現(xiàn)代工業(yè)的快速發(fā)展給人們的生活帶來了極大的方便,但同時也給人類賴以生存的環(huán)境造成了嚴重破壞,主要包括廢水、廢氣、廢渣的排放污染。其中,含酚廢水（如苯酚）具有來源廣、毒性高以及難以降解等特點,對其進行有效的處理尤為迫切。目前常見的含酚廢水的處理方法主要有物理分離法、生物降解法以及化學處理法。其中,化學處理法中的濕式催化氧化法具有條件溫和、處理濃度廣泛以及反應快速高效等優(yōu)點而被廣泛應用于含酚廢水的處理中。濕式催化氧化法的關鍵在于尋找合適的催化劑。目前,大量含酚廢水濕式催化氧化研究集中在金屬催化劑,雖然金屬催化劑在濕式催化氧化反應中能表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性,但是金屬催化劑在反應過程中會不可避免浸出金屬活性組分,導致二次污染。因此,開發(fā)一種高效且穩(wěn)定的石墨烯基催化劑,并設計基于該催化劑的含酚廢水濕式催化氧化反應工藝是一項具有理論意義和實用價值的重要課題。本文在紙狀不銹鋼微纖（PSSF）作為催化劑載體的研究基礎上,開發(fā)了一系列用于含酚廢水處理的微纖復合石墨烯基催化劑,并考察了在固定床反應器中基于該催化劑對苯酚的濕式催化氧化性能、穩(wěn)定性、反應和失活機理以及催化氧化本征動力學。首先,研究了PSSF-G... 

【文章來源】：華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學位級別】：博士

【部分圖文】：

苯酚在主要的工廠廢液中的百分含量[4]

華南理工大學博士學位論文41.2.2.1物理分離法（1）蒸汽蒸餾分離法蒸汽蒸餾分離法是利用苯酚的相對揮發(fā)性來去除有機溶液中的苯酚。苯酚-水混合物的最小共沸物為苯酚的9.21%（w/w）[6]，蒸餾可以使富含苯酚-水的混合物中的苯酚干燥，該工藝是將共沸物或富水餾分蒸餾并循環(huán)至之前的步驟，而粗苯酚隨后從重質(zhì)物中蒸餾[7]。在用醇進行的苯酚烷基化過程中，含水的反應產(chǎn)物通過蒸餾脫水，在塔頂形成富水餾分，并在冷凝器中分流，從而實現(xiàn)苯酚的再循環(huán)[7]。共沸蒸餾和蒸汽汽提還應該從苯酚雜質(zhì)中純化水，其中頂部餾分回收的共沸物會裂解，因此可以回收富酚相，而富水相則回流到色譜柱中。圖1-2所示的是萃取過程的K3汽提/蒸餾塔工藝，在該塔中，水通過共沸物汽提得以凈化，但是這些過程非常耗能。該方法一般用于處理濃度高于3,000mgL-1的苯酚溶液，且裝置的能耗高、運行成本高。圖1-2通過甲基異丁基甲酮去除廢水中苯酚的示意圖（K1為萃取柱，K2為蒸餾柱，K3為為分離柱）[1]Figure1-2Schematicsofaprocessfortheremovalofphenolfromwastewaterusingmethyl-isobutylketone.K1:extractioncolumn;K2:distillationcolumn;K3:strippingcolumn.（2）萃取分離法萃取分離法是利用相似相容的原理，將含酚廢水中的有機污染物從水相轉(zhuǎn)移到溶劑相中，然后分離水與萃取劑，從而達到凈化含酚廢水的目的。萃取分離法是從廢水中回收苯酚的傳統(tǒng)方法，至今仍然被廣泛使用，通常用于處理高濃度酚類廢水（濃度超過

第一章緒論9相催化劑是過渡金屬離子[39]，如Mn2+、Fe2+、Ni2+、Co2+、Zn2+、Cu2+和Ag+，與單獨的臭氧氧化相比，這些金屬的存在提高了TOC轉(zhuǎn)化率。Matheswaran等[40]研究Ce3+在苯酚臭氧氧化中的作用，發(fā)現(xiàn)反應200min后TOC轉(zhuǎn)化率達到100%。臭氧化氧化法存在氧化能力強、操作簡單、無二次污染的優(yōu)點，但是臭氧發(fā)生器投資大且運行費用高，并且臭氧具有不穩(wěn)定性、腐蝕性和毒性的缺點，所以該方法研究得并不廣泛。圖1-3鼓泡塔的流程圖[37]Figure1-3Schematicofbubblecolumn.（4）濕式空氣氧化法濕式空氣氧化法（WAO）是將含酚廢水在在加溫加壓的條件下，不斷通入空氣，將空氣的氧溶解到廢水中，在150℃和水的臨界溫度374℃之間，使有機污染物氧化分解成無害物質(zhì)或無機物[41]。Weber等人[42]發(fā)現(xiàn)，當溫度從150℃升高到230℃，木材加工廢水中間苯二酚的去除率從27%增至97.5%。由于WAO的工藝受溫度的限制，因此常常在WAO工藝中引入催化劑應用于廢水處理，該工藝稱為CWAO。Chen[41]使用WAO和CWAO兩種工藝來處理煉油廢水（揮發(fā)性酚濃度為36.8gL-1），在2MPa的氣壓的混合反應器下，WAO在150℃和200℃下僅分別實現(xiàn)了13%和42%的酚類化合物轉(zhuǎn)化率。但在相同條件下使用MnOx-CeOx/-Al2O3催化劑，酚類去除率從42%提高到74%。CWAO技術中通常使用兩種類型的催化劑：過渡金屬氧化物和負載型貴金屬。Monteros等人[43]在190℃和0.2MPa的氧氣壓力下，采用CWAO方法分別研究了TiO2-CeO2負載貴金屬Ru和Pt的催化活性，研究表明在20min內(nèi)Pt基催化劑處理后的酚轉(zhuǎn)化率比Ru基催化

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Interfacial mechanisms of heterogeneous Fenton reactions catalyzed by iron-based materials: A review[J]. Jie He,Xiaofang Yang,Bin Men,Dongsheng Wang.  Journal of Environmental Sciences. 2016(01)



本文編號：3328028