近年來,傳統(tǒng)化石燃料的使用帶來了一系列的環(huán)境和能源問題,尋找可再生的替代燃料成為了新的研究熱點。以植物油為原料,通過加氫脫氧合成替代燃料受到研究者的廣泛關注。開發(fā)高性能催化劑是這一研究中的熱點。本文設計合成了雙功能模板劑,通過水熱法合成級孔分子篩,負載活性金屬作為催化劑,探索了載體的孔道與酸性,負載的金屬對植物油加氫脫氧過程的影響。首先將碳納米管與季銨鹽進行接枝成功的合成雙功能模板劑,研究了投料比例、碳納米管性質和季銨鹽性質對于接枝程度的影響,熱重和紅外表征的結果表明通過改變條件可以實現(xiàn)對雙功能模板劑的接枝程度進行可控調(diào)節(jié)。然后使用雙功能模板劑,通過水熱法合成了級孔ZSM-5。并且研究模板劑不同的接枝量、硅鋁比對于級孔ZSM-5的酸性及孔道結構的影響。發(fā)現(xiàn)模板劑的接枝程度越高,分子篩越小,介孔含量越高,級孔HF指數(shù)越高,酸量越高,B酸比例越高。低硅鋁比的分子篩形貌更趨近于球形,分子篩顆粒越小。最后將不同的分子篩負載活性金屬作為催化劑,對大豆油進行了加氫脫氧反應。研究了模板劑的接枝程度,分子篩的硅鋁比,負載活性金屬的位置,以及不同活性金屬對于加氫脫氧反應的影響。發(fā)現(xiàn)模板劑中季銨鹽接枝量越... 

【文章來源】：天津大學天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

植物油加氫脫氧主要途徑[8]

2.4.2 級孔 ZSM-5 負載 Pt 催化劑的制備為了探究 Pt 負載位置對反應活性的影響，本研究采用等體積浸漬法按照預負載 Pt 合成中實際 Pt 負載量制備了相同 Pt 負載量的催化劑。具體采用等體積浸漬法對于 ZSM-5 (0)、ZSM-5 (28) 和 ZSM-5 (67)進行了 Pt 的負載：首先測得三種分子篩的飽和吸水量，并且按照分子篩質量的 0.2 wt%、0.5 wt%和 0.7 wt%的 Pt 配置 H2PtCl6的水溶液，將分子篩分別倒入溶液中，攪拌均勻，在 100oC 下干燥 12 小時，放入馬弗爐中，以 1oC/min 的升溫速率升至 450oC 焙燒 4.5 小時。2.4.3 植物油加氫脫氧裝置及操作流程植物油加氫脫氧反應采用固定床反應器進行，裝置如圖 2-1 所示，該反應裝置由四個部分組成 I. 進料系統(tǒng)；II. 反應系統(tǒng)；III. 取樣系統(tǒng)；IV. 控制系統(tǒng)。

微孔模板劑的分子結構對接枝過程具有較大的影響，微有機碳鏈的長度越長，接枝過程中位阻越大，不利于接枝的進行，因劑分子結構越大，越難接枝。負載 Pt 的雙功能模板劑合成油加氫脫氧的反應中，催化劑的活性金屬一般情況下采用浸漬法將活在分子篩的表面。在級孔 ZSM-5 分子篩合成過程中，碳納米管可以，而 Pt 納米又很容易被碳管吸附在碳管內(nèi)，因此我們考慮先將 Pt 負管的表面和孔道中，再利用負載 Pt 的碳納米管合成級孔分子篩，以Pt 負載在了分子篩的孔道內(nèi)部。 Pt 的四丙基溴化氨接枝的碳納米管 TEM 結果如圖 3-9 所示。從圖中看到 Pt 納米顆粒沉積在碳納米管的孔道內(nèi)部，證明我們成功將 Pt 負模板劑的內(nèi)部。

【參考文獻】：
期刊論文
[1]生物質能源轉化技術與應用（Ⅰ）[J]. 蔣劍春.  生物質化學工程. 2007(03)



本文編號：3307610