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二氧化碳加氫合成長(zhǎng)鏈烴的高效催化劑研究

發(fā)布時(shí)間:2021-04-25 06:24
  將二氧化碳(CO2)這種無(wú)毒且含量豐富的C1化合物化學(xué)轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)產(chǎn)品或液體燃料,不僅有利于緩解因CO2排放過多而引起的溫室效應(yīng)還能減輕人類對(duì)于化石燃料的依賴性。但是CO2具有極強(qiáng)的惰性和非常高的C-C偶合能壘,因此,大部分研究主要集中在CO2催化加氫合成各種C1產(chǎn)物(如CH4,CH3OH,CO等),由于高效催化劑的缺乏,合成長(zhǎng)鏈烴類燃料(如C5+烴類化合物)的研究相對(duì)較少。通過CO2費(fèi)托合成反應(yīng)(CO2-FTS)可以實(shí)現(xiàn)CO2加氫直接合成烴類化合物,首先CO2經(jīng)過逆水煤氣變換(RWGS)被還原為CO,隨后CO經(jīng)過經(jīng)典的費(fèi)托合成反應(yīng)(FTS)轉(zhuǎn)化為各種烴類產(chǎn)物。傳統(tǒng)的FTS催化劑主要有Co和Fe基催化劑。Fe基催化劑還具有較高的RWGS活性,現(xiàn)有工作通過堿金屬助劑改性及載體引入以改善Fe基催化劑性能,但稀土元素對(duì)于Fe基催化劑的影響關(guān)注較少... 

【文章來(lái)源】:上海大學(xué)上海市 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:119 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 課題來(lái)源
    1.2 課題研究的目的和意義
        1.2.1 研究背景
2催化加氫研究概況">        1.2.2 CO2催化加氫研究概況
2加氫合成烴類">    1.3 雙功能催化劑用于直接催化CO2加氫合成烴類
        1.3.1 液體燃料的生成
        1.3.2 低碳烯烴的生成
        1.3.3 芳烴的生成
2費(fèi)托路線直接制備烴類">    1.4 CO2費(fèi)托路線直接制備烴類
        1.4.1 鐵基催化劑
            1.4.1.1 助劑影響
            1.4.1.2 載體影響
            1.4.1.3 活性中心組成
        1.4.2 鈷基催化劑
            1.4.2.1 助劑影響
            1.4.2.2 載體影響
            1.4.2.3 尺寸效應(yīng)
        1.4.3 雙金屬催化劑
2生成甲烷的機(jī)理">    1.5 CO2生成甲烷的機(jī)理
        1.5.1 CO作為中間體
        1.5.2 甲酸鹽作為中間體
    1.6 論文的主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)方法及實(shí)驗(yàn)裝置
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑、氣體和儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)氣體
    2.2 催化劑的表征
2物理吸附">        2.2.1 N2物理吸附
        2.2.2 X射線衍射(XRD)
        2.2.3 X射線光電子能譜(XPS)
        2.2.4 元素分析(ICP& XRF)
2-TPR)">        2.2.5 程序升溫還原(H2-TPR)
2 程序升溫脫附(CO2-TPD)">        2.2.6 CO2 程序升溫脫附(CO2-TPD)
2/CO程序升溫脫附(H2/CO-TPD)">        2.2.7 H2/CO程序升溫脫附(H2/CO-TPD)
        2.2.8 掃描電子顯微鏡和能譜分析(SEM&EDS)
        2.2.9 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.2.10 原位XPS(In situ XPS)
    2.3 催化劑制備及催化性能評(píng)價(jià)
        2.3.1 催化劑制備
        2.3.2 催化劑評(píng)價(jià)裝置及流程
        2.3.3 反應(yīng)產(chǎn)物分析
        2.3.4 數(shù)據(jù)分析方法
2O3 催化劑用于CO2 加氫直接生成液態(tài)烴">第三章 稀土元素改性的FeK/Al2O3 催化劑用于CO2 加氫直接生成液態(tài)烴
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 稀土元素種類對(duì)于催化劑物化性質(zhì)的影響
2物理吸附和XRF表征分析">        3.3.1 N2物理吸附和XRF表征分析
        3.3.2 XRD表征分析
        3.3.3 TEM表征分析
        3.3.4 XPS表征分析
        3.3.5 催化劑的還原性能
        3.3.6 催化劑表面的吸附性能
    3.4 催化性能
        3.4.1 不同稀土元素對(duì)于催化劑催化性能的影響
2/H2摩爾比對(duì)于催化劑產(chǎn)物選擇性的影響">        3.4.2 催化劑表面的CO2/H2摩爾比對(duì)于催化劑產(chǎn)物選擇性的影響
        3.4.3 反應(yīng)壓力對(duì)于催化劑催化性能的影響
        3.4.4 催化劑的活性相
        3.4.5 催化劑的穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
    3.5 本章小結(jié)
2 加氫生成長(zhǎng)鏈烴的高效CoFe雙金屬催化劑的研究">第四章 用于CO2 加氫生成長(zhǎng)鏈烴的高效CoFe雙金屬催化劑的研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
    4.3 催化劑的物化性質(zhì)
        4.3.1 ICP表征
2物理吸脫附曲線">        4.3.2 N2物理吸脫附曲線
        4.3.3 XRD表征
2-TPR表征">        4.3.4 H2-TPR表征
        4.3.5 原位XRD
2-TPD表征">        4.3.6 CO2-TPD表征
        4.3.7 TEM表征
        4.3.8 HRTEM和 TEM mapping表征
        4.3.9 原位XPS表征
    4.4 催化性能
2加氫反應(yīng)性能">        4.4.1 CO2加氫反應(yīng)性能
        4.4.2 烴類產(chǎn)物分布
        4.4.3 催化劑穩(wěn)定性評(píng)價(jià)
    4.5 本章小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者在攻讀碩士學(xué)位期間公開發(fā)表的論文
作者在攻讀碩士學(xué)位期間所作的項(xiàng)目
致謝



本文編號(hào):3158878

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