膜分離技術(shù)由于其低能耗、高效率、無污染等優(yōu)點(diǎn)可以完美地解決傳統(tǒng)的分離過程所帶來的能源負(fù)擔(dān)和污染問題。然而,傳統(tǒng)的膜材料選擇性和滲透性之間此消彼長(zhǎng)的平衡關(guān)系（trade-off效應(yīng)）成為了制約其性能提升的關(guān)鍵,因此新型膜材料的開發(fā)成為了膜分離技術(shù)進(jìn)一步發(fā)展的當(dāng)務(wù)之急。層狀分子篩膜作為一種典型的二維膜材料,由于其規(guī)整可控的傳輸通道和超短的傳質(zhì)路徑,實(shí)現(xiàn)了客體分子的精準(zhǔn)篩分和快速擴(kuò)散,進(jìn)而展現(xiàn)出優(yōu)異的分離性能。理想的層狀分子篩膜層間通道應(yīng)當(dāng)垂直于載體表面排列,從而縮短擴(kuò)散路徑,降低傳質(zhì)阻力。同時(shí),應(yīng)當(dāng)易于制備且具有良好的穩(wěn)定性以滿足實(shí)際應(yīng)用的需求。本論文針對(duì)以上要求展開了相關(guān)工作:開發(fā)了一種新型的層狀苯基膦酸鋯（ZrPP）膜材料,并對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)的表征和分析。然后通過簡(jiǎn)單的原位水熱法合成了具有良好連生性的層狀ZrPP膜,并研究了它的氣體分離性能和穩(wěn)定性。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:⑴采用氟配位法合成了ZrPP粉體,它是由六邊形的片狀層板堆疊形成的層狀晶體。隨后表征了粉體的晶相結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性和吸附性能,表征結(jié)果顯示ZrPP晶體的層間高度為3.2?,對(duì)CO₂有著較強(qiáng)的吸... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

電化學(xué)插層法制備Mo S2納米片示意圖[60]

化學(xué)反應(yīng)剝離法是通過化學(xué)反應(yīng)來減弱層間作用力從而獲得二維納米片的方法,發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)包括氧化反應(yīng)和蝕刻反應(yīng),這種方法主要被用來制備GO和Mxene納米片。例如使用Hummers法制備GO納米片時(shí),強(qiáng)氧化劑會(huì)將大量官能團(tuán)引入到石墨烯表面從而增大層間距,便于后續(xù)剝離[62]。利用蝕刻劑選擇性去除掉MAX相中的A原子層,再經(jīng)過進(jìn)一步超聲或者插層處理可以得到表面富含官能團(tuán)的二維Mxene(如圖1.9)[39,63]。化學(xué)反應(yīng)剝離法得到的納米片表面富含官能團(tuán),有利于制備功能化的二維膜,但是強(qiáng)氧化劑或者帶有腐蝕性的蝕刻劑的引入不利于得到潔凈和高結(jié)晶度的納米片,并且會(huì)帶來實(shí)驗(yàn)操作上的風(fēng)險(xiǎn)�！白陨隙隆眲冸x法具有低成本、易操作和高產(chǎn)率的優(yōu)點(diǎn)成為了制備二維納米片時(shí)廣泛使用的策略,通過這種方法制備的二維納米片往往都均勻分散在液相中,方便后續(xù)二維膜的制備。但是,依靠外力來剝離層狀前驅(qū)體,會(huì)對(duì)二維納米片的結(jié)構(gòu)造成不可避免的破壞,得到的二維材料的尺寸也受到前驅(qū)體的限制,不易制備高縱橫比的納米片[6]。

化學(xué)氣相沉積法是一種高溫下氣相反應(yīng)物在基底表面發(fā)生化學(xué)反應(yīng),沉積出二維納米片的方法,目前已實(shí)現(xiàn)了包括石墨烯、h-BN和TMDs在內(nèi)的多種二維材料的可控合成[64-66]。2006年,Somani等人[67]首次采用CVD技術(shù)在Ni基底上制備出約30層厚的石墨烯。受此啟發(fā),Beton等人[68]通過CVD法在鍍有Ni的硅片上實(shí)現(xiàn)了單層石墨烯的合成,此后CVD法便逐步擴(kuò)展到其他二維材料的合成中,Li等人[69]利用浸涂在基底上的硫代鉬酸銨的熱分解,成功制備了大面積的MoS2納米片(如圖1.10)。Zhan等人[70]通過在基底表面預(yù)先沉積Mo原子層,隨后與高溫的硫蒸汽反應(yīng)得到了幾層厚的MoS2納米片。CVD法可以合成高結(jié)晶度、高純度、無缺陷并且尺寸和厚度可控的二維材料,但是通過CVD法合成的納米片始終沉積在基底上,需要進(jìn)一步的轉(zhuǎn)移才能應(yīng)用,同時(shí)合成過程中需要維持高溫和惰性氣氛,導(dǎo)致生產(chǎn)成本相對(duì)較高。②液相合成法

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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