xì)間隙反應(yīng)器中直接電氧化合成茴香醛二甲基縮醛[J]. 王明,徐穎華,丁旭芬,馬淳安.  化工學(xué)報(bào). 2014(06)
[5]弱堿體系中電化學(xué)合成3,6-二氯吡啶甲酸[J]. 張虹,儲(chǔ)誠(chéng)普,徐穎華,馬淳安.  浙江工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào). 2012(04)
[6]3,6-二氯吡啶甲酸合成方法進(jìn)展[J]. 馬淳安,儲(chǔ)誠(chéng)普,徐穎華,張虹.  化工學(xué)報(bào). 2011(09)
[7]氯代有機(jī)污染物的電化學(xué)還原脫氯降解技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 何艷,徐穎華,馬淳安.  廣州化工. 2011(09)
[8]丁二酸在Ti/TiO2膜電極上的電化學(xué)合成[J]. 馬淳安,朱秀山,趙峰鳴.  高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報(bào). 2010(10)
[9]3,6-二氯吡啶甲酸電化學(xué)合成及其工業(yè)化生產(chǎn)[J]. 馬淳安,徐穎華,褚有群,毛信表,趙峰鳴,朱英紅.  化工學(xué)報(bào). 2010(03)
[10]綠色有機(jī)合成研究進(jìn)展[J]. 周建國(guó),李海明,陳培麗.  天津化工. 2009(06)

碩士論文
[1]毒死蜱綠色合成工藝研究[D]. 錢玉珍.山東大學(xué) 2013
[2]五氯吡啶電合成制備2，3，5，6-四氯吡啶及其電化學(xué)特性研究[D]. 張賢春.浙江工業(yè)大學(xué) 2007



本文編號(hào)：3413533