催化裂化是原油二次深加工的主要方法之一。由于近年來原油重質(zhì)化和劣質(zhì)化趨勢的加劇,以常規(guī)Y分子篩為活性組分的FCC催化劑已不能滿足重質(zhì)油的裂化需求。具有高活性和穩(wěn)定性的高硅鋁比小晶粒Y分子篩（HSY）成為目前新型FCC催化劑開發(fā)的重點(diǎn)。本文對不同規(guī)模下合成的硅鋁比為5.5～6.5,晶粒尺寸為200～400 nm的HSY樣品進(jìn)行了超穩(wěn)化、鑭改性、混合稀土改性和磷改性等后處理,對其改性條件的影響規(guī)律進(jìn)行了深入研究,并分別采用輕油微反實(shí)驗(yàn)和三異丙苯裂解反應(yīng)對其反應(yīng)性能進(jìn)行了評價。研究結(jié)果表明：（1）采用“動態(tài)水熱+干焙”的水熱處理方式制備的HSY-USY樣品具有最高的水熱穩(wěn)定性和適宜的硅鋁比范圍。水熱超穩(wěn)化最佳條件為：水蒸氣量240 g/h,動態(tài)水熱和干焙溫度均為500℃。（2）鑭離子交換改性的最佳條件為：交換時間為1 h,鑭離子濃度為20%,焙燒溫度為450℃；鑭浸漬量為4wt%。經(jīng)鑭離子交換改性后,樣品的弱酸強(qiáng)度略有增強(qiáng)而酸量變化不大,中強(qiáng)酸強(qiáng)度較弱且酸量很低。鑭浸漬改性后樣品的弱酸和中強(qiáng)酸強(qiáng)度減弱,酸量降低；但隨浸漬量的增加,改性樣品的弱酸和中強(qiáng)酸酸量提高,強(qiáng)度變化不大。（3）少量鈰的引... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 高硅鋁比小晶粒NaY合成的研究進(jìn)展
        1.1.1 從大晶粒到小晶粒
        1.1.2 從低硅鋁比到高硅鋁比
        1.1.3 高硅鋁比小晶粒Y分子篩的合成
    1.2 NaY分子篩的改性
        1.2.1 脫鋁改性
        1.2.2 稀土離子改性
        1.2.3 磷改性
    1.3 USY分子篩的改性研究
        1.3.1 金屬陽離子改性
        1.3.2 酸處理
        1.3.3 磷改性
    1.4 FCC催化劑的制備及裂化性能評價
        1.4.1 FCC催化劑基質(zhì)
        1.4.2 FCC催化劑助劑
        1.4.3 FCC催化劑裂化性能評價
    1.5 論文研究目的和內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器和試劑
    2.2 NaY樣品物性參數(shù)
    2.3 改性樣品的制備
        2.3.1 USY改性樣品的制備
        2.3.2 稀土改性樣品的制備
        2.3.3 磷改性樣品的制備
    2.4 樣品的表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 元素分析(XRF)
        2.4.3 環(huán)境掃描電鏡測試(SEM)
        2.4.4 氨吸附-程序升溫脫附(NH_3-TPD)測定
    2.5 樣品的催化裂化性能評價
        2.5.1 輕油微反活性評價
        2.5.2 對大分子反應(yīng)物的催化裂化性能評價
3 HSY水熱處理規(guī)律的研究
    3.1 水熱處理方式和條件對HSY脫鋁程度和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的影響
        3.1.1 水熱處理方式的影響
        3.1.2 水蒸氣量的影響
        3.1.3 水熱處理溫度對HSY-USY-1的影響
        3.1.4 干焙溫度對HSY-USY-2的影響
    3.2 不同硅鋁比HSY樣品的水熱處理
    3.3 本章小結(jié)
4 稀土及磷改性HSY的研究
    4.1 鑭改性制備HSY-LaUSY
        4.1.1 鑭離子交換條件對HSY-LaUSY組成和結(jié)構(gòu)的影響
        4.1.2 鑭浸漬量對HSY-LaUSY組成和結(jié)構(gòu)的影響
    4.2 混合稀土改性制備HSY-REUSY
        4.2.1 鈰離子濃度對HSY-REUSY樣品組成和結(jié)構(gòu)的影響
        4.2.2 鈰浸漬量對HSY-REUSY樣品組成和結(jié)構(gòu)的影響
    4.3 磷改性制備P-REUSY
    4.4 本章小結(jié)
5 HSY改性產(chǎn)物反應(yīng)性能評價
    5.1 輕油微反活性評價
        5.1.1 水熱處理樣品的輕油微反活性評價
        5.1.2 稀土改性對樣品微反活性的影響
        5.1.3 磷改性對輕油微反焦炭產(chǎn)率的影響
    5.2 三異丙苯裂解反應(yīng)活性評價
        5.2.1 超穩(wěn)化和鑭改性樣品催化三異丙苯裂解活性評價
        5.2.2 混合稀土改性和磷改性樣品催化三異丙苯裂解活性評價
    5.3 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]氟硅酸銨改性對β分子篩性能的影響[J]. 賈進(jìn)許,李明曉,孫曉艷,樊宏飛,王浩.  石油化工. 2014(03)
[2]我國催化裂化工藝技術(shù)進(jìn)展[J]. 許友好.  中國科學(xué):化學(xué). 2014(01)
[3]催化裂化在當(dāng)代煉油企業(yè)作用與地位的再認(rèn)識[J]. 劉為民,袁明江,胡敏.  煉油技術(shù)與工程. 2013(12)
[4]不同硅鋁比的小晶粒Y分子篩的理化性質(zhì)及其加氫裂化性能[J]. 秦臻,周亞松,魏強(qiáng),崔勍焱,代郁.  石油化工. 2013(10)
[5]國外低稀土含量流化催化裂化催化劑的研究進(jìn)展[J]. 于善青,田輝平,龍軍.  石油煉制與化工. 2013(08)
[6]鈉對Y型分子篩水熱穩(wěn)定性的影響[J]. 杜曉輝,高曉云,高雄厚,張海濤.  石化技術(shù)與應(yīng)用. 2013(04)
[7]催化裂化催化劑的發(fā)展歷程及研究進(jìn)展[J]. 張春蘭,陳淑芬,張遠(yuǎn)欣.  石油化工應(yīng)用. 2013(02)
[8]氟硅酸銨改性納米HZSM-5分子篩催化甲醇制丙烯[J]. 胡思,張卿,夏至,鞏雁軍,徐君,鄧風(fēng),竇濤.  物理化學(xué)學(xué)報. 2012(11)
[9]不同類型稀土Y型分子篩催化性能研究[J]. 段宏昌,李雪禮,張海濤,譚爭國,高雄厚.  化學(xué)工程與裝備. 2012(10)
[10]超細(xì)NaY分子篩的深度脫鋁[J]. 王希龍,宋金娜,葉修群,顧海芳,黃曜,牛國興.  催化學(xué)報. 2012(07)

碩士論文
[1]高硅鋁比小晶粒NaY的放大合成及母液回用技術(shù)研究[D]. 趙強(qiáng).大連理工大學(xué) 2013
[2]高硅Y型分子篩催化裂化催化劑的研究[D]. 任瀟航.復(fù)旦大學(xué) 2012
[3]低結(jié)焦渣油催化裂化催化劑研究[D]. 張建明.大連理工大學(xué) 2005



本文編號：3390323