鎳基催化劑具有成本低、易得、活性高等優(yōu)點,因此在許多氣固催化反應(yīng)過程中得到廣泛應(yīng)用。但是Ni基催化劑在含有CO和CH₄的體系中容易因積碳而失活,并且在高溫下容易發(fā)生燒結(jié),因而影響它的穩(wěn)定性。在眾多合成方法中,溶液燃燒法是一種快速、高效的合成方法,但是燃燒過程可控性較差,會造成燃燒產(chǎn)物形貌不規(guī)則,不利于性能優(yōu)化。同時介質(zhì)阻擋放電等離子體技術(shù)其電子能量較高,具有很強(qiáng)的活化作用。而且能夠在低溫下進(jìn)行,可以有效防止金屬活性組分的團(tuán)聚和燒結(jié)。因此針對Ni基催化劑遇到的問題,本文將這兩種方法結(jié)合形成等離子體誘導(dǎo)的微燃燒法,制備出Ni/SiO₂催化劑,以期提高其催化性能,并探究結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系。首先,與單一溶液燃燒法或僅等離子處理技術(shù)制備出的Ni/SiO₂催化劑相比,等離子體誘導(dǎo)的微燃燒法制備出的Ni/SiO₂催化劑（Ni含量分別為5%和10%）有更好的金屬Ni分散性和較強(qiáng)的金屬載體相互作用力,在CO甲烷化評價中表現(xiàn)出優(yōu)異活性和抗燒結(jié)穩(wěn)定性。其次考察了燃料（尿素）添加量對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響。在Φ_RV... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

不同類型能源轉(zhuǎn)型[1]

西北大學(xué)碩士論文8表1-1等離子體的簡單分類Table1-1Simpleclassificationofplasmas1.3.2介質(zhì)阻擋放電等離子體介質(zhì)阻擋放電（Dielectricbarrierdischarge,DBD）是兩電極間有絕緣介質(zhì)存在，通過施加交變電場，電極間的氣體被擊穿發(fā)生非平衡態(tài)氣體放電的過程，可以直接在接近室溫條件下得到活性粒子。在放電過程中不會像火花放電一樣產(chǎn)生噪音，又被稱為無聲放電。放電過程在介質(zhì)間存在大量細(xì)小的快脈沖電流細(xì)絲，這種放電細(xì)絲又叫微放電，它們在時間上和介質(zhì)間是隨機(jī)產(chǎn)生的，每個放電細(xì)絲的存在時間極短（<10ns）,但產(chǎn)生的電流密度較高且是位移電流。電流細(xì)絲的形成主要過程有三步：（1）空氣被電流擊穿；（2）介質(zhì)空間電荷傳遞；（3）原子和分子激發(fā)形成帶電粒子。DBD等離子整體分布是均勻的，它的特點主要是高氣壓（104-106Pa）、高電壓降（103-105V）、低電流密度（10-2-10-3VA/cm2）。由于其氣壓范圍較大，因此被廣泛研究應(yīng)用[41,42]。圖1-2常用DBD等離子體發(fā)生器的構(gòu)造[43]Figure1-2ConstructionofDBDplasmageneratorincommonuseDBD裝置多種多樣，以平板式和共軸式兩種形式最為常見，如圖1-2所示。共軸式反應(yīng)裝置的結(jié)構(gòu)是密閉的，反應(yīng)過程的壓力由通入惰性氣體的量決定，其應(yīng)用在化學(xué)反應(yīng)裝置中比較常見。平板式結(jié)構(gòu)一般由介質(zhì)（單層或雙層）組成，上部連接高壓，下部接地，存在可直接在空氣中操作、簡便、高效、經(jīng)濟(jì)以及穩(wěn)定可重復(fù)等優(yōu)點，本實驗室主要采用的是雙介質(zhì)阻擋的平板式結(jié)構(gòu)[43]。

西北大學(xué)碩士論文142.2催化劑的制備2.2.1制備方法本論文實驗的催化劑采用浸漬等離子體處理法，浸漬燃燒或等離子體誘導(dǎo)的微燃燒法制備。首先根據(jù)計算稱取適量的Ni(NO3)2·6H2O和CO(NH2)2溶解在去離子水中，再加入一定量SiO2（使用前在馬弗爐中500°C下焙燒4h進(jìn)行預(yù)處理），采用等體積浸漬法浸漬催化劑，在室溫下浸漬12h后，樣品在110°C干燥12h得到前驅(qū)體粉并進(jìn)行末充分研磨，研磨后處理方式主要有兩種：一是直接在馬弗爐中焙燒；二是稱取干燥后的樣品約1.5g進(jìn)行DBD處理，處理時將粉末平鋪在石英反應(yīng)釜內(nèi)，置于兩電極之間，調(diào)節(jié)電壓為100V，電流為2.5A，每次處理時長為3min，總處理時間為60min，然后再將處理后的樣品置于馬弗爐中焙燒。有尿素加入的樣品中，在進(jìn)行DBD處理時伴有火星發(fā)生，且催化劑的顏色會逐漸變化如圖2-1所示。不同催化劑的標(biāo)記中，5或10代表Ni的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，3代表Ce，La和Zr的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，c代表浸漬燃燒，mc代表微燃燒，0.75，1.0，1.25，1.5和2.0代表ΦRV/OV比值。圖2-1樣品在DBD處理過程中的顏色變化Figure2-1ThecolourchangeofsamplesduringtheDBDprocess2.2.2制備過程中理論計算等離子體誘導(dǎo)的微燃燒法過程中的燃料量采用Jain等[61]提出的化學(xué)理論進(jìn)行計算，詳細(xì)規(guī)則為：有機(jī)燃料和金屬鹽的比例根據(jù)總還原價和總氧化價的摩爾比計算，其中Ni、La、Ce和Zr分別為-2、-3、-3和-4價，O為+2價，N為0價，C為-4價，H為-1價。O元素是唯一的氧化性元素，計算過程忽略結(jié)晶水的影響。硝酸鎳Ni(NO3)3，硝酸鑭La(NO3)3，硝酸鈰Ce(NO3)3，硝酸鋯Zr(NO3)4和尿素CO(NH2)2，其燃燒價態(tài)的計算式分別為

【參考文獻(xiàn)】：
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碩士論文
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[2]等離子體和助劑改性鎳基催化劑二氧化碳甲烷化研究[D]. 張麗.天津大學(xué) 2015



本文編號：3316343