Cu(Ⅰ)改性SBA-15的制備及其吸附脫硫性能研究
發(fā)布時間:2021-06-22 16:35
燃料油中硫化物燃燒生成的SOx是導(dǎo)致環(huán)境污染的原因之一,我國于2017年1月全國供應(yīng)國V標(biāo)準(zhǔn)的車用汽油和柴油,要求硫含量<10ppm。傳統(tǒng)加氫脫硫技術(shù)(HDS)操作條件苛刻,吸附脫硫技術(shù)具有操作條件溫和、成本低和選擇性高等優(yōu)點,是脫硫研究的熱點之一。據(jù)文獻報道,π絡(luò)合吸附機理中Cu+具有較高的活性,目前Cu+改性的吸附劑大多是在惰性氣氛中將Cu2+高溫自還原成Cu+,Cu+含量相對較低。本文主要以SBA-15為載體,在相對低的還原溫度下制備了 Cu+改性的吸附劑,并考察其吸附噻吩(TP)、苯并噻吩(BT)和二苯并噻吩(DBT)的性能,主要包括以下內(nèi)容。采用兩步水熱晶化法合成Cu(Ⅱ)/SBA-15,再以稀水合肼溶液為還原劑,將SBA-15上的Cu2+還原成Cu+,制備出Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附劑?疾炝诉原溫度分別為20、30、40和50℃對Cu(Ⅰ)/SBA-15(X)(X表示還原溫度)性能的影響,并...
【文章來源】:揚州大學(xué)江蘇省
【文章頁數(shù)】:80 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 文獻綜述
1.1 燃料油脫硫的背景及意義
1.2 燃料油中硫化物的主要成分
1.3 燃料油的主要脫硫技術(shù)
1.3.1 氧化脫硫
1.3.2 萃取脫硫
1.3.3 生物脫硫
1.3.4 吸附脫硫
1.4 吸附脫硫機理
1.4.1 物理吸附
1.4.2 化學(xué)吸附
1.4.3 π-絡(luò)合吸附
1.5 吸附劑的分類
1.5.1 活性炭
1.5.2 金屬氧化物
1.5.3 金屬有機骨架材料(MOFs)
1.5.4 分子篩
1.6 Cu~+改性吸附劑在國內(nèi)外的研究進展
1.7 本文研究的主要內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗藥品與儀器
2.1.1 實驗藥品
2.1.2 實驗所用儀器及設(shè)備
2.2 吸附劑的制備
2.2.1 純硅SBA-15介孔分子篩的合成
2.2.2 Cu(Ⅱ)/SBA-15的合成
2.2.3 CuCl_2/SBA-15的制備
2.2.4 Ce/Cu/SBA-15的制備
2.3 表征手段
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 透射電鏡(TEM)
2.3.3 N2吸附-脫附測試(BET)
2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
2.3.5 等離子電感耦合分析(ICP)
2.3.6 H_2-TPR
2.4 實驗內(nèi)容及分析方法
2.5 吸附等溫線測定及吸附等溫線模型
2.5.1 吸附等溫線測定
2.5.2 吸附等溫線模型
第三章 Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附劑的制備及吸附脫硫性能
3.1 吸附劑的制備
3.1.1 Cu(Ⅱ)/SBA-15
3.1.2 Cu(Ⅰ)/SBA-15的制備
3.2 吸附劑脫硫性能影響因素的考察
3.2.1 不同Cu/Si比的吸附劑對TP的吸附性能
3.2.2 不同pH值制備的吸附劑對TP的吸附性能
3.2.3 吸附劑用量對TP的吸附性能
3.3 樣品的表征與物性分析
3.3.1 XRD
3.3.2 N_2吸附-脫附測試
3.3.3 TEM
3.3.4 XPS
3.3.5 Uv-vis
3.3.6 H_2-TPR
3.4 Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附脫硫性能評價
3.5.1 吸附平衡等溫線
3.5 吸附劑的再生
3.6 本章小結(jié)
第四章 CuCl/SBA-15吸附劑的制備及吸附脫硫性能
4.1 CuCl/SBA-15吸附劑的制備
4.2 樣品的表征與物性分析
4.2.1 樣品的結(jié)構(gòu)特性分析
4.2.2 TEM
4.2.3 XPS
4.3 CuCl/SBA-15吸附脫硫性能評價
4.3.1 CuCl/SBA-15對不同硫化物的吸附性能
4.3.2 吸附平衡等溫線
4.4 吸附劑的再生
4.5 本章小結(jié)
第五章 Ce/Cu/SBA-15吸附劑的制備及吸附脫硫性能
5.1 吸附劑的制備
5.1.1 Ce/Cu/SBA-15分子篩的制備
5.1.2 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附劑的制備
5.2 吸附劑脫硫性能影響因素的考察
5.2.1 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15制備方法
5.2.2 Ce/Cu比
5.3 樣品的表征與物性分析
5.3.1 樣品的結(jié)構(gòu)特性分析
5.3.2 TEM
5.3.3 XPS
5.4 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附脫硫性能評價
5.4.1 不同還原溫度下制備的吸附劑對DBT的吸附性能
5.4.2 吸附平衡等溫線
5.4.3 競爭吸附
5.5 吸附劑的再生
5.6 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
攻讀碩士期間的成果
【參考文獻】:
期刊論文
[1]活性炭纖維吸附石化廢水中苯酚的吸附平衡及動力學(xué)[J]. 孔黎明,張婷,王佩德,周祥,賈哲華. 化工學(xué)報. 2015(12)
[2]AgY分子篩對燃料油中噻吩及苯并噻吩的吸附性能[J]. 張志剛,張振科,范俊剛,蘭海葉,李文秀. 石油學(xué)報(石油加工). 2014(06)
[3]Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附劑的制備及其脫硫性能研究[J]. 宋華,高慧杰,宋華林,崔雪涵,萬霞,苑丹丹. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(12)
[4]金屬改性分子篩吸附脫硫研究新進展[J]. 紀(jì)桂杰,沈健,楊麗娜,張耀兵,付寧寧,劉鵬,唐磊. 應(yīng)用化工. 2014(11)
[5]HY/MCM-41分子篩的制備及改性后在吸附脫硫中的應(yīng)用[J]. 于文宇,阮艷軍,秦玉才,尹鋒,范躍超,宋麗娟. 石油化工高等學(xué)校學(xué)報. 2014(03)
[6]水合肼還原制備微米銅工藝研究[J]. 吳禎禎,翟愛霞,寇慧芝. 科技展望. 2014(06)
[7]改性Y型分子篩對FCC汽油脫硫性能的研究[J]. 董世偉,秦玉才,阮艷軍,王源,于文廣,張磊,范躍超,宋麗娟. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2013(03)
[8]FCC催化汽油吸附脫硫技術(shù)的研究進展[J]. 郝浩升,李若巖,顧斌斌,李吉春. 應(yīng)用化工. 2013(01)
[9]原位水熱合成Ce(Ⅳ)-X分子篩及對噻吩的吸附性能[J]. 孫霞,王學(xué)松,李健生. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2012(12)
[10]MIL系列MOFs材料的合成及應(yīng)用研究進展[J]. 吳事劍,王荷英,李晗,張鎮(zhèn)堅. 廣東化工. 2012(15)
博士論文
[1]NiCeY改性沸石的制備及對燃料油中二苯并噻吩的吸附研究[D]. 王娟.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2009
碩士論文
[1]銀、鈰雙金屬離子改性Y分子篩及其吸附脫硫性能研究[D]. 崔雪涵.東北石油大學(xué) 2014
本文編號:3243173
【文章來源】:揚州大學(xué)江蘇省
【文章頁數(shù)】:80 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 文獻綜述
1.1 燃料油脫硫的背景及意義
1.2 燃料油中硫化物的主要成分
1.3 燃料油的主要脫硫技術(shù)
1.3.1 氧化脫硫
1.3.2 萃取脫硫
1.3.3 生物脫硫
1.3.4 吸附脫硫
1.4 吸附脫硫機理
1.4.1 物理吸附
1.4.2 化學(xué)吸附
1.4.3 π-絡(luò)合吸附
1.5 吸附劑的分類
1.5.1 活性炭
1.5.2 金屬氧化物
1.5.3 金屬有機骨架材料(MOFs)
1.5.4 分子篩
1.6 Cu~+改性吸附劑在國內(nèi)外的研究進展
1.7 本文研究的主要內(nèi)容
第二章 實驗部分
2.1 實驗藥品與儀器
2.1.1 實驗藥品
2.1.2 實驗所用儀器及設(shè)備
2.2 吸附劑的制備
2.2.1 純硅SBA-15介孔分子篩的合成
2.2.2 Cu(Ⅱ)/SBA-15的合成
2.2.3 CuCl_2/SBA-15的制備
2.2.4 Ce/Cu/SBA-15的制備
2.3 表征手段
2.3.1 X射線衍射(XRD)
2.3.2 透射電鏡(TEM)
2.3.3 N2吸附-脫附測試(BET)
2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)
2.3.5 等離子電感耦合分析(ICP)
2.3.6 H_2-TPR
2.4 實驗內(nèi)容及分析方法
2.5 吸附等溫線測定及吸附等溫線模型
2.5.1 吸附等溫線測定
2.5.2 吸附等溫線模型
第三章 Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附劑的制備及吸附脫硫性能
3.1 吸附劑的制備
3.1.1 Cu(Ⅱ)/SBA-15
3.1.2 Cu(Ⅰ)/SBA-15的制備
3.2 吸附劑脫硫性能影響因素的考察
3.2.1 不同Cu/Si比的吸附劑對TP的吸附性能
3.2.2 不同pH值制備的吸附劑對TP的吸附性能
3.2.3 吸附劑用量對TP的吸附性能
3.3 樣品的表征與物性分析
3.3.1 XRD
3.3.2 N_2吸附-脫附測試
3.3.3 TEM
3.3.4 XPS
3.3.5 Uv-vis
3.3.6 H_2-TPR
3.4 Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附脫硫性能評價
3.5.1 吸附平衡等溫線
3.5 吸附劑的再生
3.6 本章小結(jié)
第四章 CuCl/SBA-15吸附劑的制備及吸附脫硫性能
4.1 CuCl/SBA-15吸附劑的制備
4.2 樣品的表征與物性分析
4.2.1 樣品的結(jié)構(gòu)特性分析
4.2.2 TEM
4.2.3 XPS
4.3 CuCl/SBA-15吸附脫硫性能評價
4.3.1 CuCl/SBA-15對不同硫化物的吸附性能
4.3.2 吸附平衡等溫線
4.4 吸附劑的再生
4.5 本章小結(jié)
第五章 Ce/Cu/SBA-15吸附劑的制備及吸附脫硫性能
5.1 吸附劑的制備
5.1.1 Ce/Cu/SBA-15分子篩的制備
5.1.2 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附劑的制備
5.2 吸附劑脫硫性能影響因素的考察
5.2.1 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15制備方法
5.2.2 Ce/Cu比
5.3 樣品的表征與物性分析
5.3.1 樣品的結(jié)構(gòu)特性分析
5.3.2 TEM
5.3.3 XPS
5.4 Ce/Cu(Ⅰ)/SBA-15吸附脫硫性能評價
5.4.1 不同還原溫度下制備的吸附劑對DBT的吸附性能
5.4.2 吸附平衡等溫線
5.4.3 競爭吸附
5.5 吸附劑的再生
5.6 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論
參考文獻
致謝
攻讀碩士期間的成果
【參考文獻】:
期刊論文
[1]活性炭纖維吸附石化廢水中苯酚的吸附平衡及動力學(xué)[J]. 孔黎明,張婷,王佩德,周祥,賈哲華. 化工學(xué)報. 2015(12)
[2]AgY分子篩對燃料油中噻吩及苯并噻吩的吸附性能[J]. 張志剛,張振科,范俊剛,蘭海葉,李文秀. 石油學(xué)報(石油加工). 2014(06)
[3]Cu(I)-Ce(IV)-Y吸附劑的制備及其脫硫性能研究[J]. 宋華,高慧杰,宋華林,崔雪涵,萬霞,苑丹丹. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2014(12)
[4]金屬改性分子篩吸附脫硫研究新進展[J]. 紀(jì)桂杰,沈健,楊麗娜,張耀兵,付寧寧,劉鵬,唐磊. 應(yīng)用化工. 2014(11)
[5]HY/MCM-41分子篩的制備及改性后在吸附脫硫中的應(yīng)用[J]. 于文宇,阮艷軍,秦玉才,尹鋒,范躍超,宋麗娟. 石油化工高等學(xué)校學(xué)報. 2014(03)
[6]水合肼還原制備微米銅工藝研究[J]. 吳禎禎,翟愛霞,寇慧芝. 科技展望. 2014(06)
[7]改性Y型分子篩對FCC汽油脫硫性能的研究[J]. 董世偉,秦玉才,阮艷軍,王源,于文廣,張磊,范躍超,宋麗娟. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2013(03)
[8]FCC催化汽油吸附脫硫技術(shù)的研究進展[J]. 郝浩升,李若巖,顧斌斌,李吉春. 應(yīng)用化工. 2013(01)
[9]原位水熱合成Ce(Ⅳ)-X分子篩及對噻吩的吸附性能[J]. 孫霞,王學(xué)松,李健生. 燃料化學(xué)學(xué)報. 2012(12)
[10]MIL系列MOFs材料的合成及應(yīng)用研究進展[J]. 吳事劍,王荷英,李晗,張鎮(zhèn)堅. 廣東化工. 2012(15)
博士論文
[1]NiCeY改性沸石的制備及對燃料油中二苯并噻吩的吸附研究[D]. 王娟.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2009
碩士論文
[1]銀、鈰雙金屬離子改性Y分子篩及其吸附脫硫性能研究[D]. 崔雪涵.東北石油大學(xué) 2014
本文編號:3243173
本文鏈接:http://sikaile.net/projectlw/hxgylw/3243173.html
最近更新
教材專著