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釕基催化劑上1,2,6-己三醇催化氫解制1,6-己二醇與1,2-戊二醇的研究

發(fā)布時間:2021-07-25 12:23
  生物質(zhì)儲量豐富,同時也是自然界中唯一可再生的有機碳源。生物質(zhì)及其衍生物具有特定的結(jié)構(gòu)單元同時內(nèi)部含有大量含氧官能團,如何利用生物質(zhì)自身已具有的結(jié)構(gòu)單元,制備更高附加值的含氧化學(xué)品具有重要的研究價值。1,2,6-己三醇是生物質(zhì)基平臺化合物5-羥甲基糠醛(5-HMF)的重要衍生物之一,而5-HMF主要來源于農(nóng)林廢棄物如甘蔗渣、玉米芯等,其工業(yè)化生產(chǎn)已經(jīng)逐漸成熟。我國作為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)大國進而可以為1,2,6-己三醇以后的規(guī);a(chǎn)提供可靠的原料支撐,發(fā)展1,2,6-己三醇的下游產(chǎn)品對于充分利用生物質(zhì)基的5-HMF具有重要的研究意義。在眾多二醇類化學(xué)品中1,6-己二醇和1,2-戊二醇極具吸引力,它們被廣泛用于生產(chǎn)醫(yī)藥、農(nóng)藥和聚氨酯等。利用生物質(zhì)基衍生物1,2,6-己三醇制備1,6-己二醇和1,2-戊二醇具有重要的科學(xué)研究價值,在當(dāng)前的研究中以1,2,6-己三醇為模型,可以更好的理解多元醇選擇性脫羥基和碳碳鍵斷裂的行為。1,2,6-己三醇與1,6-己二醇和1,2-戊二醇具有相同或相近的C原子和O原子數(shù),而且C/O和C/H比例接近。本論文充分利用1,2,6-己三醇自身已有的結(jié)構(gòu)和組成,通過催化氫解技術(shù)... 

【文章來源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:74 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述
    1.1 研究背景及意義
    1.2 5-羥甲基糠醛概述
    1.3 1,2,6-己三醇概述
    1.4 1,6-己二醇概述
        1.4.1 1,6-己二醇的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.4.2 1,6-己二醇的合成方法
    1.5 1,2-戊二醇概述
        1.5.1 1,2-戊二醇的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.5.2 1,2-戊二醇的的合成方法
    1.6 Ru基催化劑在多元醇氫解研究中的應(yīng)用
    1.7 論文的思路及研究意義
2 實驗部分
    2.1 實驗試劑與儀器
    2.2 實驗儀器
    2.3 催化劑的制備
        2.3.1 Ru基催化劑的制備
        2.3.2 Cu/Al_2O_3催化劑的制備
        2.3.3 金屬改性HZSM-5分子篩的制備
    2.4 材料表征儀器參數(shù)
        2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.4.2 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)
        2.4.3 氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)
        2.4.4 掃描電子顯微鏡(SEM/EDS)
        2.4.5 透射電子顯微鏡(TEM)
    2.5 催化劑活性評價以及反應(yīng)條件
        2.5.1 1,2,6-己三醇選擇性催化氫解制備1,6-己二醇
        2.5.2 1,2,6-己三醇選擇性催化氫解制備1,2-戊二醇
    2.6 產(chǎn)物分析方法
        2.6.1 1,2,6-己三醇選擇性催化氫解制備1,6-己二醇
        2.6.2 1,2,6-己三醇選擇性催化氫解制備1,2-戊二醇
3. 1,2,6-己三醇選擇性催化氫解制1,6-己二醇
    3.1 前言
    3.2 實驗結(jié)果與討論
        3.2.1 Ru/ZrO_2催化氫解1,2,6-己三醇
        3.2.2 Ru/ZrO_2~+不同固體酸催化氫解1,2,6-己三醇
        3.2.3 不同催化劑催化氫解1,2,6-己三醇
        3.2.4 Ru含量對1,2,6-己三醇氫解反應(yīng)的影響
        3.2.5 煅燒溫度對1,2,6-己三醇氫解反應(yīng)的影響
        3.2.6 反應(yīng)溫度對1,2,6-己三醇氫解的影響
        3.2.7 反應(yīng)時間對1,2,6-己三醇氫解的影響
        3.2.8 反應(yīng)壓力對1,2,6-己三醇氫解的影響
        3.2.9 相同反應(yīng)體系下直鏈醇的氫解
    3.3 Ru/ZrO_2催化1,2,6-己三醇氫解反應(yīng)歷程探究
        3.3.1 產(chǎn)物穩(wěn)定性分析
        3.3.2 Ru/ZrO_2催化1,2,6-己三醇氫解反應(yīng)路徑推測
        3.3.3 1,2,6-己三醇催化氫解制1,6-己二醇機理推測
    3.4 小結(jié)
4. 1,2,6-己三醇催化氫解制1,2-戊二醇
    4.1 前言
    4.2 實驗結(jié)果與討論
        4.2.1 不同Ru基催化劑催化氫解1,2,6-己三醇
        4.2.2 不同金屬改性ZSM-5催化氫解1,2,6-己三醇
        4.2.3 反應(yīng)時間對1,2,6-己三醇氫解的影響
        4.2.4 反應(yīng)溫度對1,2,6-己三醇氫解的影響
        4.2.5 反應(yīng)壓力對1,2,6-己三醇氫解的影響
    4.3 催化氫解1,2,6-己三醇C-C鍵斷裂反應(yīng)歷程探究
        4.3.1 產(chǎn)物的穩(wěn)定性分析
        4.3.2 產(chǎn)物的生成路徑推測
    4.4 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻】:
期刊論文
[1]Cu/γ-Al2O3的制備及其對純甘油常壓氫解制備1,2-丙二醇的催化性能[J]. 安華良,范立攀,耿艷樓,趙新強,王延吉.  石油學(xué)報(石油加工). 2015(03)
[2]己二酸二甲酯加氫合成1,6-己二醇銅基催化劑的制備工藝研究[J]. 雒廷亮,尚開龍,孔海平,徐麗,程亮,劉國際.  鄭州大學(xué)學(xué)報(工學(xué)版). 2014(02)
[3]改性HZSM-5催化乙醇脫水制乙烯的研究[J]. 沈德建,劉宗章,張敏華.  分子催化. 2012(03)
[4]1,6-己二醇制備的研究[J]. 荊宏健,王俊偉,楊豐科,梁吉虎.  應(yīng)用化工. 2011(07)
[5]丙環(huán)唑中間體1,2-戊二醇的合成進展[J]. 羅巖,徐保明,湯國亮,陳坤.  農(nóng)藥. 2010(03)
[6]Ru/C催化氫解山梨醇制備C2C3多元醇[J]. 張虹,劉宗章,張敏華.  化學(xué)工業(yè)與工程. 2008(02)
[7]1,2-戊二醇的合成[J]. 丁小兵.  安徽化工. 2002(05)
[8]用乙酐合成法制備鄰二醇[J]. 侯薇,劉繼華.  天津化工. 1996(03)
[9]合成環(huán)氧化合物的新途徑[J]. 侯薇,陶風(fēng)崗.  化學(xué)工業(yè)與工程. 1996(03)

博士論文
[1]以ZSM-5分子篩為載體的新型丙烷脫氫催化劑的研究[D]. 張一衛(wèi).東南大學(xué) 2006



本文編號:3302025

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