碳材料負載釕基催化劑的制備及其催化甘油加氫性能研究
發(fā)布時間:2021-02-28 22:58
隨著生物柴油產(chǎn)量的不斷提高,副產(chǎn)物甘油的量已遠超當前實際需求。以甘油為原料生產(chǎn)高附加值化學(xué)品極具經(jīng)濟效益,且利于整個生物柴油生產(chǎn)行業(yè)的發(fā)展。甘油催化加氫選擇性轉(zhuǎn)化為高附加值C3醇類化學(xué)品(1,2(3)-丙二醇、正丙醇、異丙醇)是目前實現(xiàn)其資源化利用的主要路徑之一,研究開發(fā)兼具高活性、高C3醇選擇性的加氫催化劑是實現(xiàn)該路徑推廣應(yīng)用的關(guān)鍵。本文研制適用于甘油液相加氫反應(yīng)的新型負載型Ru基催化劑,通過引入過渡金屬助劑、酸助劑對甘油分子C-O/C-C的選擇性活化轉(zhuǎn)化以及催化加氫反應(yīng)路徑進行調(diào)控,以獲得高反應(yīng)轉(zhuǎn)化率及C3醇產(chǎn)物選擇性,尤其是1,3-丙二醇選擇性。本文通過實驗對不同催化劑載體(碳材料、金屬氧化物)、酸助劑以及過渡金屬助劑進行篩選,發(fā)現(xiàn)以磷鎢酸改性活性炭復(fù)合材料(PW-C)為載體負載Ru、Mo雙金屬制備的Mo/Ru/PW-C催化劑表現(xiàn)出較優(yōu)的催化性能。磷鎢酸與金屬Mo助劑的引入不但提高了釕的分散度,而且在催化劑表面所形成的酸性位點促進了甘油脫水-加氫過程。通過調(diào)變Ru、Mo金屬沉積順序、改變助劑Mo的修飾量,發(fā)現(xiàn)MoOx能夠遷移覆蓋在Ru顆粒表面,增強催化劑對甘...
【文章來源】:湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁數(shù)】:90 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 緒論
1.1 研究背景
1.2 甘油選擇性催化加氫制丙二醇研究現(xiàn)狀
1.2.1 甘油催化加氫制丙二醇反應(yīng)機理
1.2.2 甘油液相加氫主要催化體系
1.3 研究目的、意義與研究內(nèi)容
1.3.1 研究目的與意義
1.3.2 研究內(nèi)容
第2章 實驗及方法
2.1 實驗試劑與設(shè)備
2.1.1 實驗試劑
2.1.2 實驗設(shè)備
2.2 催化劑表征方法
2.3 催化劑性能評價方法
2.4 產(chǎn)物分析方法
2.4.1 甘油加氫產(chǎn)物的氣相色譜分析條件
2.4.2 產(chǎn)物的定性與定量分析
第3章 Mo/Ru/PW-C催化劑制備及催化甘油加氫反應(yīng)研究
3.1 前言
3.2 Mo/Ru/PW-C催化劑的制備
3.2.1 復(fù)合載體PW-C、Mo-C的制備
3.2.2 不同沉積次序PW-C負載Ru、Mo雙催化劑的制備
3.3 催化劑表征結(jié)果
2物理吸附脫表征結(jié)果"> 3.3.1 N2物理吸附脫表征結(jié)果
3.3.2 XRD表征結(jié)果
3.3.3 吡啶紅外表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果"> 3.3.4 H2-TPR表征結(jié)果
3-TPD表征結(jié)果"> 3.3.5 NH3-TPD表征結(jié)果
3.3.6 XPS表征結(jié)果
3.3.7 TEM表征結(jié)果
3.4 Mo/Ru/PW-C催化劑的反應(yīng)性能評價和工藝條件優(yōu)化
3.4.1 釕基雙金屬催化劑載體、酸助劑及過渡金屬助劑的篩選
3.4.2 不同釕鉬金屬沉積方式及鉬負載量的影響
3.4.3 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
3.4.4 催化劑穩(wěn)定性考察及失活研究
3.5 Mo/Ru/PW-C催化劑催化甘油液相加氫反應(yīng)機理
3.6 本章小結(jié)
第4章 Ru-Mo/CNTs催化劑制備及催化甘油加氫反應(yīng)研究
4.1 前言
4.2 Ru-Mo/CNTs催化劑的制備
4.3 Ru-Mo/CNTs催化劑表征結(jié)果
2物理吸附脫附表征結(jié)果"> 4.3.1 N2物理吸附脫附表征結(jié)果
4.3.2 吡啶紅外表征結(jié)果
4.3.3 XRD表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果"> 4.3.4 H2-TPR表征結(jié)果
4.3.5 XPS表征結(jié)果
4.3.6 TEM表征結(jié)果
3-TPD表征結(jié)果"> 4.3.7 NH3-TPD表征結(jié)果
4.4 Ru-Mo/CNTs催化劑性能評價及反應(yīng)工藝條件優(yōu)化
4.4.1 不同 Ru-Mo/CNTs 催化體系催化性能考察
4.4.2 磷鎢酸的添加量對催化反應(yīng)的影響
4.4.3 不同Mo負載量對催化反應(yīng)的影響
4.4.4 不同金屬沉積順序?qū)Υ呋瘎┬阅艿挠绊?br> 4.4.5 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
4.4.6 催化劑穩(wěn)定性考察及失活研究
4.5 Ru-Mo/CNTs催化甘油液相加氫反應(yīng)機理
4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 展望
參考文獻
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)成果
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Catalytic performance of zinc-supported copper and nickel catalysts in the glycerol hydrogenolysis[J]. R.J.Chiment?o,B.C.Miranda,D.Ruiz,F.Gispert-Guirado,F.Medina,J.Llorca,J.B.O.Santos. Journal of Energy Chemistry. 2020(03)
[2]Pt/Nb-WOx催化甘油選擇氫解制1,3-丙二醇:Nb摻雜抑制WOx的過度還原(英文)[J]. 楊曼,趙曉晨,任煜京,王佳,雷念,王愛琴,張濤. 催化學(xué)報. 2018(06)
[3]助劑對鉑-鎢催化劑體系催化氫解甘油制1,3-丙二醇性能的影響(英文)[J]. 王佳,雷念,楊超軍,蘇楊,趙曉晨,王愛琴. 催化學(xué)報. 2016(09)
[4]甘油催化氫解制備丙二醇的研究現(xiàn)狀[J]. 邱婭男. 山西化工. 2014(06)
[5]磷酸鋯催化甘油氣相脫水制備丙烯醛(英文)[J]. 干慧媚,趙秀閣,宋寶寧,郭立,張然,陳晨,陳吉忠,朱聞聞,侯震山. 催化學(xué)報. 2014(07)
[6]一種由甘油合成1,3-丙二醇的路線研究[J]. 孫全,陳國輝. 現(xiàn)代化工. 2011(05)
[7]納米CuO/SiO2催化劑在甘油加氫制備1,2-丙二醇反應(yīng)中的性能[J]. 崔芳,陳靜,夏春谷,黃志威,康海笑,童進,李雪梅. 化工進展. 2010(S1)
[8]甘油催化氫解制備丙二醇研究進展[J]. 王娟,姚志龍,吳巍. 中外能源. 2010(03)
[9]1,2丙二醇國內(nèi)外生產(chǎn)現(xiàn)狀及發(fā)展前景[J]. 鄭軍. 熱固性樹脂. 2009(01)
[10]微生物與能源的可持續(xù)開發(fā)[J]. 張薇,李魚,黃國和. 微生物學(xué)通報. 2008(09)
本文編號:3056570
【文章來源】:湘潭大學(xué)湖南省
【文章頁數(shù)】:90 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 緒論
1.1 研究背景
1.2 甘油選擇性催化加氫制丙二醇研究現(xiàn)狀
1.2.1 甘油催化加氫制丙二醇反應(yīng)機理
1.2.2 甘油液相加氫主要催化體系
1.3 研究目的、意義與研究內(nèi)容
1.3.1 研究目的與意義
1.3.2 研究內(nèi)容
第2章 實驗及方法
2.1 實驗試劑與設(shè)備
2.1.1 實驗試劑
2.1.2 實驗設(shè)備
2.2 催化劑表征方法
2.3 催化劑性能評價方法
2.4 產(chǎn)物分析方法
2.4.1 甘油加氫產(chǎn)物的氣相色譜分析條件
2.4.2 產(chǎn)物的定性與定量分析
第3章 Mo/Ru/PW-C催化劑制備及催化甘油加氫反應(yīng)研究
3.1 前言
3.2 Mo/Ru/PW-C催化劑的制備
3.2.1 復(fù)合載體PW-C、Mo-C的制備
3.2.2 不同沉積次序PW-C負載Ru、Mo雙催化劑的制備
3.3 催化劑表征結(jié)果
2物理吸附脫表征結(jié)果"> 3.3.1 N2物理吸附脫表征結(jié)果
3.3.2 XRD表征結(jié)果
3.3.3 吡啶紅外表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果"> 3.3.4 H2-TPR表征結(jié)果
3-TPD表征結(jié)果"> 3.3.5 NH3-TPD表征結(jié)果
3.3.6 XPS表征結(jié)果
3.3.7 TEM表征結(jié)果
3.4 Mo/Ru/PW-C催化劑的反應(yīng)性能評價和工藝條件優(yōu)化
3.4.1 釕基雙金屬催化劑載體、酸助劑及過渡金屬助劑的篩選
3.4.2 不同釕鉬金屬沉積方式及鉬負載量的影響
3.4.3 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
3.4.4 催化劑穩(wěn)定性考察及失活研究
3.5 Mo/Ru/PW-C催化劑催化甘油液相加氫反應(yīng)機理
3.6 本章小結(jié)
第4章 Ru-Mo/CNTs催化劑制備及催化甘油加氫反應(yīng)研究
4.1 前言
4.2 Ru-Mo/CNTs催化劑的制備
4.3 Ru-Mo/CNTs催化劑表征結(jié)果
2物理吸附脫附表征結(jié)果"> 4.3.1 N2物理吸附脫附表征結(jié)果
4.3.2 吡啶紅外表征結(jié)果
4.3.3 XRD表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果"> 4.3.4 H2-TPR表征結(jié)果
4.3.5 XPS表征結(jié)果
4.3.6 TEM表征結(jié)果
3-TPD表征結(jié)果"> 4.3.7 NH3-TPD表征結(jié)果
4.4 Ru-Mo/CNTs催化劑性能評價及反應(yīng)工藝條件優(yōu)化
4.4.1 不同 Ru-Mo/CNTs 催化體系催化性能考察
4.4.2 磷鎢酸的添加量對催化反應(yīng)的影響
4.4.3 不同Mo負載量對催化反應(yīng)的影響
4.4.4 不同金屬沉積順序?qū)Υ呋瘎┬阅艿挠绊?br> 4.4.5 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
4.4.6 催化劑穩(wěn)定性考察及失活研究
4.5 Ru-Mo/CNTs催化甘油液相加氫反應(yīng)機理
4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
5.1 結(jié)論
5.2 展望
參考文獻
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)成果
【參考文獻】:
期刊論文
[1]Catalytic performance of zinc-supported copper and nickel catalysts in the glycerol hydrogenolysis[J]. R.J.Chiment?o,B.C.Miranda,D.Ruiz,F.Gispert-Guirado,F.Medina,J.Llorca,J.B.O.Santos. Journal of Energy Chemistry. 2020(03)
[2]Pt/Nb-WOx催化甘油選擇氫解制1,3-丙二醇:Nb摻雜抑制WOx的過度還原(英文)[J]. 楊曼,趙曉晨,任煜京,王佳,雷念,王愛琴,張濤. 催化學(xué)報. 2018(06)
[3]助劑對鉑-鎢催化劑體系催化氫解甘油制1,3-丙二醇性能的影響(英文)[J]. 王佳,雷念,楊超軍,蘇楊,趙曉晨,王愛琴. 催化學(xué)報. 2016(09)
[4]甘油催化氫解制備丙二醇的研究現(xiàn)狀[J]. 邱婭男. 山西化工. 2014(06)
[5]磷酸鋯催化甘油氣相脫水制備丙烯醛(英文)[J]. 干慧媚,趙秀閣,宋寶寧,郭立,張然,陳晨,陳吉忠,朱聞聞,侯震山. 催化學(xué)報. 2014(07)
[6]一種由甘油合成1,3-丙二醇的路線研究[J]. 孫全,陳國輝. 現(xiàn)代化工. 2011(05)
[7]納米CuO/SiO2催化劑在甘油加氫制備1,2-丙二醇反應(yīng)中的性能[J]. 崔芳,陳靜,夏春谷,黃志威,康海笑,童進,李雪梅. 化工進展. 2010(S1)
[8]甘油催化氫解制備丙二醇研究進展[J]. 王娟,姚志龍,吳巍. 中外能源. 2010(03)
[9]1,2丙二醇國內(nèi)外生產(chǎn)現(xiàn)狀及發(fā)展前景[J]. 鄭軍. 熱固性樹脂. 2009(01)
[10]微生物與能源的可持續(xù)開發(fā)[J]. 張薇,李魚,黃國和. 微生物學(xué)通報. 2008(09)
本文編號:3056570
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