隨著對(duì)石油需求的增長,稠油因儲(chǔ)量豐富成為21世紀(jì)世界各國寄予希望的主要能源之一。稠油粘度高,開采、集輸和加工難度大,為了方便生產(chǎn)和利用,有必要降低稠油的粘度。稠油水熱裂解反應(yīng)能夠有效地降低稠油的粘度。加氫脫硫（HDS）反應(yīng)作為水熱裂解反應(yīng)的最后一步,對(duì)稠油粘度的降低和脫硫有重要意義。本文基于密度泛函理論（DFT）,采用Materials Studio（MS）計(jì)算模擬軟件的Dmol³模塊,對(duì)噻吩在單純的Ni₂P（001）面及γ-Al₂O₃擔(dān)載的Ni₂P（001）面上的吸附及加氫脫硫反應(yīng)進(jìn)行模擬,探討了Ni₂P（001）面上噻吩的加氫脫硫機(jī)理,確定了最優(yōu)反應(yīng)路徑,明確了載體對(duì)加氫脫硫反應(yīng)機(jī)理的影響。取得了以下結(jié)論:（1）噻吩在Ni₂P（001）面上的吸附方式有12種,當(dāng)噻吩分子以平躺方式吸附于三重空位時(shí)吸附能最大,為最穩(wěn)定吸附構(gòu)型。（2）得到噻吩在Ni₂P（001）面上的加氫脫硫反應(yīng)網(wǎng)絡(luò),噻吩的加氫脫硫分直接加氫脫硫... 

【文章來源】：中國石油大學(xué)(華東)山東省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

水熱裂解反應(yīng)路徑[10]

第二章 Ni2P（001）表面噻吩 HDS 的理論基礎(chǔ)分子模型，得到噻吩分子和 Ni2P 體模型的能量，，根據(jù)公式(2-15)和(2-16)計(jì)算得到表面能和吸附能吸附構(gòu)型。反應(yīng)物體系轉(zhuǎn)變成產(chǎn)物體系過程中，經(jīng)過的能量最穩(wěn)定的，不能分離出來。過渡態(tài)和反應(yīng)物的能量差同的活化能，活化能愈大反應(yīng)愈困難。這往往是反于理解有機(jī)反應(yīng)機(jī)理的作用意義重大。過渡態(tài)理論子之間的簡單碰撞來完成的，而是在反應(yīng)物到生成渡態(tài)。這就類似于爬山，山的最高點(diǎn)便是過渡態(tài)。

圖 3-1 噻吩分子（a）和 Ni2P(b)結(jié)構(gòu)模型示意圖Fig3-1 Schematic of thiophene and Ni2P表 3-1 優(yōu)化前后 Ni2P 和噻吩模型分子的鍵長Table3-1 The band lengths of Ni2P and thiophene model molecules before and after optimizationValue Bond Type Exptl/ GGA+PW91/ Rel.error(%Ni2PNi(1)-P(1) 2.226 2.299 0.13%Ni(1)-P(2) 2.209 2.240 1.40%Ni(2)-P(1) 2.369 2.401 1.35%Ni(2)-P(2) 2.457 2.488 1.26%ThiopheneC2-S 1.730 1.729 -0.10%C2-C31.370 1.373 0.30%34

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]非含硫金屬鹽對(duì)稠油水熱裂解生成硫化氫影響實(shí)驗(yàn)[J]. 林日億,羅建軍,王新偉,謝逢佳,宋多培,蓋爭,田鑫.  石油學(xué)報(bào). 2016(02)
[2]熱采過程中硫化氫成因機(jī)制[J]. 林日億,宋多培,周廣響,王新偉,田鑫,楊開.  石油學(xué)報(bào). 2014(06)
[3]Co-Mo-Ni/Al2O3和Co-Mo-Ni/TiO2-Al2O3噻吩加氫脫硫催化劑的載體效應(yīng)（英文）[J]. 劉超,周志明,黃永利,程振民,袁渭康.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2014(04)
[4]Au（111）面上噻吩加氫脫硫反應(yīng)機(jī)理的理論研究[J]. 倪哲明,施煒,夏明玉,薛繼龍.  高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào). 2013(10)
[5]Ni2P催化劑催化加氫脫硫機(jī)理研究進(jìn)展[J]. 宋華,王健,李鋒,柳艷修,張嬌靜,宋華林.  石油學(xué)報(bào)(石油加工). 2013(04)
[6]Ni2P加氫脫硫催化劑[J]. 宋華,代敏,宋華林.  化學(xué)進(jìn)展. 2012(05)
[7]稠油水熱裂解反應(yīng)中有機(jī)化合物與過熱水作用的研究進(jìn)展[J]. 董全輝,王翀.  內(nèi)蒙古石油化工. 2009(22)
[8]加氫脫硫催化劑與反應(yīng)機(jī)理的研究進(jìn)展[J]. 朱全力,趙旭濤,趙振興,馬洪江,鄧友全.  分子催化. 2006(04)
[9]水熱裂解開采稠油技術(shù)研究的進(jìn)展[J]. 劉永建,鐘立國,蔣生健,孫憲利,宮宇寧.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2004(01)

博士論文
[1]磷化鎳（鉬）催化劑的制備、改性以及加氫精制性能的研究[D]. 段新平.大連理工大學(xué) 2010



本文編號(hào)：3039753