碳基材料的制備及催化氧化甲醛的應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2021-08-18 05:58
甲醛作為一種常見(jiàn)的室內(nèi)污染物,其來(lái)源十分廣泛。長(zhǎng)期接觸甲醛氣體會(huì)造成致敏、致畸、致癌效應(yīng),嚴(yán)重威脅人們的生命安全,因此通過(guò)高效無(wú)毒的方式去除甲醛成為亟待解決的問(wèn)題。在許多脫除甲醛的方法中,催化氧化法是最有效的方法之一,它是通過(guò)催化劑的作用使得甲醛被氧化為無(wú)毒的二氧化碳和水。目前,甲醛催化氧化的研究重難點(diǎn)在于設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)在低溫下能穩(wěn)定將甲醛完全氧化的催化劑。在其中,碳基催化劑是該領(lǐng)域中的一個(gè)研究重點(diǎn),碳基材料種類(lèi)眾多、制備方法簡(jiǎn)單且易于改性,因此本文通過(guò)對(duì)幾種碳基催化劑的研究來(lái)考察其對(duì)甲醛氧化性能的影響,探討催化劑的構(gòu)效關(guān)系與甲醛氧化反應(yīng)的的反應(yīng)機(jī)理。首先合成了以活性炭為載體,貴金屬、過(guò)渡金屬氧化物、貴金屬-過(guò)渡金屬氧化物復(fù)合材料為活性組分的催化劑,并考察了不同溫度、不同反應(yīng)條件下甲醛催化氧化的效率。結(jié)果顯示,將1.5%Pt負(fù)載于活性炭可在30℃將100 ppm甲醛完全氧化為二氧化碳和水。但貴金屬資源稀缺且價(jià)值昂貴,后又通過(guò)添加助劑和載體改性的方式在減少催化劑中貴金屬使用量的同時(shí)進(jìn)一步提高其催化活性。最終得出添加少量氧化鈰后可以使得鉑/碳催化劑催化性能明顯提升,O2-TPD、In-situ ...
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:108 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖14.室溫下HCHO在l%Pt/Ti02催化劑上催化氧化反應(yīng)過(guò)程??-
可以在130?°C下將90?ppm甲醛完全氧化,作者認(rèn)為該催化劑??的性能相比于純Ce02顯著提高的原因可能是由于3D-Ce02@CN上獨(dú)特的三維多孔結(jié)??構(gòu)使得比表面積增大,樣品上氧空位含量增加、氧化還原性能增強(qiáng)。??1.2.?3碳基核殼材料在催化氧化反應(yīng)中的應(yīng)用??碳材料形貌和結(jié)構(gòu)多變,球形碳合成方法簡(jiǎn)單、尺寸可控,因此常用做核殼催化??劑的模板。Fang等人[49]采用浸漬法將二氧化硅微膠囊包裹在活性炭(AC)外表面并??負(fù)載二氧化錳用于臭氧催化氧化法降解30?ppm的氣態(tài)苯。圖1-8為制備的??MnCVSi02@AC的結(jié)構(gòu)及反應(yīng)過(guò)程的示意圖。結(jié)果表明活性炭用Si02的包封改性后??可以有效防止03對(duì)AC的氧化,提高03的利用率。通過(guò)活性測(cè)試發(fā)現(xiàn)該催化劑具有??較好的催化活性,在反應(yīng)的近300?min內(nèi)苯的去除率為100%,礦化率達(dá)76.4%。??CO,????QH6?J?奢‘??0,????Si(>??^?Activated?carbon??圖1-8.苯在Mn(VSi02@AC催化劑上催化臭氧化的模擬圖??Figure?1-8.?Simulated?diagram?of?catalytic?ozonation?for?benzene?on?MnOx/Si02@AC?catalyst??15??
?北京化工大學(xué)碩士研宂生學(xué)位論文???Sim等人[5()]以空心碳為模板采用犧牲模板法制備了碳-氧化錳核殼結(jié)構(gòu),并用沉積??法在核殼結(jié)構(gòu)上負(fù)載了怕納米粒子,制得了?Pt/C@MnO;(催化劑用于室溫下催化氧化??甲醛,該復(fù)合催化劑在室溫條件下具有優(yōu)異的甲醛(HCHO)去除性能,樣品的形貌??及結(jié)構(gòu)如圖1-9所示。作者認(rèn)為相比于Pt/Mn02樣品,Pt/C@Mn02具有更大的比表面??積和開(kāi)放的多孔結(jié)構(gòu),不僅有利于Pt納米顆粒的高分散,而且促進(jìn)HCHO在催化劑??上擴(kuò)散和吸附,而且催化劑表面豐富的表面活性氧是加速HCHO及反應(yīng)過(guò)程中中間物??種轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵因素。??雜??圖1-9.?Mn02-HCS樣品的FESEM照片(a,?b),Pt/Mn02-HCS樣品的TEM照片(c和d中的內(nèi)??嵌圖)和HRTEM照片(d)??Figure?1-9.?FESEM?images?of?Mn02-HCS?(a,?b).?TEM?(c?and?inset?of?d)?and?HRTEM?(d)?images??ofPt/Mn02-HCS??安等人[51)通過(guò)水熱法制備了膠體碳球以此為模板通過(guò)犧牲模板法制備了鉬酸鉍??空心球結(jié)構(gòu)的催化劑探宄其光催化降解亞甲基藍(lán)的性能。結(jié)果表明以碳球?yàn)槟0逯频??的空心球催化劑其比表面積是鉬酸鉍粉體的3倍左右,在黑管燈照射下,2.5?h內(nèi)亞甲??基藍(lán)的降解率達(dá)到了91.95%,作者認(rèn)為該催化劑具有高催化性能的原因是鑰酸鉍的空??心球結(jié)構(gòu)決定了其自身的孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá),球體中心的孔洞構(gòu)筑成大尺寸孔洞,且催化劑??的殼層壁厚只有三十到五十納米,使得光線容易穿過(guò)殼層在空心球內(nèi)部發(fā)生多次散??射,有利于光線吸收。C
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]活性炭/TiO2光催化凈化室內(nèi)甲醛的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 顧潔,胡星夢(mèng),牛永紅,修詩(shī)博,王嘉琦,李義科. 應(yīng)用化工. 2019(08)
[2]活性炭負(fù)載金納米顆粒復(fù)合材料的制備及吸附性能研究[J]. 鄭嬋,李巍,李玉冰. 福建工程學(xué)院學(xué)報(bào). 2018(03)
[3]嚴(yán)寒地區(qū)通風(fēng)房間室內(nèi)甲醛污染物濃度分布規(guī)律研究[J]. 馮國(guó)會(huì),姜編,黃凱良,張億先,楊雪. 流體機(jī)械. 2017(11)
[4]雜原子摻雜碳基氧還原反應(yīng)電催化劑研究進(jìn)展[J]. 周宇,王宇新. 化工學(xué)報(bào). 2017(02)
[5]北方地區(qū)大型商場(chǎng)冬季室內(nèi)空氣品質(zhì)調(diào)查研究[J]. 王濤,楊華,齊淑一,齊承英. 河北工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào). 2013(05)
[6]N摻雜多孔碳材料研究進(jìn)展[J]. 余正發(fā),王旭珍,劉寧,劉洋. 化工進(jìn)展. 2013(04)
[7]室溫下活性炭載納米鉑催化劑對(duì)空氣中甲醛的去除效果[J]. 黃海保,張路,梁耀彰,葉信國(guó). 環(huán)境與健康雜志. 2013(01)
[8]Bi2MoO6空心球的水熱沉淀法制備及其光催化性能[J]. 安麗,雅菁,劉志鋒,鄂磊,劉成成,王麗婧. 材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào). 2012(02)
[9]以碳球?yàn)槟0搴铣裳趸嫾{米空心球[J]. 陳豐,陳志剛,李霞章,陸曉旺,趙曉兵. 硅酸鹽學(xué)報(bào). 2011(03)
[10]改性活性炭吸附室內(nèi)甲醛氣體的應(yīng)用研究[J]. 董春欣,孫勝龍,楊秋昕,于杰飛,李成日. 吉林化工學(xué)院學(xué)報(bào). 2011(03)
碩士論文
[1]氧化鋁載鉑催化劑的制備及室溫甲醛催化氧化性能的研究[D]. 朱瀟鋒.武漢理工大學(xué) 2017
[2]微米碳球的水熱法制備及其復(fù)合結(jié)構(gòu)研究[D]. 范匯洋.華北電力大學(xué) 2015
[3]堿金屬改性鉑催化劑上的HCHO室溫氧化[D]. 邢怡婷.大連理工大學(xué) 2013
[4]氧化鈰基材料的制備和表征及其性能研究[D]. 鄧紅梅.黑龍江大學(xué) 2011
[5]室內(nèi)空氣中甲醛污染控制研究[D]. 黃薇.南昌大學(xué) 2007
本文編號(hào):3349334
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:108 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖14.室溫下HCHO在l%Pt/Ti02催化劑上催化氧化反應(yīng)過(guò)程??-
可以在130?°C下將90?ppm甲醛完全氧化,作者認(rèn)為該催化劑??的性能相比于純Ce02顯著提高的原因可能是由于3D-Ce02@CN上獨(dú)特的三維多孔結(jié)??構(gòu)使得比表面積增大,樣品上氧空位含量增加、氧化還原性能增強(qiáng)。??1.2.?3碳基核殼材料在催化氧化反應(yīng)中的應(yīng)用??碳材料形貌和結(jié)構(gòu)多變,球形碳合成方法簡(jiǎn)單、尺寸可控,因此常用做核殼催化??劑的模板。Fang等人[49]采用浸漬法將二氧化硅微膠囊包裹在活性炭(AC)外表面并??負(fù)載二氧化錳用于臭氧催化氧化法降解30?ppm的氣態(tài)苯。圖1-8為制備的??MnCVSi02@AC的結(jié)構(gòu)及反應(yīng)過(guò)程的示意圖。結(jié)果表明活性炭用Si02的包封改性后??可以有效防止03對(duì)AC的氧化,提高03的利用率。通過(guò)活性測(cè)試發(fā)現(xiàn)該催化劑具有??較好的催化活性,在反應(yīng)的近300?min內(nèi)苯的去除率為100%,礦化率達(dá)76.4%。??CO,????QH6?J?奢‘??0,????Si(>??^?Activated?carbon??圖1-8.苯在Mn(VSi02@AC催化劑上催化臭氧化的模擬圖??Figure?1-8.?Simulated?diagram?of?catalytic?ozonation?for?benzene?on?MnOx/Si02@AC?catalyst??15??
?北京化工大學(xué)碩士研宂生學(xué)位論文???Sim等人[5()]以空心碳為模板采用犧牲模板法制備了碳-氧化錳核殼結(jié)構(gòu),并用沉積??法在核殼結(jié)構(gòu)上負(fù)載了怕納米粒子,制得了?Pt/C@MnO;(催化劑用于室溫下催化氧化??甲醛,該復(fù)合催化劑在室溫條件下具有優(yōu)異的甲醛(HCHO)去除性能,樣品的形貌??及結(jié)構(gòu)如圖1-9所示。作者認(rèn)為相比于Pt/Mn02樣品,Pt/C@Mn02具有更大的比表面??積和開(kāi)放的多孔結(jié)構(gòu),不僅有利于Pt納米顆粒的高分散,而且促進(jìn)HCHO在催化劑??上擴(kuò)散和吸附,而且催化劑表面豐富的表面活性氧是加速HCHO及反應(yīng)過(guò)程中中間物??種轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵因素。??雜??圖1-9.?Mn02-HCS樣品的FESEM照片(a,?b),Pt/Mn02-HCS樣品的TEM照片(c和d中的內(nèi)??嵌圖)和HRTEM照片(d)??Figure?1-9.?FESEM?images?of?Mn02-HCS?(a,?b).?TEM?(c?and?inset?of?d)?and?HRTEM?(d)?images??ofPt/Mn02-HCS??安等人[51)通過(guò)水熱法制備了膠體碳球以此為模板通過(guò)犧牲模板法制備了鉬酸鉍??空心球結(jié)構(gòu)的催化劑探宄其光催化降解亞甲基藍(lán)的性能。結(jié)果表明以碳球?yàn)槟0逯频??的空心球催化劑其比表面積是鉬酸鉍粉體的3倍左右,在黑管燈照射下,2.5?h內(nèi)亞甲??基藍(lán)的降解率達(dá)到了91.95%,作者認(rèn)為該催化劑具有高催化性能的原因是鑰酸鉍的空??心球結(jié)構(gòu)決定了其自身的孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá),球體中心的孔洞構(gòu)筑成大尺寸孔洞,且催化劑??的殼層壁厚只有三十到五十納米,使得光線容易穿過(guò)殼層在空心球內(nèi)部發(fā)生多次散??射,有利于光線吸收。C
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]活性炭/TiO2光催化凈化室內(nèi)甲醛的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 顧潔,胡星夢(mèng),牛永紅,修詩(shī)博,王嘉琦,李義科. 應(yīng)用化工. 2019(08)
[2]活性炭負(fù)載金納米顆粒復(fù)合材料的制備及吸附性能研究[J]. 鄭嬋,李巍,李玉冰. 福建工程學(xué)院學(xué)報(bào). 2018(03)
[3]嚴(yán)寒地區(qū)通風(fēng)房間室內(nèi)甲醛污染物濃度分布規(guī)律研究[J]. 馮國(guó)會(huì),姜編,黃凱良,張億先,楊雪. 流體機(jī)械. 2017(11)
[4]雜原子摻雜碳基氧還原反應(yīng)電催化劑研究進(jìn)展[J]. 周宇,王宇新. 化工學(xué)報(bào). 2017(02)
[5]北方地區(qū)大型商場(chǎng)冬季室內(nèi)空氣品質(zhì)調(diào)查研究[J]. 王濤,楊華,齊淑一,齊承英. 河北工業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào). 2013(05)
[6]N摻雜多孔碳材料研究進(jìn)展[J]. 余正發(fā),王旭珍,劉寧,劉洋. 化工進(jìn)展. 2013(04)
[7]室溫下活性炭載納米鉑催化劑對(duì)空氣中甲醛的去除效果[J]. 黃海保,張路,梁耀彰,葉信國(guó). 環(huán)境與健康雜志. 2013(01)
[8]Bi2MoO6空心球的水熱沉淀法制備及其光催化性能[J]. 安麗,雅菁,劉志鋒,鄂磊,劉成成,王麗婧. 材料科學(xué)與工程學(xué)報(bào). 2012(02)
[9]以碳球?yàn)槟0搴铣裳趸嫾{米空心球[J]. 陳豐,陳志剛,李霞章,陸曉旺,趙曉兵. 硅酸鹽學(xué)報(bào). 2011(03)
[10]改性活性炭吸附室內(nèi)甲醛氣體的應(yīng)用研究[J]. 董春欣,孫勝龍,楊秋昕,于杰飛,李成日. 吉林化工學(xué)院學(xué)報(bào). 2011(03)
碩士論文
[1]氧化鋁載鉑催化劑的制備及室溫甲醛催化氧化性能的研究[D]. 朱瀟鋒.武漢理工大學(xué) 2017
[2]微米碳球的水熱法制備及其復(fù)合結(jié)構(gòu)研究[D]. 范匯洋.華北電力大學(xué) 2015
[3]堿金屬改性鉑催化劑上的HCHO室溫氧化[D]. 邢怡婷.大連理工大學(xué) 2013
[4]氧化鈰基材料的制備和表征及其性能研究[D]. 鄧紅梅.黑龍江大學(xué) 2011
[5]室內(nèi)空氣中甲醛污染控制研究[D]. 黃薇.南昌大學(xué) 2007
本文編號(hào):3349334
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