用于烴類分離和回收的金屬-有機骨架材料的設計合成及其性能研究
發(fā)布時間:2021-05-19 12:16
金屬-有機骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)是一類新興的由次級結構單元與有機配體組裝而成的多孔納米晶體材料。因超高的比表面積,孔道尺寸可調控,易于進行功能化修飾等獨特的性質,使其在吸附分離、化學傳感、催化和能源轉化等方面展現出潛在的應用價值。氣體混合物的分離和純化是化工過程中的重要環(huán)節(jié),通過氣體分離不僅從混合物中得到純的化學組分而且可以保護環(huán)境。本文從烴類氣體和聚烯烴尾氣兩方面出發(fā),探索了 MOF材料在烴類氣體分離和回收方面的應用,主要工作內容如下:1、基于“分子篩分”效應的分離具有超高的選擇性,是一種高效的氣體分離方法。然而,傳統(tǒng)的分子篩吸附劑由于具有恒定的孔徑,只能分離特定的氣體混合物。在給定的多孔材料中,如何在亞埃尺度上連續(xù)微調孔徑以高效分離各種氣體混合物仍然是一個挑戰(zhàn)。本工作中,在MOF骨架的窄瓶頸處引入甲氧基基團,提出并驗證了具有精確可控孔徑的溫度響應“智能分子門”的策略用于分子識別和分離!爸悄芊肿娱T”的有效孔徑大小可以從3.6到5.2(?)連續(xù)調控,覆蓋具有重要商業(yè)價值的氣體分子的尺寸范圍。因此,具有這種結構的MOF通過控制智能分子門的...
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:115 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
學位論文數據集
摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 金屬-有機骨架(MOF)材料簡介
1.1.1 基于四價的MOF材料
1.1.2 基于三價的MOF材料
1.1.3 基于二價的MOF材料
1.2 MOF材料的合成方法
1.2.1 水熱(溶劑熱)法
1.2.2 微波合成法
1.2.3 電化學合成法
1.2.4 機械化學合成法
1.2.5 超聲化學法
1.2.6 其他方法
1.3 MOF材料在氣體吸附分離領域的應用
1.3.1 MOF材料對氣體吸附、存儲
1.3.2 MOF材料對氣體吸附、分離
1.4 本文選題的依據和意義
1.5 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 基于金屬有機骨架材料的“智能分子門”設計及烴類分離研究
2.1 引言
2.2 實驗部分
2.2.1 實驗材料
2.2.2 CAU-10-X(X=OMe, NH_2, NO_2,F)的合成
2.2.3 材料表征方法
2.2.4 氣體吸附測試
2.2.5 理想吸附理論(IAST)計算
2.2.6 計算方法
2.2.7 穿透試驗
2.3 結果和討論
2.3.1 表征結果
2.3.2 溫度對“智能分子門”的影響
2.3.3 智能分子門超精細調控的定量描述
2.3.4 丙烯丙烷的吸附分離研究
2.4 本章小結
第三章 基于金屬-有機骨架材料的聚丙烯尾氣回收性能研究
3.1 引言
3.2 實驗部分
3.2.1 實驗材料
3.2.2 八種MOF材料的合成
3.2.3 材料表征
3.2.4 理想吸附理論(IAST)計算
3.2.5 化學穩(wěn)定性測試
3.2.6 穿透實驗
3.2.7 計算方法
3.3 結果和討論
3.3.1 表征結果
3.3.2 氣體吸附研究
3.3.3 吸附機理研究
3.3.4 固定床吸附與穩(wěn)定性測試
3.4 本章小結
第四章 高密度不飽和金屬位點的金屬-有機骨架材料聚烯烴尾氣回收性能研究
4.1 引言
4.2 實驗部分
4.2.1 實驗材料
4.2.2 MOF-74-Mg的合成
4.2.3 MOF-74-Co的合成
4.2.4 MOF-74-Cu的合成
4.2.5 材料表征
4.2.6 理想吸附理論(IAST)計算
4.3 結果和討論
4.3.1 表征結果
4.3.2 氣體吸附研究
4.3.3 再生循環(huán)實驗
4.4 本章小結
第五章 結論
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學術論文
作者與導師簡介
附件
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Controlling flexibility of metal–organic frameworks[J]. Jie-Peng Zhang,Hao-Long Zhou,Dong-Dong Zhou,Pei-Qin Liao,Xiao-Ming Chen. National Science Review. 2018(06)
[2]鉿金屬-有機骨架材料的孔尺寸調控及其吸附性能[J]. 王可可,李亮莎,黃宏亮,陽慶元,張軼,王少華,吳平易,蘭玲,劉大歡,仲崇立. 化工學報. 2014(05)
[3]高穩(wěn)定鉿金屬-有機骨架材料的合成及二氧化碳捕獲性能[J]. 李亮莎,王可可,黃宏亮,陽慶元,張軼,王少華,吳平易,蘭玲,劉大歡,仲崇立. 化工學報. 2014(05)
本文編號:3195755
【文章來源】:北京化工大學北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:115 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
學位論文數據集
摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 金屬-有機骨架(MOF)材料簡介
1.1.1 基于四價的MOF材料
1.1.2 基于三價的MOF材料
1.1.3 基于二價的MOF材料
1.2 MOF材料的合成方法
1.2.1 水熱(溶劑熱)法
1.2.2 微波合成法
1.2.3 電化學合成法
1.2.4 機械化學合成法
1.2.5 超聲化學法
1.2.6 其他方法
1.3 MOF材料在氣體吸附分離領域的應用
1.3.1 MOF材料對氣體吸附、存儲
1.3.2 MOF材料對氣體吸附、分離
1.4 本文選題的依據和意義
1.5 本論文的創(chuàng)新之處
第二章 基于金屬有機骨架材料的“智能分子門”設計及烴類分離研究
2.1 引言
2.2 實驗部分
2.2.1 實驗材料
2.2.2 CAU-10-X(X=OMe, NH_2, NO_2,F)的合成
2.2.3 材料表征方法
2.2.4 氣體吸附測試
2.2.5 理想吸附理論(IAST)計算
2.2.6 計算方法
2.2.7 穿透試驗
2.3 結果和討論
2.3.1 表征結果
2.3.2 溫度對“智能分子門”的影響
2.3.3 智能分子門超精細調控的定量描述
2.3.4 丙烯丙烷的吸附分離研究
2.4 本章小結
第三章 基于金屬-有機骨架材料的聚丙烯尾氣回收性能研究
3.1 引言
3.2 實驗部分
3.2.1 實驗材料
3.2.2 八種MOF材料的合成
3.2.3 材料表征
3.2.4 理想吸附理論(IAST)計算
3.2.5 化學穩(wěn)定性測試
3.2.6 穿透實驗
3.2.7 計算方法
3.3 結果和討論
3.3.1 表征結果
3.3.2 氣體吸附研究
3.3.3 吸附機理研究
3.3.4 固定床吸附與穩(wěn)定性測試
3.4 本章小結
第四章 高密度不飽和金屬位點的金屬-有機骨架材料聚烯烴尾氣回收性能研究
4.1 引言
4.2 實驗部分
4.2.1 實驗材料
4.2.2 MOF-74-Mg的合成
4.2.3 MOF-74-Co的合成
4.2.4 MOF-74-Cu的合成
4.2.5 材料表征
4.2.6 理想吸附理論(IAST)計算
4.3 結果和討論
4.3.1 表征結果
4.3.2 氣體吸附研究
4.3.3 再生循環(huán)實驗
4.4 本章小結
第五章 結論
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表的學術論文
作者與導師簡介
附件
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Controlling flexibility of metal–organic frameworks[J]. Jie-Peng Zhang,Hao-Long Zhou,Dong-Dong Zhou,Pei-Qin Liao,Xiao-Ming Chen. National Science Review. 2018(06)
[2]鉿金屬-有機骨架材料的孔尺寸調控及其吸附性能[J]. 王可可,李亮莎,黃宏亮,陽慶元,張軼,王少華,吳平易,蘭玲,劉大歡,仲崇立. 化工學報. 2014(05)
[3]高穩(wěn)定鉿金屬-有機骨架材料的合成及二氧化碳捕獲性能[J]. 李亮莎,王可可,黃宏亮,陽慶元,張軼,王少華,吳平易,蘭玲,劉大歡,仲崇立. 化工學報. 2014(05)
本文編號:3195755
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