隨著生物柴油產(chǎn)量的不斷提高,副產(chǎn)物甘油的量已遠(yuǎn)超當(dāng)前實(shí)際需求。以甘油為原料生產(chǎn)高附加值化學(xué)品極具經(jīng)濟(jì)效益,且利于整個(gè)生物柴油生產(chǎn)行業(yè)的發(fā)展。甘油催化加氫選擇性轉(zhuǎn)化為高附加值C3醇類(lèi)化學(xué)品（1,2（3）-丙二醇、正丙醇、異丙醇）是目前實(shí)現(xiàn)其資源化利用的主要路徑之一,研究開(kāi)發(fā)兼具高活性、高C3醇選擇性的加氫催化劑是實(shí)現(xiàn)該路徑推廣應(yīng)用的關(guān)鍵。本文研制適用于甘油液相加氫反應(yīng)的新型負(fù)載型Ru基催化劑,通過(guò)引入過(guò)渡金屬助劑、酸助劑對(duì)甘油分子C-O/C-C的選擇性活化轉(zhuǎn)化以及催化加氫反應(yīng)路徑進(jìn)行調(diào)控,以獲得高反應(yīng)轉(zhuǎn)化率及C3醇產(chǎn)物選擇性,尤其是1,3-丙二醇選擇性。本文通過(guò)實(shí)驗(yàn)對(duì)不同催化劑載體（碳材料、金屬氧化物）、酸助劑以及過(guò)渡金屬助劑進(jìn)行篩選,發(fā)現(xiàn)以磷鎢酸改性活性炭復(fù)合材料（PW-C）為載體負(fù)載Ru、Mo雙金屬制備的Mo/Ru/PW-C催化劑表現(xiàn)出較優(yōu)的催化性能。磷鎢酸與金屬M(fèi)o助劑的引入不但提高了釕的分散度,而且在催化劑表面所形成的酸性位點(diǎn)促進(jìn)了甘油脫水-加氫過(guò)程。通過(guò)調(diào)變Ru、Mo金屬沉積順序、改變助劑Mo的修飾量,發(fā)現(xiàn)MoO_x能夠遷移覆蓋在Ru顆粒表面,增強(qiáng)催化劑對(duì)甘... 

【文章來(lái)源】：湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁(yè)數(shù)】：90 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 甘油選擇性催化加氫制丙二醇研究現(xiàn)狀
        1.2.1 甘油催化加氫制丙二醇反應(yīng)機(jī)理
        1.2.2 甘油液相加氫主要催化體系
    1.3 研究目的、意義與研究?jī)?nèi)容
        1.3.1 研究目的與意義
        1.3.2 研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)及方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.2 催化劑表征方法
    2.3 催化劑性能評(píng)價(jià)方法
    2.4 產(chǎn)物分析方法
        2.4.1 甘油加氫產(chǎn)物的氣相色譜分析條件
        2.4.2 產(chǎn)物的定性與定量分析
第3章 Mo/Ru/PW-C催化劑制備及催化甘油加氫反應(yīng)研究
    3.1 前言
    3.2 Mo/Ru/PW-C催化劑的制備
        3.2.1 復(fù)合載體PW-C、Mo-C的制備
        3.2.2 不同沉積次序PW-C負(fù)載Ru、Mo雙催化劑的制備
    3.3 催化劑表征結(jié)果
2物理吸附脫表征結(jié)果">        3.3.1 N₂物理吸附脫表征結(jié)果
        3.3.2 XRD表征結(jié)果
        3.3.3 吡啶紅外表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果">        3.3.4 H₂-TPR表征結(jié)果
3-TPD表征結(jié)果">        3.3.5 NH₃-TPD表征結(jié)果
        3.3.6 XPS表征結(jié)果
        3.3.7 TEM表征結(jié)果
    3.4 Mo/Ru/PW-C催化劑的反應(yīng)性能評(píng)價(jià)和工藝條件優(yōu)化
        3.4.1 釕基雙金屬催化劑載體、酸助劑及過(guò)渡金屬助劑的篩選
        3.4.2 不同釕鉬金屬沉積方式及鉬負(fù)載量的影響
        3.4.3 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
        3.4.4 催化劑穩(wěn)定性考察及失活研究
    3.5 Mo/Ru/PW-C催化劑催化甘油液相加氫反應(yīng)機(jī)理
    3.6 本章小結(jié)
第4章 Ru-Mo/CNTs催化劑制備及催化甘油加氫反應(yīng)研究
    4.1 前言
    4.2 Ru-Mo/CNTs催化劑的制備
    4.3 Ru-Mo/CNTs催化劑表征結(jié)果
2物理吸附脫附表征結(jié)果">        4.3.1 N₂物理吸附脫附表征結(jié)果
        4.3.2 吡啶紅外表征結(jié)果
        4.3.3 XRD表征結(jié)果
2-TPR表征結(jié)果">        4.3.4 H₂-TPR表征結(jié)果
        4.3.5 XPS表征結(jié)果
        4.3.6 TEM表征結(jié)果
3-TPD表征結(jié)果">        4.3.7 NH₃-TPD表征結(jié)果
    4.4 Ru-Mo/CNTs催化劑性能評(píng)價(jià)及反應(yīng)工藝條件優(yōu)化
        4.4.1 不同 Ru-Mo/CNTs 催化體系催化性能考察
        4.4.2 磷鎢酸的添加量對(duì)催化反應(yīng)的影響
        4.4.3 不同Mo負(fù)載量對(duì)催化反應(yīng)的影響
        4.4.4 不同金屬沉積順序?qū)Υ呋瘎┬阅艿挠绊?br>        4.4.5 催化反應(yīng)條件優(yōu)化
        4.4.6 催化劑穩(wěn)定性考察及失活研究
    4.5 Ru-Mo/CNTs催化甘油液相加氫反應(yīng)機(jī)理
    4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3056570