SiO 2 @C負(fù)載Ni、Cu催化劑的制備及性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-08-15 22:15
廣泛存在于工、農(nóng)業(yè)廢水中的對(duì)硝基苯酚(4-NP)是生活中一種常見(jiàn)并且有毒的有機(jī)污染物,很難自然降解,而且生物降解后的產(chǎn)物仍會(huì)對(duì)環(huán)境和人類造成嚴(yán)重的影響。然而相對(duì)容易降解且毒性較小的對(duì)氨基苯酚(4-AP)是一種能應(yīng)用于制藥產(chǎn)業(yè)的重要中間物?梢(jiàn),用催化降解4-NP的方法制備4-AP,既能實(shí)現(xiàn)各種廢水中4-NP的消除,還可以為制藥領(lǐng)域做出貢獻(xiàn)。因此尋找合適的催化劑成為科研工作者們廣泛研究的熱點(diǎn),F(xiàn)在研究較多的還是傳統(tǒng)的貴金屬催化劑,但該類催化劑大規(guī)模的應(yīng)用受到了其價(jià)格的限制。因此用過(guò)渡金屬代替貴金屬是降低催化水處理成本的公認(rèn)策略。無(wú)疑,鎳、鈷、銅等過(guò)渡金屬催化劑的制備以及如何提高其催化性能是該領(lǐng)域的重中之重。本文的具體研究?jī)?nèi)容如下:用傳統(tǒng)的St?ber法合成了SiO2微球,然后又通過(guò)原位聚合法制備了前驅(qū)體SiO2@RF/Ni微球,再在氫氬混合氣中煅燒,即可得到最終的催化劑SiO2@C/Ni。制備過(guò)程中通過(guò)改變制備過(guò)程中加入的醋酸鎳的量制備了五種不同鎳負(fù)載量的催化劑,從而調(diào)控了催化劑的催化性能。然后對(duì)所制備的復(fù)合材料進(jìn)行了一系...
【文章來(lái)源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
催化還原4-NP反應(yīng)的機(jī)理圖
了防止納米顆粒的團(tuán)聚,負(fù)載型催化劑逐漸成為研究的熱點(diǎn)。以載型催化劑。負(fù)載型納米貴金屬催化劑各類金屬當(dāng)中,應(yīng)用最廣泛的還屬貴金屬催化劑,因其催化性能要方面都極為突出。比如貴金屬中的 Au、Ag、Pt、Pd 等均為常劑[20,50,61,66,89]。通過(guò)改變實(shí)驗(yàn)條件與實(shí)驗(yàn)方法,即可輕松的改變的大小、形貌等。o 等人通過(guò)一步溶液法合成中空多孔的金納米顆粒(HPGNP),的濃度可以容易地控制納米顆粒的粒徑。由于特殊的中空多孔納s 對(duì)還原 4-硝基苯酚(4-NP)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性, k=7.47 10-3s-1(如圖 1.3)[67]。Li 等人使用容易的固態(tài)合成路納米顆粒修飾的氧化石墨烯(GO),所獲得的 Ag/GO 納米復(fù)合在 NaBH4將 4-NP 還原為 4-AP 的應(yīng)用中表現(xiàn)出非常高的活性和力學(xué)常數(shù) k=8.217 10-3s-1 [92]。Lv 等人通過(guò)簡(jiǎn)單的濕化學(xué)方法制
1.4.2.2 負(fù)載型納米過(guò)渡金屬催化劑盡管前邊列舉了一系列的貴金屬型催化劑,并且其具有優(yōu)異的催化性能和循環(huán)性能,但是由于其價(jià)格昂貴,很難實(shí)現(xiàn)在工業(yè)上的大規(guī)模使用,并且成本較低的過(guò)渡金屬納米顆粒的催化性能也較高,所以過(guò)渡金屬在該領(lǐng)域的應(yīng)用與研究成為熱點(diǎn)。研究最多的當(dāng)屬 Ni,Co,Cu 等,其中 Ni 和 Co 具有磁性,有利于催化劑的循環(huán)使用[13,23,45,94,95]。Zhang 等人開(kāi)發(fā)了一種用原位熱分解和還原策略來(lái)制備了良好分散在二氧化硅納米管上的 Ni 納米顆粒(Ni/SNTs),結(jié)果發(fā)現(xiàn),Ni/SNT 在 4-NP 還原中表現(xiàn)出很高的催化活性,甚至高于大多數(shù)貴金屬(Au,Pt 和 Pd)負(fù)載型催化劑,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為 84 10-3s-1 [17]。Zhao 等人通過(guò)煅燒 N-ZIF-67 合成了磁性含氮鈷-碳復(fù)合材料,并作為催化劑應(yīng)用于還原 4-NP 反應(yīng)中。該催化劑表現(xiàn)出更好的催化活性,k=59 10-3s-1 [86]。Jiang 等人報(bào)告了一種簡(jiǎn)便可行的方法,用于制備500 nm-1.5 μm 范圍內(nèi)的中空多孔 Cu 顆粒。通過(guò)用 NaBH4催化還原 4-硝基苯酚作為模型反應(yīng)來(lái)評(píng)價(jià)中空多孔 Cu 顆粒的催化性能,獲得了相當(dāng)高的催化性能,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)高達(dá) k=9.3 10-3s-1(如圖 1.4)[23]。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]氮摻雜TiO2納米棒陣列的制備及光電化學(xué)性能研究[J]. 李慧,韓兵,郝曉剛,張權(quán). 化工新型材料. 2015(01)
[2]微乳液法合成納米材料的進(jìn)展[J]. 張萬(wàn)忠,喬學(xué)亮,陳建國(guó). 石油化工. 2005(01)
[3]硝基苯催化加氫合成對(duì)氨基苯酚[J]. 鄭純智,張國(guó)華,劉麗榮. 精細(xì)石油化工. 2002(01)
碩士論文
[1]納米鈀的形貌控制合成及其加氫性能研究[D]. 劉倩.大連理工大學(xué) 2013
本文編號(hào):3345033
【文章來(lái)源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校
【文章頁(yè)數(shù)】:70 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
催化還原4-NP反應(yīng)的機(jī)理圖
了防止納米顆粒的團(tuán)聚,負(fù)載型催化劑逐漸成為研究的熱點(diǎn)。以載型催化劑。負(fù)載型納米貴金屬催化劑各類金屬當(dāng)中,應(yīng)用最廣泛的還屬貴金屬催化劑,因其催化性能要方面都極為突出。比如貴金屬中的 Au、Ag、Pt、Pd 等均為常劑[20,50,61,66,89]。通過(guò)改變實(shí)驗(yàn)條件與實(shí)驗(yàn)方法,即可輕松的改變的大小、形貌等。o 等人通過(guò)一步溶液法合成中空多孔的金納米顆粒(HPGNP),的濃度可以容易地控制納米顆粒的粒徑。由于特殊的中空多孔納s 對(duì)還原 4-硝基苯酚(4-NP)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和穩(wěn)定性, k=7.47 10-3s-1(如圖 1.3)[67]。Li 等人使用容易的固態(tài)合成路納米顆粒修飾的氧化石墨烯(GO),所獲得的 Ag/GO 納米復(fù)合在 NaBH4將 4-NP 還原為 4-AP 的應(yīng)用中表現(xiàn)出非常高的活性和力學(xué)常數(shù) k=8.217 10-3s-1 [92]。Lv 等人通過(guò)簡(jiǎn)單的濕化學(xué)方法制
1.4.2.2 負(fù)載型納米過(guò)渡金屬催化劑盡管前邊列舉了一系列的貴金屬型催化劑,并且其具有優(yōu)異的催化性能和循環(huán)性能,但是由于其價(jià)格昂貴,很難實(shí)現(xiàn)在工業(yè)上的大規(guī)模使用,并且成本較低的過(guò)渡金屬納米顆粒的催化性能也較高,所以過(guò)渡金屬在該領(lǐng)域的應(yīng)用與研究成為熱點(diǎn)。研究最多的當(dāng)屬 Ni,Co,Cu 等,其中 Ni 和 Co 具有磁性,有利于催化劑的循環(huán)使用[13,23,45,94,95]。Zhang 等人開(kāi)發(fā)了一種用原位熱分解和還原策略來(lái)制備了良好分散在二氧化硅納米管上的 Ni 納米顆粒(Ni/SNTs),結(jié)果發(fā)現(xiàn),Ni/SNT 在 4-NP 還原中表現(xiàn)出很高的催化活性,甚至高于大多數(shù)貴金屬(Au,Pt 和 Pd)負(fù)載型催化劑,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)為 84 10-3s-1 [17]。Zhao 等人通過(guò)煅燒 N-ZIF-67 合成了磁性含氮鈷-碳復(fù)合材料,并作為催化劑應(yīng)用于還原 4-NP 反應(yīng)中。該催化劑表現(xiàn)出更好的催化活性,k=59 10-3s-1 [86]。Jiang 等人報(bào)告了一種簡(jiǎn)便可行的方法,用于制備500 nm-1.5 μm 范圍內(nèi)的中空多孔 Cu 顆粒。通過(guò)用 NaBH4催化還原 4-硝基苯酚作為模型反應(yīng)來(lái)評(píng)價(jià)中空多孔 Cu 顆粒的催化性能,獲得了相當(dāng)高的催化性能,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)高達(dá) k=9.3 10-3s-1(如圖 1.4)[23]。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]氮摻雜TiO2納米棒陣列的制備及光電化學(xué)性能研究[J]. 李慧,韓兵,郝曉剛,張權(quán). 化工新型材料. 2015(01)
[2]微乳液法合成納米材料的進(jìn)展[J]. 張萬(wàn)忠,喬學(xué)亮,陳建國(guó). 石油化工. 2005(01)
[3]硝基苯催化加氫合成對(duì)氨基苯酚[J]. 鄭純智,張國(guó)華,劉麗榮. 精細(xì)石油化工. 2002(01)
碩士論文
[1]納米鈀的形貌控制合成及其加氫性能研究[D]. 劉倩.大連理工大學(xué) 2013
本文編號(hào):3345033
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