甲醇作為一種極其重要的有機(jī)溶劑及工業(yè)原材料,在各個(gè)領(lǐng)域中普遍使用。將甲醇轉(zhuǎn)化為液態(tài)燃料已經(jīng)被深入研究。傳統(tǒng)的對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化為其他燃料的生產(chǎn)方式有甲醇重整制H2,甲醇制烯烴,甲醇制丙烯,甲醇制汽油等。本論文以Fe基金屬氧化物為催化劑,有別于傳統(tǒng)的制烴途徑,實(shí)現(xiàn)了甲醇一鍋催化轉(zhuǎn)化為烴。首先,甲醇重整產(chǎn)生的氫氣和一氧化碳,其次,該氣體產(chǎn)物再經(jīng)費(fèi)托合成反應(yīng)生成烴類產(chǎn)物。Fe基金屬氧化物催化劑不但催化甲醇重整,也催化費(fèi)托合成反應(yīng)。此研究為甲醇催化制備液體燃料和有機(jī)化學(xué)品開(kāi)辟了新路徑。本論文的主要研究?jī)?nèi)容及成果如下:首先,采用水熱法合成出一系列MFe2O4（M=Ni、Zn、Mn、Co、Fe）催化劑,然后采用XRD、SEM、N2物理吸附-脫附、H2-TPR、XPS等多種手段進(jìn)行表征,并進(jìn)行了甲醇轉(zhuǎn)化活性評(píng)價(jià)。結(jié)果表明,氣體產(chǎn)物中主要組分為H2、CO、CH4和CO2。催化劑中MFe2O4中M元素對(duì)于液相產(chǎn)物中烴類含量有一定的影響,其中,催化劑ZnFe2O4展現(xiàn)出最好的催化活性,主要液體產(chǎn)物中C6-C21烴類的相對(duì)百分量可以達(dá)94%。其次,為考察MFe2O4內(nèi)金屬間的相互做用及在MFe2O4基礎(chǔ)上引入第三種... 

【文章來(lái)源】：湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁(yè)數(shù)】：67 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

為MFe2O4（M=Zn，Mn，Co）催化劑的H2-TPR曲線

圖 3.7 在 H2氛圍 340℃還原后 ZnFe2O4催化劑的 XPS圖（a），Zn2p 圖（b）和 Fe2p圖（c）。3.4 MO, MFe2O4和 M0.5Co0.5Fe2O4催化劑催化轉(zhuǎn)化甲醇MO、MFe2O4和 M0.5Co0.5Fe2O4催化劑催化轉(zhuǎn)化甲醇的轉(zhuǎn)化率及氣體產(chǎn)物質(zhì)量列于表 3.5 中，可以看出，不添加任何催化劑時(shí)，反應(yīng)中甲醇的轉(zhuǎn)化率只有 8.9%，并且只有少量的氣體產(chǎn)生。當(dāng)添加 MO 催化劑后，甲醇轉(zhuǎn)化率增加，其中，Co3O4呈現(xiàn)出最大的轉(zhuǎn)化率（35.9%），這說(shuō)明甲醇重整反應(yīng)已經(jīng)被催化。相比于 MO（M= Zn，F(xiàn)e，Mn）催化劑，MFe2O4和 M0.5Co0.5Fe2O4呈現(xiàn)出更高的甲醇轉(zhuǎn)化率（大于 22%）。從表 3.4 還可以看出在氣體產(chǎn)物的質(zhì)量上，在 MO 催化劑中，NiO和Co3O4催化后，反應(yīng)生成的氣體產(chǎn)物的質(zhì)量最多，其次是 Fe3O4催化劑。相比于Fe3O4催化劑，在二組分 MFe2O4催化劑中， NiFe2O4，ZnFe2O4和 MnFe2O4催化后所得氣體產(chǎn)物顯示出較高的氣體產(chǎn)物收率，而 CoFe2O4催化后生成的氣體產(chǎn)物量更

3.3.2 催化劑的 H2-TPR 表征圖 3.2 為 MFe2O4（M = Zn，Mn，Co）催化劑的 H2-TPR 曲線。由圖我們可以知道，MFe2O4具有較高的還原溫度，在 340-900℃之間。不同的 M 元素對(duì)應(yīng)的MFe2O4的還原溫度也不同。由圖表明，MFe2O4的還原溫度從高到低依次為ZnFe2O4.> MnFe2O4> CoFe2O4。結(jié)果表明：在溫度低于 340℃溫度下，純 H2條件下，MFe2O4（M = Zn，Mn，Co）催化劑不能還原。ntIneity(a.us)ZnFe2O4MnFe2O4CoFeO

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]高溫沉淀鐵基催化劑上費(fèi)托合成含氧化合物生成機(jī)理的研究[J]. 毛菀鈺,孫啟文,應(yīng)衛(wèi)勇,房鼎業(yè).  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2013(03)
[2]甲醇的生產(chǎn)工藝及其發(fā)展現(xiàn)狀[J]. 段志成,赫文秀.  內(nèi)蒙古石油化工. 2010(04)
[3]大型煤氣化技術(shù)的研究與發(fā)展[J]. 王輔臣,于廣鎖,龔欣,劉海峰,王亦飛,梁欽峰.  化工進(jìn)展. 2009(02)
[4]加快國(guó)內(nèi)丙烯生產(chǎn)和發(fā)展的探討(二)[J]. 薛祖源.  乙烯工業(yè). 2008(01)
[5]生物質(zhì)氣化合成甲醇二甲醚技術(shù)現(xiàn)狀及展望[J]. 孫曉軒.  中外能源. 2007(04)
[6]助催化劑對(duì)Fe1-xO基費(fèi)-托合成催化劑性能的影響[J]. 蔡麗萍,劉化章,唐浩東,胡樟能,鄭遺凡,黃文宏,楊霞珍.  工業(yè)催化. 2006(11)
[7]Cu-Zn-Al-Li催化生物質(zhì)合成氣合成甲醇[J]. 張喜通,常杰,王鐵軍,付嚴(yán).  過(guò)程工程學(xué)報(bào). 2006(01)
[8]生物質(zhì)合成氣合成甲醇[J]. 陰秀麗,常杰,汪俊鋒,付嚴(yán),吳創(chuàng)之,梁耀彰.  太陽(yáng)能學(xué)報(bào). 2005(04)
[9]由生物質(zhì)氣化方法制取甲醇燃料[J]. 陰秀麗,常杰,汪俊鋒,吳創(chuàng)之,梁耀彰.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2003(04)



本文編號(hào)：3364247