蒎烯二聚—加氫反應(yīng)合成高品質(zhì)生物基燃料的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-05 18:22
與日俱增的環(huán)境危機(jī)和化石燃料枯竭等問(wèn)題迫使人們尋求綠色、清潔的可再生能源。近年來(lái),生物基燃料由于其密度、穩(wěn)定性以及體積熱值高引起廣泛的關(guān)注。本論文以可再生的蒎烯為原料。通過(guò)篩選、設(shè)計(jì)、合成及優(yōu)化新型催化劑,綠色高效催化蒎烯二聚加氫反應(yīng),得到潛在的生物基燃料—蒎烯二聚加氫產(chǎn)物,并對(duì)其燃料性能進(jìn)行了初步研究。本論文研究成果主要包括以下幾個(gè)方面:1.三氟化硼乙醚催化蒎烯二聚反應(yīng)的研究通過(guò)對(duì)路易斯酸和質(zhì)子酸的篩選,發(fā)現(xiàn)三氟化硼乙醚在催化蒎烯二聚反應(yīng)時(shí)擁有較高的活性與選擇性。當(dāng)以BF3·OEt2為催化劑,CH2Cl2為溶劑,反應(yīng)2 h時(shí),二聚體產(chǎn)率可達(dá)到55.54%。二聚體加氫后得到蒎烯二聚加氫產(chǎn)物,經(jīng)檢測(cè)其燃燒熱值與現(xiàn)有航空燃料四氫雙環(huán)戊二烯相當(dāng)。2.B-Al-MCM-41催化β-蒎烯二聚反應(yīng)性能的研究采用水熱法合成了雙原子摻雜的介孔催化劑B-Al-MCM-41,并對(duì)催化劑進(jìn)行FI-IR、XRD、N2-吸附脫附、NH3-TPD、透射掃描電鏡等表征,結(jié)果表明:催化劑具有高度有序的介孔結(jié)構(gòu),催化劑具有兩個(gè)協(xié)同的酸性位點(diǎn)B和Al,在催化β-蒎烯選擇性二聚反應(yīng)時(shí)展現(xiàn)出比B-MCM-41和Al-MCM-...
【文章來(lái)源】:青島科技大學(xué)山東省
【文章頁(yè)數(shù)】:74 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
研究背景
1.1 可再生能源
1.2 高品質(zhì)燃料的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
1.3 萜烯二聚加氫產(chǎn)物作為高品質(zhì)燃料的研究現(xiàn)狀
1.4 蒎烯簡(jiǎn)介
1.5 蒎烯的原料來(lái)源
1.6 蒎烯異構(gòu)及聚合反應(yīng)研究進(jìn)展
1.6.1 蒎烯的異構(gòu)反應(yīng)
1.6.2 蒎烯的二聚反應(yīng)
1.6.3 蒎烯聚合反應(yīng)的研究
1.7 蒎烯聚合反應(yīng)機(jī)理
1.8 酸性催化劑
1.8.1 離子交換樹(shù)脂催化劑
1.8.2 分子篩催化劑
1.8.3 酸性黏土催化劑
1.8.4 液體酸性催化劑
1.9 介孔分子篩MCM-41 催化劑
1.9.1 直接在合成中引入雜原子
1.9.2 負(fù)載型MCM-41 催化劑
1.10 研究目的及研究?jī)?nèi)容
第二章 三氟化硼乙醚催化蒎烯二聚反應(yīng)的研究
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2.3 反應(yīng)條件及步驟
2.2.4 氣相色譜法分析二聚體含量
2.2.5 催化劑的篩選
2.2.6 催化條件優(yōu)化
2.2.7 蒎烯二聚體的分離與加氫反應(yīng)
2.2.8 蒎烯二聚加氫產(chǎn)物燃燒熱值的測(cè)量
2.3 小結(jié)
第三章B-Al-MCM-41 催化 β-蒎烯二聚反應(yīng)性能的研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)方法
3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
3.2.3 B-Al-MCM-41 的制備
3.2.4 材料的表征方法
3.2.5 介孔催化劑B-Al-MCM-41 催化蒎烯二聚反應(yīng)
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 B-Al-MCM-41 催化劑的表征
3.4 催化劑催化性能的測(cè)試
3.4.1 催化劑種類(lèi)對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.3 反應(yīng)溫度對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.4 催化劑用量對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.5 催化劑的循環(huán)使用
3.5 小結(jié)
第四章 雙功能催化劑Pd-Al-MCM-41一鍋法催化蒎烯二聚-加氫合成高品質(zhì)燃料的研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
4.2.3 Pd-Al-MCM-41 催化劑的制備
4.2.4 材料的表征方法
4.2.5 介孔催化劑Pd-Al-MCM-41 催化蒎烯二聚反應(yīng)
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Pd-Al-MCM-41 的表征
4.4 催化劑的催化性能測(cè)試
4.4.1 催化劑催化蒎烯二聚反應(yīng)性能的測(cè)試
4.4.2 催化劑的回收利用
4.4.3 Pd0.5-Al30-MCM-41 一鍋法催化蒎烯二聚加氫產(chǎn)物分析
4.5 結(jié)論
全文總結(jié)及展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]茚/雙環(huán)戊二烯合成茚滿(mǎn)基降冰片烯反應(yīng)研究[J]. 韓紅. 濟(jì)寧學(xué)院學(xué)報(bào). 2015(03)
[2]石油對(duì)環(huán)境污染及治理辦法的研究進(jìn)展[J]. 廖翔鴻. 科技視界. 2013(20)
[3]高密度烴燃料合成與復(fù)配研究進(jìn)展[J]. 劉飛,薛金強(qiáng),王連心,尚丙坤,王偉,張得亮,韓世民. 化學(xué)推進(jìn)劑與高分子材料. 2012(02)
[4]新型高密度燃料性能研究[J]. 葉丹陽(yáng),曹新發(fā),韋偉. 火箭推進(jìn). 2011(04)
[5]高密度合成烴類(lèi)燃料研究進(jìn)展[J]. 王貞,衛(wèi)豪,賀芳,衛(wèi)宏遠(yuǎn). 導(dǎo)彈與航天運(yùn)載技術(shù). 2011(03)
[6]磷鎢酸催化β-蒎烯陽(yáng)離子聚合反應(yīng)[J]. 劉祖廣,朱華龍,曾巍,張?zhí)?安鑫南,雷福厚. 化工學(xué)報(bào). 2011(04)
[7]DCPD聚合反應(yīng)制備高密度燃料TCPD[J]. 夏君. 天津化工. 2011(02)
[8]世界風(fēng)電產(chǎn)業(yè)發(fā)展綜述[J]. 羅如意,林曄,錢(qián)野. 可再生能源. 2010(02)
[9]2-氨基吡啶鎳配合物/MAO高活性催化β-蒎烯聚合研究[J]. 黃增芳,成山,高海洋,伍青. 高分子學(xué)報(bào). 2009(09)
[10]PO43-/Al-MCM-41介孔分子篩合成及表征[J]. 何錫鳳. 齊齊哈爾大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2008(04)
博士論文
[1]淺色與無(wú)色蒎烯樹(shù)脂的合成工藝及性能研究[D]. 熊德元.廣西大學(xué) 2006
碩士論文
[1]負(fù)載型磷鎢酸催化蒎烯陽(yáng)離子聚合反應(yīng)研究[D]. 曾巍.廣西民族大學(xué) 2012
[2]β-蒎烯固體酸催化合成蒎烯樹(shù)脂的研究[D]. 羅志祥.廣西大學(xué) 2008
[3]雙環(huán)戊二烯連續(xù)聚合制備高密度燃料[D]. 姜?jiǎng)P.天津大學(xué) 2007
本文編號(hào):3212671
【文章來(lái)源】:青島科技大學(xué)山東省
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
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摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
研究背景
1.1 可再生能源
1.2 高品質(zhì)燃料的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀
1.3 萜烯二聚加氫產(chǎn)物作為高品質(zhì)燃料的研究現(xiàn)狀
1.4 蒎烯簡(jiǎn)介
1.5 蒎烯的原料來(lái)源
1.6 蒎烯異構(gòu)及聚合反應(yīng)研究進(jìn)展
1.6.1 蒎烯的異構(gòu)反應(yīng)
1.6.2 蒎烯的二聚反應(yīng)
1.6.3 蒎烯聚合反應(yīng)的研究
1.7 蒎烯聚合反應(yīng)機(jī)理
1.8 酸性催化劑
1.8.1 離子交換樹(shù)脂催化劑
1.8.2 分子篩催化劑
1.8.3 酸性黏土催化劑
1.8.4 液體酸性催化劑
1.9 介孔分子篩MCM-41 催化劑
1.9.1 直接在合成中引入雜原子
1.9.2 負(fù)載型MCM-41 催化劑
1.10 研究目的及研究?jī)?nèi)容
第二章 三氟化硼乙醚催化蒎烯二聚反應(yīng)的研究
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
2.2.3 反應(yīng)條件及步驟
2.2.4 氣相色譜法分析二聚體含量
2.2.5 催化劑的篩選
2.2.6 催化條件優(yōu)化
2.2.7 蒎烯二聚體的分離與加氫反應(yīng)
2.2.8 蒎烯二聚加氫產(chǎn)物燃燒熱值的測(cè)量
2.3 小結(jié)
第三章B-Al-MCM-41 催化 β-蒎烯二聚反應(yīng)性能的研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)方法
3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
3.2.3 B-Al-MCM-41 的制備
3.2.4 材料的表征方法
3.2.5 介孔催化劑B-Al-MCM-41 催化蒎烯二聚反應(yīng)
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 B-Al-MCM-41 催化劑的表征
3.4 催化劑催化性能的測(cè)試
3.4.1 催化劑種類(lèi)對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.2 反應(yīng)時(shí)間對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.3 反應(yīng)溫度對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.4 催化劑用量對(duì) β-蒎烯二聚反應(yīng)的影響
3.4.5 催化劑的循環(huán)使用
3.5 小結(jié)
第四章 雙功能催化劑Pd-Al-MCM-41一鍋法催化蒎烯二聚-加氫合成高品質(zhì)燃料的研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
4.2.3 Pd-Al-MCM-41 催化劑的制備
4.2.4 材料的表征方法
4.2.5 介孔催化劑Pd-Al-MCM-41 催化蒎烯二聚反應(yīng)
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 Pd-Al-MCM-41 的表征
4.4 催化劑的催化性能測(cè)試
4.4.1 催化劑催化蒎烯二聚反應(yīng)性能的測(cè)試
4.4.2 催化劑的回收利用
4.4.3 Pd0.5-Al30-MCM-41 一鍋法催化蒎烯二聚加氫產(chǎn)物分析
4.5 結(jié)論
全文總結(jié)及展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]茚/雙環(huán)戊二烯合成茚滿(mǎn)基降冰片烯反應(yīng)研究[J]. 韓紅. 濟(jì)寧學(xué)院學(xué)報(bào). 2015(03)
[2]石油對(duì)環(huán)境污染及治理辦法的研究進(jìn)展[J]. 廖翔鴻. 科技視界. 2013(20)
[3]高密度烴燃料合成與復(fù)配研究進(jìn)展[J]. 劉飛,薛金強(qiáng),王連心,尚丙坤,王偉,張得亮,韓世民. 化學(xué)推進(jìn)劑與高分子材料. 2012(02)
[4]新型高密度燃料性能研究[J]. 葉丹陽(yáng),曹新發(fā),韋偉. 火箭推進(jìn). 2011(04)
[5]高密度合成烴類(lèi)燃料研究進(jìn)展[J]. 王貞,衛(wèi)豪,賀芳,衛(wèi)宏遠(yuǎn). 導(dǎo)彈與航天運(yùn)載技術(shù). 2011(03)
[6]磷鎢酸催化β-蒎烯陽(yáng)離子聚合反應(yīng)[J]. 劉祖廣,朱華龍,曾巍,張?zhí)?安鑫南,雷福厚. 化工學(xué)報(bào). 2011(04)
[7]DCPD聚合反應(yīng)制備高密度燃料TCPD[J]. 夏君. 天津化工. 2011(02)
[8]世界風(fēng)電產(chǎn)業(yè)發(fā)展綜述[J]. 羅如意,林曄,錢(qián)野. 可再生能源. 2010(02)
[9]2-氨基吡啶鎳配合物/MAO高活性催化β-蒎烯聚合研究[J]. 黃增芳,成山,高海洋,伍青. 高分子學(xué)報(bào). 2009(09)
[10]PO43-/Al-MCM-41介孔分子篩合成及表征[J]. 何錫鳳. 齊齊哈爾大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2008(04)
博士論文
[1]淺色與無(wú)色蒎烯樹(shù)脂的合成工藝及性能研究[D]. 熊德元.廣西大學(xué) 2006
碩士論文
[1]負(fù)載型磷鎢酸催化蒎烯陽(yáng)離子聚合反應(yīng)研究[D]. 曾巍.廣西民族大學(xué) 2012
[2]β-蒎烯固體酸催化合成蒎烯樹(shù)脂的研究[D]. 羅志祥.廣西大學(xué) 2008
[3]雙環(huán)戊二烯連續(xù)聚合制備高密度燃料[D]. 姜?jiǎng)P.天津大學(xué) 2007
本文編號(hào):3212671
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