苯甲醇氧化生成苯甲醛反應(yīng)是工業(yè)上很重要的氧化反應(yīng),該氧化反應(yīng)也是實(shí)驗(yàn)室研究醇類氧化反應(yīng)的典型反應(yīng),產(chǎn)物苯甲醛被廣泛的應(yīng)用于染料、醫(yī)藥、香水以及工業(yè)原料等多方面。目前已經(jīng)有大量的研究人員對該反應(yīng)進(jìn)行了探究,但是催化劑制備過程復(fù)雜且不環(huán)保,催化過程條件苛刻,已經(jīng)成為該催化反應(yīng)研究的重要難題。因此,該論文介紹了一種制備過程簡單并且高效環(huán)保催化氧化苯甲醇的催化劑。本論文首先介紹通過不同雜原子摻雜碳納米管并采用溶膠法負(fù)載納米金顆粒成功制備出Au/CNT、Au/oCNT、Au/sCNT、Au/nCNT和Au/noCNT五種催化劑,對催化劑進(jìn)行一系列XPS、XRD、TEM等催化表征,并應(yīng)用于芐醇的加氧反應(yīng)中。研究結(jié)果顯示,在相同的催化條件下,Au/oCNT催化劑表現(xiàn)最佳,然而Au/nCNT和Au/noCNT催化劑卻差強(qiáng)人意。實(shí)驗(yàn)和表征結(jié)果發(fā)現(xiàn),雜原子摻雜碳納米管能明顯的改善載體表面的性能,造成表面缺陷密度和官能團(tuán)的變化。采用臭氧功能化方法能明顯提高碳納米管表面的含氧官能團(tuán)和含氧量,這一現(xiàn)象對苯甲醇的氧化起著一定的促進(jìn)作用,而含氮官能團(tuán)在氧化反應(yīng)過程中存在一定的抑制作用。在較為溫和的條件下,Au/oC... 

【文章來源】：大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 研究背景及意義
        1.1.1 苯甲醇的物理化學(xué)性質(zhì)及應(yīng)用
        1.1.2 苯甲醇選擇性氧化反應(yīng)的研究意義
    1.2 負(fù)載型金催化劑研究進(jìn)展
    1.3 苯甲醇氧化研究進(jìn)展
    1.4 碳納米管表面改性
    1.5 負(fù)載型催化劑的制備
    1.6 論文的研究思路及主要內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器
    2.2 催化劑的表征
        2.2.1 X射線衍射（XRD）
        2.2.2 透射電子顯微鏡（TEM）
2程序升溫還原（H2-TPR）">        2.2.3 H₂程序升溫還原（H2-TPR）
3 程序升溫脫附（NH3-TPD）">        2.2.4 NH₃ 程序升溫脫附（NH3-TPD）
        2.2.5 X射線光電子能譜（XPS）
        2.2.6 激光顯微拉曼光譜（Raman）
        2.2.7 熱重分析（TGA）
        2.2.8 元素分析
3 功能化碳納米管對苯甲醇氧化研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 碳納米管處理
        3.2.2 臭氧化處理過程
        3.2.3 硫摻雜過程
        3.2.4 氮摻雜過程
        3.2.5 金溶膠的制備
        3.2.6 負(fù)載型催化劑制備
        3.2.7 苯甲醇液相氧化反應(yīng)
    3.3 催化劑表征
        3.3.1 熱重分析（TGA）
        3.3.2 X射線衍射（XRD）
        3.3.3 激光顯微拉曼光譜（Laman）
        3.3.4 X射線光電子能譜（XPS）
        3.3.5 元素分析
3程序升溫脫附（NH₃-TPD）">        3.3.6 NH₃程序升溫脫附（NH₃-TPD）
    3.4 苯甲醇液相氧化反應(yīng)條件的影響
        3.4.1 催化劑對苯甲醇氧化反應(yīng)的影響
        3.4.2 反應(yīng)時間對苯甲醇氧化反應(yīng)的影響
        3.4.3 反應(yīng)溫度對苯甲醇氧化反應(yīng)的影響
    3.5 穩(wěn)定性研究
        3.5.1 循環(huán)實(shí)驗(yàn)
        3.5.2 反應(yīng)后表征
    3.6 小結(jié)
4 二氧化鈰摻雜催化劑對苯甲醇氧化研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 碳納米管處理
        4.2.2 催化劑的制備
        4.2.3 負(fù)載型催化劑的制備
    4.3 催化劑表征
        4.3.1 X射線衍射（XRD）
        4.3.2 激光顯微拉曼光譜（Laman）
        4.3.3 比表面積測定（BET）
        4.3.4 X射線光電子能譜（XPS）
        4.3.5 透射電子顯微鏡（TEM）
2程序升溫還原（H2-TPR）">        4.3.6 H₂程序升溫還原（H2-TPR）
    4.4 催化劑對苯甲醇氧化反應(yīng)的影響
    4.5 穩(wěn)定性研究
    4.6 小結(jié)
5 高溫?fù)诫s二氧化鈰催化劑對苯甲醇氧化反應(yīng)研究
    5.1 前言
    5.2 催化劑制備
        5.2.1 碳納米管處理
        5.2.2 催化劑的制備
        5.2.3 負(fù)載型催化劑的制備
    5.3 催化劑表征
        5.3.1 X射線衍射（XRD）
        5.3.2 激光顯微拉曼光譜（Laman）
2程序升溫還原（H2-TPR）">        5.3.3 H₂程序升溫還原（H2-TPR）
        5.3.4 透射電子顯微鏡（TEM）
    5.4 氧化鈰含量對苯甲醇氧化反應(yīng)的影響
    5.5 穩(wěn)定性研究
    5.6 小結(jié)
6 總結(jié)與展望
    6.1 總結(jié)
    6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
    6.3 展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]石墨化納米碳材料負(fù)載金屬催化劑:合成、性質(zhì)及其在多相催化中的應(yīng)用（英文）[J]. 黃飛,劉洪陽,蘇黨生.  Science China Materials. 2017(12)



本文編號：3061474