近年來,傳統(tǒng)化石燃料的使用帶來了一系列的環(huán)境和能源問題,尋找可再生的替代燃料成為了新的研究熱點(diǎn)。以植物油為原料,通過加氫脫氧合成替代燃料受到研究者的廣泛關(guān)注。開發(fā)高性能催化劑是這一研究中的熱點(diǎn)。本文設(shè)計(jì)合成了雙功能模板劑,通過水熱法合成級(jí)孔分子篩,負(fù)載活性金屬作為催化劑,探索了載體的孔道與酸性,負(fù)載的金屬對(duì)植物油加氫脫氧過程的影響。首先將碳納米管與季銨鹽進(jìn)行接枝成功的合成雙功能模板劑,研究了投料比例、碳納米管性質(zhì)和季銨鹽性質(zhì)對(duì)于接枝程度的影響,熱重和紅外表征的結(jié)果表明通過改變條件可以實(shí)現(xiàn)對(duì)雙功能模板劑的接枝程度進(jìn)行可控調(diào)節(jié)。然后使用雙功能模板劑,通過水熱法合成了級(jí)孔ZSM-5。并且研究模板劑不同的接枝量、硅鋁比對(duì)于級(jí)孔ZSM-5的酸性及孔道結(jié)構(gòu)的影響。發(fā)現(xiàn)模板劑的接枝程度越高,分子篩越小,介孔含量越高,級(jí)孔HF指數(shù)越高,酸量越高,B酸比例越高。低硅鋁比的分子篩形貌更趨近于球形,分子篩顆粒越小。最后將不同的分子篩負(fù)載活性金屬作為催化劑,對(duì)大豆油進(jìn)行了加氫脫氧反應(yīng)。研究了模板劑的接枝程度,分子篩的硅鋁比,負(fù)載活性金屬的位置,以及不同活性金屬對(duì)于加氫脫氧反應(yīng)的影響。發(fā)現(xiàn)模板劑中季銨鹽接枝量越... 

【文章來源】：天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：82 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

植物油加氫脫氧主要途徑[8]

2.4.2 級(jí)孔 ZSM-5 負(fù)載 Pt 催化劑的制備為了探究 Pt 負(fù)載位置對(duì)反應(yīng)活性的影響，本研究采用等體積浸漬法按照預(yù)負(fù)載 Pt 合成中實(shí)際 Pt 負(fù)載量制備了相同 Pt 負(fù)載量的催化劑。具體采用等體積浸漬法對(duì)于 ZSM-5 (0)、ZSM-5 (28) 和 ZSM-5 (67)進(jìn)行了 Pt 的負(fù)載：首先測(cè)得三種分子篩的飽和吸水量，并且按照分子篩質(zhì)量的 0.2 wt%、0.5 wt%和 0.7 wt%的 Pt 配置 H2PtCl6的水溶液，將分子篩分別倒入溶液中，攪拌均勻，在 100oC 下干燥 12 小時(shí)，放入馬弗爐中，以 1oC/min 的升溫速率升至 450oC 焙燒 4.5 小時(shí)。2.4.3 植物油加氫脫氧裝置及操作流程植物油加氫脫氧反應(yīng)采用固定床反應(yīng)器進(jìn)行，裝置如圖 2-1 所示，該反應(yīng)裝置由四個(gè)部分組成 I. 進(jìn)料系統(tǒng)；II. 反應(yīng)系統(tǒng)；III. 取樣系統(tǒng)；IV. 控制系統(tǒng)。

微孔模板劑的分子結(jié)構(gòu)對(duì)接枝過程具有較大的影響，微有機(jī)碳鏈的長(zhǎng)度越長(zhǎng)，接枝過程中位阻越大，不利于接枝的進(jìn)行，因劑分子結(jié)構(gòu)越大，越難接枝。負(fù)載 Pt 的雙功能模板劑合成油加氫脫氧的反應(yīng)中，催化劑的活性金屬一般情況下采用浸漬法將活在分子篩的表面。在級(jí)孔 ZSM-5 分子篩合成過程中，碳納米管可以，而 Pt 納米又很容易被碳管吸附在碳管內(nèi)，因此我們考慮先將 Pt 負(fù)管的表面和孔道中，再利用負(fù)載 Pt 的碳納米管合成級(jí)孔分子篩，以Pt 負(fù)載在了分子篩的孔道內(nèi)部。 Pt 的四丙基溴化氨接枝的碳納米管 TEM 結(jié)果如圖 3-9 所示。從圖中看到 Pt 納米顆粒沉積在碳納米管的孔道內(nèi)部，證明我們成功將 Pt 負(fù)模板劑的內(nèi)部。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]生物質(zhì)能源轉(zhuǎn)化技術(shù)與應(yīng)用（Ⅰ）[J]. 蔣劍春.  生物質(zhì)化學(xué)工程. 2007(03)



本文編號(hào)：3307610