多金屬氧酸鹽是由Mo、W、V等過渡金屬元素組成的氧簇化合物,具有氧化還原性、穩(wěn)定性好、結(jié)構(gòu)易調(diào)整等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于催化、磁性材料以及納米器件等領(lǐng)域。在均相催化體系,雜多酸一直存在比表面積低(<10 m²·g^-1)、表面活性位點(diǎn)較少、不易回收利用等缺點(diǎn);為此,如何更加有效的克服這些問題,對(duì)于多金屬氧酸鹽的實(shí)際工業(yè)應(yīng)用具有重要意義。本論文通過采用介孔金屬-有機(jī)骨架材料為載體制備雜多酸基負(fù)載型催化材料,有效地解決活性組分存在的比表面積低、分離回收及重復(fù)利用困難等問題,并將其用于模型柴油的氧化-萃取脫硫反應(yīng)中。具體研究內(nèi)容如下:以介孔金屬-有機(jī)骨架MIL-101為主體,以Weakley(LaW₁₀O₃₆)和Keggin型雜多酸為客體活性物質(zhì),采用后合成浸漬和“瓶內(nèi)造船”（客體原位組裝）法,制備了三種多酸基主-客體復(fù)合材料。對(duì)穩(wěn)定性較差的客體分子LaW₁₀O₃₆和H₄PMo₁₁VO₄₀,采用浸... 

【文章來源】：中國石油大學(xué)(華東)山東省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：96 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

多酸的六種經(jīng)典基本結(jié)構(gòu)

圖 1-2 (a) Keggin 型的雜多酸結(jié)構(gòu), (b) Weakley 型雜多酸結(jié)構(gòu)Fig 1-2 (a) Structure of Keggin POM, (b) Structure of Weakley POM氧簇的性質(zhì)豐富的負(fù)電荷，它可以與含有成鍵電子的物質(zhì)相互結(jié)合；質(zhì)量和體積都較大的籠狀多金屬氧簇；加合，修飾來改變其形狀和尺寸，使其成為功能化的多金屬充當(dāng)配體，與具有磁性的過渡金屬離子發(fā)生反應(yīng)；出更強(qiáng)的酸性，雜多酸表現(xiàn)出更強(qiáng)的 B 酸性與陰離子的體積大有密切關(guān)系。傳統(tǒng)雜多酸的酸性順序?yàn)椋篐3PW12O40(PW12)>(PMo12)~H4SiW12O40(SiW12)>H4PMo11VO40~H3PW12O40(PW12)>Mo12)~H4SiW12O40(SiW12)>H4SiMo12O40(SiMo12)>>HCl、HNO3氧簇的應(yīng)用氧簇作為酸催化劑既可以用于均相反應(yīng)也可以用于多相反應(yīng)，

第一章 前言催化劑相比，多酸作為酸催化劑具有諸多優(yōu)勢(shì)：(1) 雜多酸幾乎蝕；(2) 雜多酸的催化活性很高，最高能達(dá)到硫酸的 1000 多倍；中是一個(gè)優(yōu)良的活性組分，不會(huì)有副反應(yīng)現(xiàn)象的發(fā)生。雜多酸表離子的體積大、對(duì)稱性好、電荷密度低有密切關(guān)系，以上的這些優(yōu)異的酸催化劑。多酸可以作為優(yōu)異的酸催化劑，但是由于多酸本身的酸性導(dǎo)致對(duì)產(chǎn)物的選擇性很差。為了解決這一問題，李燦院士[28]等設(shè)計(jì)合成的負(fù)載型催化劑。通過一系列結(jié)構(gòu)表征表明多酸陰離子已經(jīng)成功并且多酸陰離子的結(jié)構(gòu)并沒有發(fā)生破壞，然后，將多酸水滑石插化反應(yīng)，極大地提高了環(huán)氧化物的選擇性。如圖 1-3 所示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3368181