淖毛湖煤有機(jī)質(zhì)結(jié)構(gòu)及其在直接液化過程中的演變
發(fā)布時(shí)間:2021-02-22 19:08
煤直接液化是一種重要的煤轉(zhuǎn)化途徑,隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展以及對(duì)石油資源需求的提高,發(fā)展煤直接液化技術(shù)將會(huì)具有重要的戰(zhàn)略意義和現(xiàn)實(shí)意義。對(duì)于煤直接液化過程面臨的反應(yīng)條件苛刻等問題,選擇易液化的煤種并了解其在直接液化過程中結(jié)構(gòu)的變化情況對(duì)于實(shí)現(xiàn)煤直接液化條件的溫和化具有重要的指導(dǎo)作用。本課題對(duì)一種典型的液化用煤-淖毛湖煤(NMHC)有機(jī)質(zhì)的結(jié)構(gòu)特征以及液化過程中結(jié)構(gòu)的演變進(jìn)行了研究,研究內(nèi)容和結(jié)論如下:(1)采用13C核磁共振(NMR)、傅里葉變換紅外(FTIR)、X射線光電子能譜(XPS)、X射線衍射(XRD)的物理分析方法對(duì)NMHC的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,發(fā)現(xiàn)NMHC的芳香碳和脂肪碳含量分別為50.2%和42.6%,其平均芳環(huán)結(jié)構(gòu)為雙環(huán)。NMHC中的含氧官能團(tuán)包括C-O和C=O官能團(tuán),氮的主要形態(tài)為吡咯氮,硫的主要形態(tài)為芳香硫、砜和硫酸鹽。NMHC中的芳香簇大多是無序的,被各種橋鍵分開。釕離子催化氧化(RICO)結(jié)果表明:NMHC具有相對(duì)豐富的-CH2CH2-、-CH2CH2CH2-和-CH2CH2CH2CH2-烷基橋鍵結(jié)構(gòu),NMHC中還存在少量連接三個(gè)芳香簇結(jié)構(gòu)的烷基橋鍵,以及含有超過20...
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:180 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 煤結(jié)構(gòu)
1.2.1 煤結(jié)構(gòu)的物理分析
1.2.2 煤結(jié)構(gòu)的物理化學(xué)分析
1.2.2.1 熱溶法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.2.2 氧化法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.2.3 熱解法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.2.4 液化法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.3 煤的結(jié)構(gòu)模型
1.3 煤直接液化的研究進(jìn)展
1.3.1 液化煤種的選擇
1.3.2 煤直接液化溶劑
1.3.3 煤直接液化反應(yīng)氣氛
1.3.4 煤直接液化催化劑
1.3.5 煤直接液化殘?jiān)?br> 1.4 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 煤樣的制備與分析
2.2 儀器與試劑
2.3 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
2.3.1 淖毛湖煤的釕離子催化氧化實(shí)驗(yàn)
2.3.2 淖毛湖煤的堿氧氧化實(shí)驗(yàn)
2.3.3 淖毛湖煤總酸度的測(cè)定實(shí)驗(yàn)
2.3.4 淖毛湖煤的超臨界乙醇解實(shí)驗(yàn)
2.3.5 淖毛湖煤的直接液化實(shí)驗(yàn)
2.4 樣品的分析與表征
13C NMR表征"> 2.4.1 樣品的13C NMR表征
2.4.2 樣品的XPS表征
2.4.3 樣品的FTIR表征
2.4.4 樣品的XRD表征
2.4.5 樣品的SEM表征
2.4.6 樣品的BET表征
2.4.7 樣品的元素分析
2.4.8 樣品的TGA
2.4.9 樣品的GC/MS分析
第三章 基于物理分析和氧化產(chǎn)物分布的淖毛湖煤結(jié)構(gòu)研究
3.1 引言
3.2 淖毛湖煤的工業(yè)分析和元素分析
3.3 淖毛湖煤的碳骨架結(jié)構(gòu)分析
3.4 淖毛湖煤的XPS分析
3.5 淖毛湖煤的紅外官能團(tuán)分析
3.6 淖毛湖煤的XRD分析
3.7 淖毛湖煤的釕離子催化氧化結(jié)果分析
3.8 淖毛湖煤的堿氧氧化結(jié)果分析
3.8.1 反應(yīng)時(shí)間的影響
3.8.2 反應(yīng)溫度的影響
3.8.3 堿/煤比的影響
3.8.4 不同初始氧氣壓力的影響
3.9 淖毛湖煤芳香簇結(jié)構(gòu)的分析
3.10 本章小結(jié)
第四章 基于超臨界醇解的淖毛湖煤結(jié)構(gòu)及初始反應(yīng)產(chǎn)物的研究
4.1 引言
4.2 淖毛湖煤的TGA
4.3 淖毛湖煤在不同溫度下的醇解轉(zhuǎn)化率
4.4 淖毛湖煤醇解可溶物的GC/MS分析
4.5 醇解殘?jiān)奶脊羌芙Y(jié)構(gòu)分析
4.6 醇解殘?jiān)募t外官能團(tuán)分析
4.7 醇解殘?jiān)脑胤治?br> 4.8 本章小結(jié)
第五章 淖毛湖煤在溫和液化過程中結(jié)構(gòu)的演變
5.1 引言
5.2 淖毛湖煤直接液化實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析
5.3 淖毛湖煤與其他煤種液化性能的對(duì)比
5.4 淖毛湖煤結(jié)構(gòu)在液化過程中的演變
5.4.1 不同反應(yīng)時(shí)間正己烷不溶殘?jiān)慕Y(jié)構(gòu)研究
5.4.1.1 正己烷不溶殘?jiān)腟EM分析
5.4.1.2 正己烷不溶殘?jiān)谋缺砻娣e和孔徑分析
5.4.1.3 正己烷不溶殘?jiān)奶脊羌芙Y(jié)構(gòu)分析
5.4.1.4 正己烷不溶殘?jiān)募t外官能團(tuán)分析
5.4.1.5 正己烷不溶殘?jiān)腡GA
5.4.1.6 正己烷不溶殘?jiān)脑胤治?br> 5.4.2 不同反應(yīng)時(shí)間四氫呋喃不溶殘?jiān)慕Y(jié)構(gòu)研究
5.4.2.1 四氫呋喃不溶殘?jiān)腟EM分析
5.4.2.2 四氫呋喃不溶殘?jiān)谋缺砻娣e和孔徑分析
5.4.2.3 四氫呋喃不溶殘?jiān)奶脊羌芙Y(jié)構(gòu)分析
5.4.2.4 四氫呋喃不溶殘?jiān)募t外官能團(tuán)分析
5.4.2.5 四氫呋喃不溶殘?jiān)腡GA
5.4.2.6 四氫呋喃不溶殘?jiān)脑胤治?br> 5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論和展望
6.1 結(jié)淪
6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
320、ESP340和ESP360的GC/MS總離子流譜圖"> 附錄1 ESP320、ESP340和ESP360的GC/MS總離子流譜圖
320中各組分信息及相對(duì)含量"> 附錄2 ESP320中各組分信息及相對(duì)含量
340中各組分信息及相對(duì)含量"> 附錄3 ESP340中各組分信息及相對(duì)含量
360中各組分信息及相對(duì)含量"> 附錄4 ESP360中各組分信息及相對(duì)含量
13C NMR譜圖的詳細(xì)擬合結(jié)果"> 附錄5 淖毛湖煤和醇解殘?jiān)?sup>13C NMR譜圖的詳細(xì)擬合結(jié)果
附錄6 淖毛湖煤及醇解殘?jiān)麱TIR含氧官能團(tuán)區(qū)域各擬合峰信息
13C NMR擬合結(jié)果"> 附錄7 淖毛湖煤及不同反應(yīng)時(shí)間正己烷不溶殘?jiān)?sub>13C NMR擬合結(jié)果
13C NMR擬合結(jié)果"> 附錄8 淖毛湖煤及不同反應(yīng)時(shí)間四氫呋喃不溶殘?jiān)?sup>13C NMR擬合結(jié)果
致謝
作者攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄
作者和導(dǎo)師簡介
附件
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]低階煤熱解條件對(duì)氣相產(chǎn)物分布和半焦結(jié)構(gòu)的影響[J]. 任磊,楊鳳玲,賈陽杰,狄子琛,程芳琴,孟愛國. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2019(06)
[2]溶劑特性對(duì)淖毛湖煤加氫液化中間產(chǎn)物反應(yīng)行為的影響[J]. 方正美,呂海燕,張媛媛,寧奕飛,潘鐵英,張德祥. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2019(08)
[3]新疆淖毛湖煤直接加氫液化特性的研究[J]. 趙鵬. 煤炭科學(xué)技術(shù). 2019(07)
[4]復(fù)雜多相體系煤加氫液化反應(yīng)與氫傳遞的研究[J]. 趙鵬,李軍芳,吳艷,毛學(xué)鋒,張曉靜,常秋連. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(12)
[5]反應(yīng)時(shí)間對(duì)淖毛湖煤加氫液化中間產(chǎn)物自由基濃度影響研究[J]. 寧奕飛,張媛媛,周揚(yáng),陳麗詩,潘鐵英,張德祥. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(11)
[6]新疆淖毛湖煤加氫液化特性及液化產(chǎn)物中氫的分布規(guī)律[J]. 趙鵬,張曉靜,李軍芳,吳艷,毛學(xué)鋒,常秋連. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2018(04)
[7]褐煤選擇性氧化制羧基化學(xué)品[J]. 楊帆,侯玉翠,任樹行,吳衛(wèi)澤. 中國科學(xué):化學(xué). 2018(06)
[8]基于FTIR和XRD法分析阜新長焰煤結(jié)構(gòu)特征[J]. 安文博,王來貴,劉向峰,潘紀(jì)偉,李喜林. 高分子通報(bào). 2018 (03)
[9]煉焦煤中碳、氧、氮、硫賦存特征的XPS研究[J]. 葛濤,馬祥梅. 煤炭技術(shù). 2018(03)
[10]煤間接液化技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀及工程化轉(zhuǎn)化[J]. 李凱,孟迎,袁秋華. 煤炭與化工. 2017(08)
博士論文
[1]昭通褐煤中有機(jī)質(zhì)的分子組成結(jié)構(gòu)特征和溫和轉(zhuǎn)化[D]. 李占庫.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[2]褐煤有機(jī)質(zhì)組成結(jié)構(gòu)表征和催化加氫裂解反應(yīng)[D]. 柳方景.中國礦業(yè)大學(xué) 2016
[3]煤在NaOCl水溶液中的選擇性氧化和產(chǎn)物的精細(xì)分離[D]. 宮貴貞.中國礦業(yè)大學(xué) 2011
碩士論文
[1]神府煤在ZnCl2/有機(jī)溶劑體系中的溫和液化過程研究[D]. 白秋秋.西安科技大學(xué) 2013
[2]新疆煤炭資源開發(fā)戰(zhàn)略問題研究[D]. 葉佩鑫.西安科技大學(xué) 2010
本文編號(hào):3046431
【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:180 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 煤結(jié)構(gòu)
1.2.1 煤結(jié)構(gòu)的物理分析
1.2.2 煤結(jié)構(gòu)的物理化學(xué)分析
1.2.2.1 熱溶法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.2.2 氧化法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.2.3 熱解法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.2.4 液化法研究煤結(jié)構(gòu)
1.2.3 煤的結(jié)構(gòu)模型
1.3 煤直接液化的研究進(jìn)展
1.3.1 液化煤種的選擇
1.3.2 煤直接液化溶劑
1.3.3 煤直接液化反應(yīng)氣氛
1.3.4 煤直接液化催化劑
1.3.5 煤直接液化殘?jiān)?br> 1.4 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 煤樣的制備與分析
2.2 儀器與試劑
2.3 實(shí)驗(yàn)方法與步驟
2.3.1 淖毛湖煤的釕離子催化氧化實(shí)驗(yàn)
2.3.2 淖毛湖煤的堿氧氧化實(shí)驗(yàn)
2.3.3 淖毛湖煤總酸度的測(cè)定實(shí)驗(yàn)
2.3.4 淖毛湖煤的超臨界乙醇解實(shí)驗(yàn)
2.3.5 淖毛湖煤的直接液化實(shí)驗(yàn)
2.4 樣品的分析與表征
13C NMR表征"> 2.4.1 樣品的13C NMR表征
2.4.2 樣品的XPS表征
2.4.3 樣品的FTIR表征
2.4.4 樣品的XRD表征
2.4.5 樣品的SEM表征
2.4.6 樣品的BET表征
2.4.7 樣品的元素分析
2.4.8 樣品的TGA
2.4.9 樣品的GC/MS分析
第三章 基于物理分析和氧化產(chǎn)物分布的淖毛湖煤結(jié)構(gòu)研究
3.1 引言
3.2 淖毛湖煤的工業(yè)分析和元素分析
3.3 淖毛湖煤的碳骨架結(jié)構(gòu)分析
3.4 淖毛湖煤的XPS分析
3.5 淖毛湖煤的紅外官能團(tuán)分析
3.6 淖毛湖煤的XRD分析
3.7 淖毛湖煤的釕離子催化氧化結(jié)果分析
3.8 淖毛湖煤的堿氧氧化結(jié)果分析
3.8.1 反應(yīng)時(shí)間的影響
3.8.2 反應(yīng)溫度的影響
3.8.3 堿/煤比的影響
3.8.4 不同初始氧氣壓力的影響
3.9 淖毛湖煤芳香簇結(jié)構(gòu)的分析
3.10 本章小結(jié)
第四章 基于超臨界醇解的淖毛湖煤結(jié)構(gòu)及初始反應(yīng)產(chǎn)物的研究
4.1 引言
4.2 淖毛湖煤的TGA
4.3 淖毛湖煤在不同溫度下的醇解轉(zhuǎn)化率
4.4 淖毛湖煤醇解可溶物的GC/MS分析
4.5 醇解殘?jiān)奶脊羌芙Y(jié)構(gòu)分析
4.6 醇解殘?jiān)募t外官能團(tuán)分析
4.7 醇解殘?jiān)脑胤治?br> 4.8 本章小結(jié)
第五章 淖毛湖煤在溫和液化過程中結(jié)構(gòu)的演變
5.1 引言
5.2 淖毛湖煤直接液化實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析
5.3 淖毛湖煤與其他煤種液化性能的對(duì)比
5.4 淖毛湖煤結(jié)構(gòu)在液化過程中的演變
5.4.1 不同反應(yīng)時(shí)間正己烷不溶殘?jiān)慕Y(jié)構(gòu)研究
5.4.1.1 正己烷不溶殘?jiān)腟EM分析
5.4.1.2 正己烷不溶殘?jiān)谋缺砻娣e和孔徑分析
5.4.1.3 正己烷不溶殘?jiān)奶脊羌芙Y(jié)構(gòu)分析
5.4.1.4 正己烷不溶殘?jiān)募t外官能團(tuán)分析
5.4.1.5 正己烷不溶殘?jiān)腡GA
5.4.1.6 正己烷不溶殘?jiān)脑胤治?br> 5.4.2 不同反應(yīng)時(shí)間四氫呋喃不溶殘?jiān)慕Y(jié)構(gòu)研究
5.4.2.1 四氫呋喃不溶殘?jiān)腟EM分析
5.4.2.2 四氫呋喃不溶殘?jiān)谋缺砻娣e和孔徑分析
5.4.2.3 四氫呋喃不溶殘?jiān)奶脊羌芙Y(jié)構(gòu)分析
5.4.2.4 四氫呋喃不溶殘?jiān)募t外官能團(tuán)分析
5.4.2.5 四氫呋喃不溶殘?jiān)腡GA
5.4.2.6 四氫呋喃不溶殘?jiān)脑胤治?br> 5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論和展望
6.1 結(jié)淪
6.2 創(chuàng)新點(diǎn)
6.3 展望
參考文獻(xiàn)
附錄
320、ESP340和ESP360的GC/MS總離子流譜圖"> 附錄1 ESP320、ESP340和ESP360的GC/MS總離子流譜圖
320中各組分信息及相對(duì)含量"> 附錄2 ESP320中各組分信息及相對(duì)含量
340中各組分信息及相對(duì)含量"> 附錄3 ESP340中各組分信息及相對(duì)含量
360中各組分信息及相對(duì)含量"> 附錄4 ESP360中各組分信息及相對(duì)含量
13C NMR譜圖的詳細(xì)擬合結(jié)果"> 附錄5 淖毛湖煤和醇解殘?jiān)?sup>13C NMR譜圖的詳細(xì)擬合結(jié)果
附錄6 淖毛湖煤及醇解殘?jiān)麱TIR含氧官能團(tuán)區(qū)域各擬合峰信息
13C NMR擬合結(jié)果"> 附錄7 淖毛湖煤及不同反應(yīng)時(shí)間正己烷不溶殘?jiān)?sub>13C NMR擬合結(jié)果
13C NMR擬合結(jié)果"> 附錄8 淖毛湖煤及不同反應(yīng)時(shí)間四氫呋喃不溶殘?jiān)?sup>13C NMR擬合結(jié)果
致謝
作者攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄
作者和導(dǎo)師簡介
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【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]低階煤熱解條件對(duì)氣相產(chǎn)物分布和半焦結(jié)構(gòu)的影響[J]. 任磊,楊鳳玲,賈陽杰,狄子琛,程芳琴,孟愛國. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2019(06)
[2]溶劑特性對(duì)淖毛湖煤加氫液化中間產(chǎn)物反應(yīng)行為的影響[J]. 方正美,呂海燕,張媛媛,寧奕飛,潘鐵英,張德祥. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2019(08)
[3]新疆淖毛湖煤直接加氫液化特性的研究[J]. 趙鵬. 煤炭科學(xué)技術(shù). 2019(07)
[4]復(fù)雜多相體系煤加氫液化反應(yīng)與氫傳遞的研究[J]. 趙鵬,李軍芳,吳艷,毛學(xué)鋒,張曉靜,常秋連. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(12)
[5]反應(yīng)時(shí)間對(duì)淖毛湖煤加氫液化中間產(chǎn)物自由基濃度影響研究[J]. 寧奕飛,張媛媛,周揚(yáng),陳麗詩,潘鐵英,張德祥. 燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(11)
[6]新疆淖毛湖煤加氫液化特性及液化產(chǎn)物中氫的分布規(guī)律[J]. 趙鵬,張曉靜,李軍芳,吳艷,毛學(xué)鋒,常秋連. 煤炭轉(zhuǎn)化. 2018(04)
[7]褐煤選擇性氧化制羧基化學(xué)品[J]. 楊帆,侯玉翠,任樹行,吳衛(wèi)澤. 中國科學(xué):化學(xué). 2018(06)
[8]基于FTIR和XRD法分析阜新長焰煤結(jié)構(gòu)特征[J]. 安文博,王來貴,劉向峰,潘紀(jì)偉,李喜林. 高分子通報(bào). 2018 (03)
[9]煉焦煤中碳、氧、氮、硫賦存特征的XPS研究[J]. 葛濤,馬祥梅. 煤炭技術(shù). 2018(03)
[10]煤間接液化技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀及工程化轉(zhuǎn)化[J]. 李凱,孟迎,袁秋華. 煤炭與化工. 2017(08)
博士論文
[1]昭通褐煤中有機(jī)質(zhì)的分子組成結(jié)構(gòu)特征和溫和轉(zhuǎn)化[D]. 李占庫.中國礦業(yè)大學(xué) 2017
[2]褐煤有機(jī)質(zhì)組成結(jié)構(gòu)表征和催化加氫裂解反應(yīng)[D]. 柳方景.中國礦業(yè)大學(xué) 2016
[3]煤在NaOCl水溶液中的選擇性氧化和產(chǎn)物的精細(xì)分離[D]. 宮貴貞.中國礦業(yè)大學(xué) 2011
碩士論文
[1]神府煤在ZnCl2/有機(jī)溶劑體系中的溫和液化過程研究[D]. 白秋秋.西安科技大學(xué) 2013
[2]新疆煤炭資源開發(fā)戰(zhàn)略問題研究[D]. 葉佩鑫.西安科技大學(xué) 2010
本文編號(hào):3046431
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