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基于過渡金屬氧化物的等級結(jié)構(gòu)構(gòu)筑及其電催化裂解水性能研究

發(fā)布時間:2021-04-08 06:31
  由于傳統(tǒng)能源的過度使用,隨之帶來了環(huán)境污染和能源危機等亟待解決的世界性問題,因此清潔可再生能源的開發(fā)和利用得到越來越多的研究人員的關(guān)注。其中開發(fā)和利用電催化劑催化水分解是將電能轉(zhuǎn)化為清潔的可持續(xù)的化學能的最有效方式之一。電催化分解水的效率與催化劑材料的組成與結(jié)構(gòu)直接相關(guān),目前大都采用貴金屬基材料(如Pt,IrO2等)作為催化活性材料,由于貴金屬價格高昂且儲量稀少,設(shè)計和制備高效、穩(wěn)定、低廉的非貴金屬基電催化劑成為進一步發(fā)展電解水制氫技術(shù)的關(guān)鍵。本論文工作一方面通過構(gòu)筑過渡金屬氧化物等級納米結(jié)構(gòu),提高電極擔載活性材料利用效率,優(yōu)化電荷傳輸途徑,充分暴露活性位點;另一方面,通過引入其他過渡金屬元素,構(gòu)筑雙金屬/三金屬氧化物復合材料,優(yōu)化其電子結(jié)構(gòu),促進參與反應(yīng)物質(zhì)在表面的吸附與解離。綜合利用微納米結(jié)構(gòu)構(gòu)筑與界面組分調(diào)控的協(xié)同作用,提高析氫、析氧以及水分解反應(yīng)的催化速率。具體工作如下:(1)NiFe2O4/Ni(OH)2多級納米結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑及電解水性能研究。在水熱腐蝕泡沫鎳表面的過程中,加入三價Fe離子前驅(qū)體,在Fe3+的輔助活化下,通過優(yōu)化反應(yīng)條件,調(diào)控泡沫鎳表面的組分與微結(jié)構(gòu),獲得了具有三... 

【文章來源】:山東大學山東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:93 頁

【學位級別】:碩士

【部分圖文】:

基于過渡金屬氧化物的等級結(jié)構(gòu)構(gòu)筑及其電催化裂解水性能研究


圖1-2.電解水裝置示意圖[17]??-

極化曲線,極化曲線,水分解,電解水


^?L|?◎?v_??4H*?+?4e-?—?2H2?|2H20?—〇2?+?4H*?+?4e-??圖1-2.電解水裝置示意圖[17]??如圖1-3所示,理論上來說在電解水反應(yīng)中,需要1.23V的反應(yīng)電位??以達到水分解的熱力學平衡電勢,從而達到驅(qū)動水分解的目的,但由于陽??極和陰極存在著嚴重的過電位,因而在實際過程中所需的電解電壓往往大??于理論電壓。可見提高電催化水分解反應(yīng)的關(guān)鍵在于分別降低陰極和陽極??在實際電解水過程中的過電位。因此我們需要分別了解析氫反應(yīng)(HER)??和析氧反應(yīng)(OER)的反應(yīng)機理。??4??

關(guān)系圖,火山性,關(guān)系圖,線性自由能關(guān)系


將限制反應(yīng)速率。因此,一個有效的HER催化劑的必要條件是A?GH?0。??在用密度泛函理論(DFT)計算大量可能催化析氫反應(yīng)的材料后,可以繪制??出火山形關(guān)系圖,如圖1-4所示以直接體現(xiàn)線性自由能關(guān)系:優(yōu)異的HER??催化劑的氫吸附能既不能太強也不太弱。因而了解如何控制反應(yīng)中間體在??表面的結(jié)合能是提高材料性能的關(guān)鍵。??6??

【參考文獻】:
期刊論文
[1]From Two-Phase to Three-Phase: The New Electrochemical Interface by Oxide Electrocatalysts[J]. Zhichuan J.Xu.  Nano-Micro Letters. 2018(01)
[2]氫能源的利用現(xiàn)狀分析[J]. 趙永志,蒙波,陳霖新,王賡,鄭津洋,顧超華,張鑫,張俊峰.  化工進展. 2015(09)



本文編號:3125042

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