鋅孔雀石（Cu,Zn）₂CO₃（OH）₂是合成氣制甲醇反應(yīng)中產(chǎn)生高活性Cu/ZnO催化劑的前驅(qū)體物相之一。鋅孔雀石經(jīng)熱處理后能夠形成CuO/ZnO固溶體,還原后Cu均勻鑲嵌在ZnO晶格結(jié)構(gòu)中,與ZnO產(chǎn)生強(qiáng)烈的協(xié)同作用,極大地增強(qiáng)了催化劑的反應(yīng)活性與穩(wěn)定性。因此,制備高活性、高穩(wěn)定性Cu/ZnO催化劑的關(guān)鍵在于制備單一鋅孔雀石前驅(qū)體物相。但傳統(tǒng)共沉淀法制備前驅(qū)體的過(guò)程中由于同時(shí)存在多種離子,Cu²⁺和Zn²⁺離子間的沉淀取代存在競(jìng)爭(zhēng),取代反應(yīng)的方向難以控制,制備的前驅(qū)體為混合物相,不利于催化劑性能的提升。課題組前期采用定向同晶取代法制備出純（Cu,Zn）₂CO₃（OH）₂物相,并摻雜一定量的金屬Al制備出高比表面積的Cu/ZnO/Al₂O₃催化劑,極大地提高了催化劑的反應(yīng)活性。然而,Al³⁺摻雜后,前驅(qū)體的物相組成不再單一,出現(xiàn)了（Cu,Zn）

【文章來(lái)源】：太原理工大學(xué)山西省 211工程院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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Cu-ZnOx活性界面示意圖

CO 的吸附和隨后的加氫反應(yīng)的進(jìn)行圖 1-1 Cu-ZnOx活性界面示意圖1 Schematic diagram of Cu-ZnOxactive i，催化劑的催化活性與 Cu 的有效滿足三個(gè)特性：1）具有高的 Cu ；2）銅物種存在晶格缺陷，以形成強(qiáng)的協(xié)同作用，以促進(jìn) CO 和 H2的

圖 1-3 Cu/ZnO 催化劑制備的流程圖及不同階段催化劑的 TEM 圖[31]-3 Preparation scheme of Cu/ZnO catalyst and TEM images of catalyst at different st過(guò)調(diào)控原料的 Cu/Zn 比能夠影響前驅(qū)體的物相組成，進(jìn)而改變催化劑的]等采用傳統(tǒng)共沉淀法制備了不同 Cu/Zn 比的羥基碳酸鹽前驅(qū)體，發(fā)料比制備的前驅(qū)體物相組成不同。Himelfarb[35]等通過(guò) XRD、TEM、H表征手段進(jìn)一步考察了不同 Cu/Zn 比(分別為 0/100、10/90、20/80 和 3體。發(fā)現(xiàn)Cu:Zn原料比為30:70時(shí)，前驅(qū)體的主要物相是(Cu0.3,Zn0.7)5(CO3相經(jīng)焙燒后能夠形成具有分子水平相互分散的 CuO-ZnO 固溶體，固溶的協(xié)同作用較強(qiáng)，催化劑的反應(yīng)活性較好；而當(dāng) Cu:Zn 比低于 30:70 時(shí)鋅礦(Cux,Zn1-x)5(CO3)2(OH)6和水鋅礦 Zn5(CO3)2(OH)6混合物相，催化劑36, 37]。ng[38]等發(fā)現(xiàn)投料方式也會(huì)同樣影響 Cu2+離子所對(duì)應(yīng)的前驅(qū)體物相。其中是純的 Cu2(NO3)(OH)3前驅(qū)體；而并流法由于初期形成的 Cu2CO3


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