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鉑族金屬鈀和銠的負載型催化劑的制備及在偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用

發(fā)布時間:2021-08-31 22:11
  鉑族金屬是自然界中的稀有元素,但同時其也是在化學工業(yè)中應(yīng)用最廣泛的催化劑構(gòu)成元素。例如Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)在有機化學領(lǐng)域已經(jīng)成為構(gòu)建C-C鍵最常用、最有效的工具之一,研究人員能夠?qū)⑵鋺?yīng)用于天然產(chǎn)物合成到高分子材料開發(fā)等多種領(lǐng)域。而金屬鈀催化劑是其最主要的大量使用的催化劑,由于包括其在汽車尾氣處理催化中的廣泛應(yīng)用,目前金屬鈀的價格已經(jīng)超過黃金。盡管經(jīng)過近40多年的研究,均相鈀催化劑在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用已經(jīng)變得非常成熟,但是由于其稀有性以及難以從產(chǎn)品中分離出來進行循環(huán)利用,發(fā)展高活性,可回收的貴金屬催化劑已經(jīng)成為一個重要的研究課題。而均相鈀催化劑的固載化為其提供了一個有吸引力的解決方案,目前大部分的固載催化劑的制備往往受到制備成本和合成方法的便利性的制約。本論文在第一部分主要探索了脲醛樹脂固載鈀催化劑的制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用。金屬有機框架材料(MOFs)作為一類新型的固體多孔材料,相比與其他所有固載化材料的各向異性,其具有完全均一的活性位點在非均相催化領(lǐng)域受到極大的關(guān)注。本論文的第二部分,根據(jù)課題組此前發(fā)展的一類簡便易合成并且具有較好的穩(wěn)定性和重復(fù)性的MOFs材料... 

【文章來源】:合肥工業(yè)大學安徽省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:81 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

鉑族金屬鈀和銠的負載型催化劑的制備及在偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用


MOF材料的合成方法[103]

紅外光譜圖,配體,絡(luò)合物,紅外光譜


合肥工業(yè)大學學術(shù)碩士研究生學位論文26國Bruker公司)來測定;催化劑鈀固載量用XSeries(X7)型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國ThermoFisher公司)ICP-MS測定。2.4反應(yīng)條件探索及結(jié)果討論2.4.1催化劑的選擇通過XSeries(X7)型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國ThermoFisher公司)ICP-MS測定各種固載催化劑的鈀含量見表2.4,從表中我么可以看出S1要比S2、S3、S4中的鈀含量要高,結(jié)合催化劑制備過程中對實驗狀態(tài)的觀察我們發(fā)現(xiàn)尿素、甲醛與含膦配體的醋酸鈀在3h內(nèi)溶液變得清澈并且有大塊團狀聚合物沉淀,而尿素、含膦配體的醋酸鈀與另外幾種醛類在3h內(nèi)仍呈渾濁狀態(tài),其形成固載催化劑的速度要比尿素、甲醛與含膦配體的醋酸鈀在聚合過程中的速度要慢。因此我們在Suzuki反應(yīng)的探究中我們選用聚合程度更快,并且鈀含量更高的S1作為催化劑。表2.4固載鈀催化劑的鈀含量Tab2.4Palladiumcontentofsupportedpalladiumcatalyst催化劑名稱鈀/%S13.467S23.132S32.727S42.8562.4.2固載催化劑S1的紅外光譜分析圖2.3配體-鈀絡(luò)合物與與UFDPd的紅外光譜Fig2.3Infraredspectraofligand/PdcomplexandUFDPd

【參考文獻】:
期刊論文
[1]硫脲甲醛聚合反應(yīng)中的半結(jié)晶沉淀現(xiàn)象[J]. 郝志顯,武鵬飛,李錚,羅浩,朱志榮,林瑞.  化學學報. 2010(04)



本文編號:3375710

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