廣泛存在于工、農(nóng)業(yè)廢水中的對硝基苯酚（4-NP）是生活中一種常見并且有毒的有機污染物,很難自然降解,而且生物降解后的產(chǎn)物仍會對環(huán)境和人類造成嚴重的影響。然而相對容易降解且毒性較小的對氨基苯酚（4-AP）是一種能應用于制藥產(chǎn)業(yè)的重要中間物�？梢�,用催化降解4-NP的方法制備4-AP,既能實現(xiàn)各種廢水中4-NP的消除,還可以為制藥領域做出貢獻。因此尋找合適的催化劑成為科研工作者們廣泛研究的熱點。現(xiàn)在研究較多的還是傳統(tǒng)的貴金屬催化劑,但該類催化劑大規(guī)模的應用受到了其價格的限制。因此用過渡金屬代替貴金屬是降低催化水處理成本的公認策略。無疑,鎳、鈷、銅等過渡金屬催化劑的制備以及如何提高其催化性能是該領域的重中之重。本文的具體研究內(nèi)容如下:用傳統(tǒng)的St?ber法合成了SiO₂微球,然后又通過原位聚合法制備了前驅(qū)體SiO₂@RF/Ni微球,再在氫氬混合氣中煅燒,即可得到最終的催化劑SiO₂@C/Ni。制備過程中通過改變制備過程中加入的醋酸鎳的量制備了五種不同鎳負載量的催化劑,從而調(diào)控了催化劑的催化性能。然后對所制備的復合材料進行了一系... 

【文章來源】：鄭州大學河南省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

催化還原4-NP反應的機理圖

了防止納米顆粒的團聚，負載型催化劑逐漸成為研究的熱點。以載型催化劑。負載型納米貴金屬催化劑各類金屬當中，應用最廣泛的還屬貴金屬催化劑，因其催化性能要方面都極為突出。比如貴金屬中的 Au、Ag、Pt、Pd 等均為常劑[20,50,61,66,89]。通過改變實驗條件與實驗方法，即可輕松的改變的大小、形貌等。o 等人通過一步溶液法合成中空多孔的金納米顆粒（HPGNP），的濃度可以容易地控制納米顆粒的粒徑。由于特殊的中空多孔納s 對還原 4-硝基苯酚（4-NP）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性， k=7.47 10-3s-1（如圖 1.3）[67]。Li 等人使用容易的固態(tài)合成路納米顆粒修飾的氧化石墨烯（GO），所獲得的 Ag/GO 納米復合在 NaBH4將 4-NP 還原為 4-AP 的應用中表現(xiàn)出非常高的活性和力學常數(shù) k=8.217 10-3s-1 [92]。Lv 等人通過簡單的濕化學方法制

1.4.2.2 負載型納米過渡金屬催化劑盡管前邊列舉了一系列的貴金屬型催化劑，并且其具有優(yōu)異的催化性能和循環(huán)性能，但是由于其價格昂貴，很難實現(xiàn)在工業(yè)上的大規(guī)模使用，并且成本較低的過渡金屬納米顆粒的催化性能也較高，所以過渡金屬在該領域的應用與研究成為熱點。研究最多的當屬 Ni，Co，Cu 等，其中 Ni 和 Co 具有磁性，有利于催化劑的循環(huán)使用[13,23,45,94,95]。Zhang 等人開發(fā)了一種用原位熱分解和還原策略來制備了良好分散在二氧化硅納米管上的 Ni 納米顆粒（Ni/SNTs），結果發(fā)現(xiàn)，Ni/SNT 在 4-NP 還原中表現(xiàn)出很高的催化活性，甚至高于大多數(shù)貴金屬（Au，Pt 和 Pd）負載型催化劑，反應動力學常數(shù)為 84 10-3s-1 [17]。Zhao 等人通過煅燒 N-ZIF-67 合成了磁性含氮鈷-碳復合材料，并作為催化劑應用于還原 4-NP 反應中。該催化劑表現(xiàn)出更好的催化活性，k=59 10-3s-1 [86]。Jiang 等人報告了一種簡便可行的方法，用于制備500 nm-1.5 μm 范圍內(nèi)的中空多孔 Cu 顆粒。通過用 NaBH4催化還原 4-硝基苯酚作為模型反應來評價中空多孔 Cu 顆粒的催化性能，獲得了相當高的催化性能，反應動力學常數(shù)高達 k=9.3 10-3s-1（如圖 1.4）[23]。

【參考文獻】：
期刊論文
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[3]硝基苯催化加氫合成對氨基苯酚[J]. 鄭純智,張國華,劉麗榮.  精細石油化工. 2002(01)

碩士論文
[1]納米鈀的形貌控制合成及其加氫性能研究[D]. 劉倩.大連理工大學 2013



本文編號：3345033