酸性離子液體/Zr-MOFs復合材料的制備及其在模擬汽油中的脫硫應(yīng)用
發(fā)布時間:2021-07-22 15:26
汽油中的硫化物對汽車尾氣凈化器中的貴金屬催化劑有嚴重毒害作用,而且燃燒生成SOx是大氣污染、酸雨及光化學煙霧等的主要來源,并且會嚴重地危害人類的健康。因此,汽油脫硫成為人們亟需解決的一個問題。氧化脫硫相比于其他脫硫技術(shù),具有脫硫率高、反應(yīng)條件溫和、不需要氫氣、不影響汽油辛烷值等獨特的優(yōu)點而成為了近年來燃料油深度脫硫的研究重點。作為新一代的非水溶劑,離子液體具有強溶解能力、良好的熱化學穩(wěn)定性,并且其物理性質(zhì)可以通過目的性選擇陽離子和陰離子以及它們的結(jié)合方式進行調(diào)整,這是應(yīng)用于汽油高效提取硫化物的一項巨大優(yōu)勢。本課題基于酸性離子液體在汽油脫硫方面的顯著成效,結(jié)合MOFs多孔材料具有比表面積大、低密度、能為多種客體分子充當載體等特點,將酸性離子液體引入MOFs,形成離子液體/MOFs復合材料,減少離子液體的用量并通過主客體相互作用調(diào)整離子液體的屬性。在氧化脫硫的基礎(chǔ)上,構(gòu)建一種以離子液體/MOFs復合材料作為催化劑,乙腈作為萃取劑,過氧化氫作為氧化劑的催化氧化-萃取耦合脫硫體系,以期實現(xiàn)較高的脫硫率和催化劑易于循環(huán)使用的目的。(1)首先通過水熱法合成載體材料MOF-808,將酸性離子液體[P...
【文章來源】:華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:85 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
WK-2D型微庫侖儀工作原理圖
華南理工大學碩士學位論文26表3-1合成復合材料需要的ILs和MOF-808的用量Table3-1ILsandMOF-808dosagesrequiredforsyntheticcomposites樣品ILs(g)MOF-808(g)5wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.00750.150010wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.01500.150015wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.02250.150020wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.03000.15003.3復合催化劑X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的表征3.3.1N2吸附脫附圖3-1MOF-808和X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的N2吸附-脫附等溫線Figure3-1N2adsorption-desorptionisothermsofMOF-808andX%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808圖3-1是載體MOF-808和系列復合材料X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的吸附脫附等溫線。從圖中可以明顯看出,MOF-808和系列復合材料的吸附脫附等溫線具有相似的形狀,在相對壓力為0-0.1范圍時,材料對氮氣的吸附量隨相對壓力的壓力增加而快速增加,在相對壓力為0.2-0.8時,增速緩慢,在相對壓力從0.8增加到1時,吸附量急劇增加,這是典型的Ⅱ型吸附等溫線。另外,這些材料的吸附脫附等溫線中都出現(xiàn)回滯環(huán),說明存在介孔結(jié)構(gòu)。表3-2是MOF-808和X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的比表
第三章X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808脫硫性能研究27面積和孔體積的相關(guān)數(shù)據(jù)。可以發(fā)現(xiàn),隨著離子液體負載量的增加,比表面積和孔容數(shù)據(jù)均有所降低,說明在浸漬的過程中,有活性組分離子液體進入了載體MOF-808的部分孔道。表3-2復合材料的比表面積和孔體積數(shù)據(jù)Table3-2Specificsurfaceareaandporevolumeofcompositematerials樣品名稱比表面積(m2/g)孔體積(m3/g)MOF-808677.71620.84295wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808652.82410.729910wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808629.07260.674115wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808571.98110.590820wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808548.71190.53433.3.2FT-IR表征為了確認酸性離子液體在功能化MOF-808上的成功固定,使用了FT-IR表征。圖3-2中對比了ILs和系列復合催化劑X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的FT-IR光譜圖。圖3-2ILs和系列復合催化劑X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的FT-IR光譜Figure3-2FT-IRspectrumofILsandaseriesofcompositecatalystsX%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808
【參考文獻】:
期刊論文
[1]3D-printing of integrated spheres as a superior support of phosphotungstic acid for deep oxidative desulfurization of fuel[J]. Jie Zhu,Peiwen Wu,Linlin Chen,Jing He,Yingcheng Wu,Chao Wang,Yanhong Chao,Linjie Lu,Minqiang He,Wenshuai Zhu,Huaming Li. Journal of Energy Chemistry. 2020(06)
[2]含N和羧酸混合配體構(gòu)筑的金屬有機框架化合物應(yīng)用研究進展[J]. 李玉玲,李靖靖,王宇飛,王嵐,李曉靜. 化學研究與應(yīng)用. 2019(12)
[3]PW11M(M=Cu、 Co)@TiO2多相催化劑的制備及氧化脫硫性能[J]. 高洪成,王秀艷,張曉飛,劉云鶴,祁強,宋曉靜. 分子催化. 2019(05)
[4]Effect of the Morphology of ZnO Support on the Desulfurization and Regeneration Performance of Ni/ZnO Catalyst[J]. Kang Lei,Wang Haiyan,Han Bing,Li Shuanglin,Sun Na,Yang Zhanxu. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2019(02)
[5]12-Tungstophosphoric acid niched in Zr-based metal-organic framework:a stable and efficient catalyst for Friedel-Crafts acylation[J]. Latif Ullah,Guoying Zhao,Zichen Xu,Hongyan He,Muhammad Usman,Suojiang Zhang. Science China(Chemistry). 2018(04)
[6]催化裂化汽油中含硫化物類型及分布規(guī)律[J]. 魏秀萍,賈黎黎,趙運芳. 精細石油化工. 2013(06)
[7]Study on Modified Y Zeolites and Their Behaviors in Selective Adsorptive Desulfurization of FCC Gasoline (Ⅰ)[J]. Zhu Heli~(1,2);Liu Daosheng~2;Song Lijuan~2;Sun Zhaolin~2 (1.PetroChina Jinxi Petrochemical Company,Huludao 125001;2.Liaoning Key Laboratory of Petrochemical Engineering,Liaoning University of Petroleum and Chemical Technology). China Petroleum Processing and Petrochemical Technology. 2009(04)
[8]Investigation on Modification of NaY Zeolite and Its Behaviors in Selective Adsorptive Desulfurization of FCC gasoline[J]. Zhu Heli; Song Lijuan; Gao Xiang; Wang Hongguo; Zhang Xiaotong; Sun Zhaolin (Liaoning Key Laboratory of Petrochemical Engineering, Liaoning University of Petroleum and Chemical Technology, Fushun 113001). China Petroleum Processing and Petrochemical Technology. 2009(01)
[9]FCC汽油吸附脫硫劑研究新進展[J]. 王德秋,董群,張廣源,冉玉霞,孫征. 化學工業(yè)與工程. 2008(06)
本文編號:3297405
【文章來源】:華南理工大學廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:85 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
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華南理工大學碩士學位論文26表3-1合成復合材料需要的ILs和MOF-808的用量Table3-1ILsandMOF-808dosagesrequiredforsyntheticcomposites樣品ILs(g)MOF-808(g)5wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.00750.150010wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.01500.150015wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.02250.150020wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-8080.03000.15003.3復合催化劑X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的表征3.3.1N2吸附脫附圖3-1MOF-808和X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的N2吸附-脫附等溫線Figure3-1N2adsorption-desorptionisothermsofMOF-808andX%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808圖3-1是載體MOF-808和系列復合材料X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的吸附脫附等溫線。從圖中可以明顯看出,MOF-808和系列復合材料的吸附脫附等溫線具有相似的形狀,在相對壓力為0-0.1范圍時,材料對氮氣的吸附量隨相對壓力的壓力增加而快速增加,在相對壓力為0.2-0.8時,增速緩慢,在相對壓力從0.8增加到1時,吸附量急劇增加,這是典型的Ⅱ型吸附等溫線。另外,這些材料的吸附脫附等溫線中都出現(xiàn)回滯環(huán),說明存在介孔結(jié)構(gòu)。表3-2是MOF-808和X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的比表
第三章X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808脫硫性能研究27面積和孔體積的相關(guān)數(shù)據(jù)。可以發(fā)現(xiàn),隨著離子液體負載量的增加,比表面積和孔容數(shù)據(jù)均有所降低,說明在浸漬的過程中,有活性組分離子液體進入了載體MOF-808的部分孔道。表3-2復合材料的比表面積和孔體積數(shù)據(jù)Table3-2Specificsurfaceareaandporevolumeofcompositematerials樣品名稱比表面積(m2/g)孔體積(m3/g)MOF-808677.71620.84295wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808652.82410.729910wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808629.07260.674115wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808571.98110.590820wt%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808548.71190.53433.3.2FT-IR表征為了確認酸性離子液體在功能化MOF-808上的成功固定,使用了FT-IR表征。圖3-2中對比了ILs和系列復合催化劑X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的FT-IR光譜圖。圖3-2ILs和系列復合催化劑X%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808的FT-IR光譜Figure3-2FT-IRspectrumofILsandaseriesofcompositecatalystsX%-[PrSO3HMIm]Cl@MOF-808
【參考文獻】:
期刊論文
[1]3D-printing of integrated spheres as a superior support of phosphotungstic acid for deep oxidative desulfurization of fuel[J]. Jie Zhu,Peiwen Wu,Linlin Chen,Jing He,Yingcheng Wu,Chao Wang,Yanhong Chao,Linjie Lu,Minqiang He,Wenshuai Zhu,Huaming Li. Journal of Energy Chemistry. 2020(06)
[2]含N和羧酸混合配體構(gòu)筑的金屬有機框架化合物應(yīng)用研究進展[J]. 李玉玲,李靖靖,王宇飛,王嵐,李曉靜. 化學研究與應(yīng)用. 2019(12)
[3]PW11M(M=Cu、 Co)@TiO2多相催化劑的制備及氧化脫硫性能[J]. 高洪成,王秀艷,張曉飛,劉云鶴,祁強,宋曉靜. 分子催化. 2019(05)
[4]Effect of the Morphology of ZnO Support on the Desulfurization and Regeneration Performance of Ni/ZnO Catalyst[J]. Kang Lei,Wang Haiyan,Han Bing,Li Shuanglin,Sun Na,Yang Zhanxu. China Petroleum Processing & Petrochemical Technology. 2019(02)
[5]12-Tungstophosphoric acid niched in Zr-based metal-organic framework:a stable and efficient catalyst for Friedel-Crafts acylation[J]. Latif Ullah,Guoying Zhao,Zichen Xu,Hongyan He,Muhammad Usman,Suojiang Zhang. Science China(Chemistry). 2018(04)
[6]催化裂化汽油中含硫化物類型及分布規(guī)律[J]. 魏秀萍,賈黎黎,趙運芳. 精細石油化工. 2013(06)
[7]Study on Modified Y Zeolites and Their Behaviors in Selective Adsorptive Desulfurization of FCC Gasoline (Ⅰ)[J]. Zhu Heli~(1,2);Liu Daosheng~2;Song Lijuan~2;Sun Zhaolin~2 (1.PetroChina Jinxi Petrochemical Company,Huludao 125001;2.Liaoning Key Laboratory of Petrochemical Engineering,Liaoning University of Petroleum and Chemical Technology). China Petroleum Processing and Petrochemical Technology. 2009(04)
[8]Investigation on Modification of NaY Zeolite and Its Behaviors in Selective Adsorptive Desulfurization of FCC gasoline[J]. Zhu Heli; Song Lijuan; Gao Xiang; Wang Hongguo; Zhang Xiaotong; Sun Zhaolin (Liaoning Key Laboratory of Petrochemical Engineering, Liaoning University of Petroleum and Chemical Technology, Fushun 113001). China Petroleum Processing and Petrochemical Technology. 2009(01)
[9]FCC汽油吸附脫硫劑研究新進展[J]. 王德秋,董群,張廣源,冉玉霞,孫征. 化學工業(yè)與工程. 2008(06)
本文編號:3297405
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