盡管對(duì)含能材料爆炸現(xiàn)象的認(rèn)識(shí)歷史悠久,但從微觀的角度來(lái)理解爆轟的初始反應(yīng)機(jī)理還十分有限。外界刺激的機(jī)械能轉(zhuǎn)化為分子激發(fā)的特定路徑,無(wú)論是從能量躍遷的角度還是從晶格振動(dòng)的角度都是非常重要的研究課題。聲子譜是晶格振動(dòng)的基礎(chǔ),可從晶格動(dòng)力學(xué)方面研究含能材料的熱力學(xué)性質(zhì)、能量流動(dòng)方向,揭示初始熱分解機(jī)制、爆轟性能和感度的微觀物理機(jī)制。本論文正是基于聲子譜與材料理化性質(zhì)間的本質(zhì)關(guān)系,以CL-20/MTNP和CL-20/1,4-DNI共晶為研究對(duì)象,通過(guò)分析共晶和共晶組分的理論聲子譜,探究共晶炸藥的微觀物理機(jī)制,為其化學(xué)分解前的能量傳遞過(guò)程提供重要信息�；诖�,本論文運(yùn)用DFT-PBE方法結(jié)合TS色散校正計(jì)算了不同晶型（β-、γ-、ε-）CL-20、CL-20/MTNP共晶和CL-20/1,4-DNI共晶的聲子譜,主要研究?jī)?nèi)容如下:1.不同晶型CL-20的聲子譜和熱力學(xué)性質(zhì)研究:分別計(jì)算了共晶組分（β-、γ-、ε-CL-20）的聲子譜、拉曼活性振動(dòng)頻率、恒容熱容、熵、焓等,為不同晶型CL-20的相關(guān)研究提供理論數(shù)據(jù)。通過(guò)分析聲子態(tài)密度確定了聲子模式存儲(chǔ)和傳遞能量的方式,提出熱能流動(dòng)方向,預(yù)測(cè)了引發(fā)... 

【文章來(lái)源】：西南科技大學(xué)四川省

【文章頁(yè)數(shù)】：58 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

CL-20基共晶的發(fā)展史

西南科技大學(xué)碩士學(xué)位論文2表1-1幾種含能–含能CL-20基共晶的性能對(duì)比H50/(cm)ρ/(g/cm3)v/(m/s)P/(GPa)ε-CL-2024(4J)2.035938544.9CL-20/TNT(1:1)991.846846633.8CL-20/HMX(2:1)552.0018485--CL-20/BTF(1:1)--1.918868939.1CL-20/DNB(1:1)551.877881736.48CL-20/DNG(1:1)--1.576~1.757500~8100--CL-20/DNP(2:1)--1.69~1.898200~9000--CL-20/MNO(2:1)--1.947----CL-20/MTNP(1:1)6J1.932934740.5CL-20/DNDAP33.11.871887036.4C-20/1,4-DNI(1:1)10J1.922924239.011.2CL-20晶體及其共晶的結(jié)構(gòu)與性能研究現(xiàn)狀結(jié)構(gòu)決定性能，其中微尺度下包括炸藥的分子結(jié)構(gòu)、晶體結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)、能帶結(jié)構(gòu)和振動(dòng)結(jié)構(gòu)等。而性能方面可以從含能材料分子的爆轟性能、熱力學(xué)性質(zhì)、感度、分解機(jī)理、分子間相互作用與相容性以及極端條件下的理化性質(zhì)等研究。圖1-2是以聚合物粘結(jié)炸藥（PBX）微觀到宏觀結(jié)構(gòu)作為含能材料多尺度結(jié)構(gòu)研究的一個(gè)例子[11,12]。圖1-2聚合物粘結(jié)炸藥（PBX）從微觀到宏觀結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)示意圖[12]。1.2.1CL-20晶體及其共晶的結(jié)構(gòu)研究現(xiàn)狀CL-20是一種籠形多硝胺化合物，基本結(jié)構(gòu)由剛性的雜異伍茲烷籠子組成，而硝基與六個(gè)氮原子相連。這些硝基相較于五元環(huán)（FMR）和六元環(huán)（SMR）

要發(fā)生在非常早期的階段，這取決于溫度，即溫度越高，反應(yīng)速率越快。WangFuping[39]等人利用Reaxff反應(yīng)力場(chǎng)分子動(dòng)力學(xué)計(jì)算研究ε-CL-20單分子和超晶胞在高溫下的熱分解過(guò)程，CL-20超晶胞的初始熱解反應(yīng)路徑與單分子的初始熱解反應(yīng)路徑相同，但由于非鍵相互作用，使得生成NO2·自由基的總量較少，且生成的HNO3碎片會(huì)繼續(xù)分解成H2O和N2O5等碎片。同樣地，CL-20基共晶的感度、熱分解動(dòng)力學(xué)研究方法與單體CL-20一致。RenChunxing[40]等人運(yùn)用ReaxFF反應(yīng)力場(chǎng)分子動(dòng)力學(xué)揭示了關(guān)于CL-20/TNT共晶獲得的CL-20/TNT熱解的化學(xué)過(guò)程，如圖1-3。在1000K下，共晶中的CL-20分子的N–NO2鍵首先斷裂，在不同溫度條件下在熱分解的初始階段起主導(dǎo)作用，并且不論溫度如何，所有CL-20分子都在BTF分子之前完全分解。圖1-3在1000K下CL-20/TNT共晶和β-CL-20晶體熱解過(guò)程比較[40]1.3聲子譜與材料結(jié)構(gòu)與性能關(guān)系1.3.1晶格振動(dòng)與聲子晶體中，原子偏離其平衡位置發(fā)生微小振動(dòng)稱為晶格振動(dòng)。晶格振動(dòng)與晶體的熱力學(xué)性質(zhì)、電學(xué)性質(zhì)、光學(xué)性質(zhì)、超導(dǎo)電性、磁性以及結(jié)構(gòu)相變等物理性質(zhì)有密切關(guān)系，因此晶格振動(dòng)的研究是固體宏觀性質(zhì)和微觀過(guò)程的重要基矗盡管晶體中的原子在平衡位置具有周期性，但由于原子數(shù)目非常大且相鄰原子間存在相互作用，因此，在簡(jiǎn)諧近似下，通過(guò)正則變化可以將晶格振動(dòng)分解為一組獨(dú)立的無(wú)相互作用的振動(dòng)模式的線性疊加。按照量子力學(xué)的觀點(diǎn)，每一個(gè)振動(dòng)模式都有對(duì)應(yīng)的頻率ω和波失q，具有確定的能量hω和準(zhǔn)動(dòng)量hq，被稱為聲子。即聲子是晶格振動(dòng)的元激發(fā)，可以量子化地描述晶格振動(dòng)的能量和動(dòng)量。對(duì)于含N個(gè)原子的晶體，有三個(gè)聲學(xué)支聲子和（3N-3）個(gè)光學(xué)支聲子。其中，聲學(xué)支聲子的特點(diǎn)是相鄰原子振動(dòng)方向相同，角頻率較低，可以用超聲來(lái)激發(fā)。而光學(xué)支?

【參考文獻(xiàn)】：
碩士論文
[1]基于第一性原理的TATB晶體聲子譜及結(jié)構(gòu)性能研究[D]. 蔣文燦.中國(guó)工程物理研究院 2016
[2]CL-20的熱膨脹特性及其降感技術(shù)研究[D]. 蒲柳.西南科技大學(xué) 2015



本文編號(hào)：3400851