丁酸香葉酯作為應(yīng)用最頻繁的萜類香料之一,被廣泛用于食品、藥物、香水和化妝品調(diào)配中。工業(yè)上目前應(yīng)用的丁酸香葉酯化學(xué)合成法有明顯缺點(diǎn),酶法合成具備反應(yīng)專一、反應(yīng)條件溫和以及產(chǎn)物分離容易等特點(diǎn),具有誘人的應(yīng)用前景。本文研究用褶皺假絲酵母脂肪酶（Candida rugosa Lipase,CRL）在有機(jī)溶劑中催化合成丁酸香葉酯。首先用液相色譜分離合成的反應(yīng)產(chǎn)物,通過FT-IR,NMR進(jìn)行結(jié)構(gòu)表征,確定產(chǎn)物為丁酸香葉酯,并建立了用GC測定產(chǎn)物濃度的分析方法。接著,通過單因素實(shí)驗(yàn)對游離酶的催化反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化,確定最佳反應(yīng)條件為:溶劑正庚烷,加酶量9 mg/m L,分子篩添加量10 mg/mL,底物酸醇摩爾比1:1.5,反應(yīng)時(shí)間3.5 h。在以上條件下,游離CRL催化丁酸香葉酯的酯化率達(dá)到90.7%。為深入理解CRL在有機(jī)相中催化合成丁酸香葉酯的反應(yīng)機(jī)理,進(jìn)行了動力學(xué)研究,明確該反應(yīng)機(jī)理符合Ping-Pong Bi-Bi機(jī)制,香葉醇與丁酸都對CRL有競爭性抑制作用。根據(jù)非線性模擬得到動力學(xué)參數(shù),進(jìn)一步描述了反應(yīng)機(jī)理。從實(shí)際應(yīng)用考慮,對CRL進(jìn)行固定化。選擇陽離子交換樹脂D151作為固定化載體,最... 

【文章來源】：江南大學(xué)江蘇省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：52 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 丁酸香葉酯的酶法合成
        1.1.1 丁酸香葉酯的功能和來源
        1.1.2 丁酸香葉酯的合成方法
        1.1.3 脂肪酶概述
        1.1.4 脂肪酶的固定化
        1.1.5 脂肪酶催化合成丁酸香葉酯的研究進(jìn)展
    1.2 非水相體系中脂肪酶的催化動力學(xué)
        1.2.1 非水相體系中脂肪酶作用的特點(diǎn)
        1.2.2 脂肪酶的結(jié)構(gòu)
        1.2.3 脂肪酶的“蓋子”
        1.2.4 脂肪酶催化酯化反應(yīng)的動力學(xué)
    1.3 酶催化連續(xù)反應(yīng)
        1.3.1 攪拌式反應(yīng)器
        1.3.2 固定床反應(yīng)器
        1.3.3 流化床反應(yīng)器
        1.3.4 膜式反應(yīng)器
        1.3.5 連續(xù)反應(yīng)器的工業(yè)應(yīng)用現(xiàn)狀
    1.4 立題背景和意義
    1.5 本課題的主要研究內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    2.1 材料與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)材料與試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 實(shí)驗(yàn)方法
        2.2.1 游離酶合成丁酸香葉酯
        2.2.2 丁酸香葉酯的分離鑒定
        2.2.3 氣相色譜定量檢測丁酸香葉酯
        2.2.4 CRL催化合成丁酸香葉酯的動力學(xué)研究
        2.2.5 脂肪酶的固定化
        2.2.6 固定化酶的酶學(xué)性質(zhì)
        2.2.7 丁酸香葉酯的連續(xù)合成
3 結(jié)果與討論
    3.1 產(chǎn)物的分離、表征與定量測定
        3.1.1 FT-IR鑒定
        3.1.2 NMR鑒定
        3.1.3 氣相色譜法定量測定
    3.2 游離褶皺假絲酵母脂肪酶催化合成丁酸香葉酯的條件優(yōu)化
        3.2.1 溶劑的選擇
        3.2.2 CRL與Novozym435的比較
        3.2.3 加酶量對酯化反應(yīng)的影響
        3.2.4 分子篩添加量對酯化反應(yīng)的影響
        3.2.5 底物摩爾比對酯化反應(yīng)的影響
        3.2.6 最適條件結(jié)果驗(yàn)證
    3.3 非水相體系中褶皺假絲酵母脂肪酶催化酯合成的反應(yīng)機(jī)制及動力學(xué)
        3.3.1 反應(yīng)初速率的確定
        3.3.2 競爭性抑制作用的確定
        3.3.3 反應(yīng)動力學(xué)方程的確定
    3.4 褶皺假絲酵母脂肪酶的固定化
        3.4.1 固定化載體的選擇
        3.4.2 固定化時(shí)間對固定化率的影響
        3.4.3 酶液濃度對固定化效果的影響
        3.4.4 pH對固定化效果的影響
        3.4.5 溫度對固定化效果的影響
        3.4.6 最適固定化條件結(jié)果驗(yàn)證
    3.5 固定化酶的酶學(xué)性質(zhì)
        3.5.1 固定化酶的最適反應(yīng)溫度
        3.5.2 固定化酶的熱穩(wěn)定性
        3.5.3 固定化酶的重復(fù)使用穩(wěn)定性
    3.6 丁酸香葉酯的連續(xù)合成
        3.6.1 臨界流化速度的估算
        3.6.2 床層膨脹比的確定
        3.6.3 平均停留時(shí)間對連續(xù)反應(yīng)酯化率的影響
        3.6.4 底物濃度對連續(xù)反應(yīng)酯化率的影響
        3.6.5 最適條件結(jié)果驗(yàn)證
        3.6.6 丁酸香葉酯的工業(yè)分離方法初探
主要結(jié)論與展望
    主要結(jié)論
    展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄Ⅰ:丁酸香葉酯H譜
附錄Ⅱ:丁酸香葉酯C譜
附錄Ⅲ:作者在攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
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[5]漆酶反應(yīng)器的研究與開發(fā)[D]. 魏江浪.陜西科技大學(xué) 2012
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本文編號：3303217