多級孔AIKIT-1為載體加氫脫硫催化劑制備及性能研究
發(fā)布時間:2020-12-31 03:20
為解決化石燃料燃燒造成的環(huán)境污染問題,國家不斷出臺環(huán)境法規(guī),對柴油等燃料中硫元素含量進(jìn)行嚴(yán)格限制。研究開發(fā)深度加氫脫硫催化劑以解決柴油中硫化物超標(biāo)問題迫在眉睫。近年來介孔材料引起了科學(xué)界的廣泛關(guān)注,KIT-1具有獨特的三維蠕蟲狀短孔道,相比于MCM-41的一維孔道有利于反應(yīng)物和產(chǎn)物的擴(kuò)散。本文采用水熱合成法制備了ZSM-5/KIT-1 (ZK-1)介微孔復(fù)合分子篩以及多級孔納米AlKIT-1雙介孔分子篩,并以其作為載體,通過浸漬法負(fù)載活性金屬Ni Mo制備高活性加氫脫硫催化劑。采用X射線衍射(XRD)、 NH3化學(xué)吸附(NH3-TPD)、N2物理吸附、掃描電鏡(SEM)、吡啶吸附紅外光譜(Py-IR)等手段對載體和催化劑的孔道結(jié)構(gòu)、酸性以及表面活性物種進(jìn)行了表征。并在模擬燃料油DBT和4,6-DMDBT的加氫脫硫反應(yīng)中考察了催化劑的催化性能。本文分別以NiMo/ZK-1和NiMo/AlKIT-1為催化劑,考察了反應(yīng)條件對催化劑在DBT和4,6-DMDBT的HDS反應(yīng)中催化性能的影響。研究結(jié)果表明,HDS反應(yīng)脫硫率隨著溫度和壓力先升高后下降;脫硫率隨著氫油比的增加先增加。同時反應(yīng)條件也影...
【文章來源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:55 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 柴油深度加氫脫硫
1.1.1 柴油中重要含硫化合物
1.1.2 各類硫化物加氫脫硫反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
1.2 柴油加氫脫硫催化劑
1.2.1 載體
1.2.2 活性組分
1.2.3 制備方法
1.2.4 助劑
1.3 影響柴油加氫脫硫反應(yīng)的主要因素
1.3.1 催化劑作用
1.3.2 預(yù)處理過程
1.3.3 反應(yīng)條件
1.3.4 抑制劑作用
1.4 多級孔材料研究進(jìn)展
1.4.1 多級孔材料合成方法
1.4.2 多級孔分子篩在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
1.5 KIT-1介孔分子篩的研究進(jìn)展
1.5.1 KIT-1介孔分子篩的發(fā)現(xiàn)
1.5.2 AlKIT-1介孔分子篩的合成
1.5.3 KIT-1在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
1.5.4 納米AlKIT-1分子篩
1.6 選題依據(jù)和研究內(nèi)容
2 實驗部分
2.1 實驗原料與儀器設(shè)備
2.1.1 原料與試劑
2.1.2 儀器與設(shè)備
2.2 催化劑載體的制備
2.2.1 ZSM-5/KIT-1的合成
2.2.2 納米AlKIT-1的合成
2.2.3 H型納米AlKIT-1的合成
2.3 催化劑的制備
2.4 催化劑反應(yīng)性能測試
2.5 樣品的表征
2.5.1 X射線衍射(XRD)
2物理吸附"> 2.5.2 N2物理吸附
3吸附-程序升溫脫附(NH3-TPD)"> 2.5.3 NH3吸附-程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.5.4 掃描電鏡(SEM)
2.5.5 原位吡啶吸附紅外光譜(Py-IR)
3 加氫脫硫反應(yīng)條件對催化劑反應(yīng)性能影響研究
3.1 反應(yīng)條件對NiMo/ZK-1催化劑反應(yīng)性能影響
3.1.1 溫度對催化劑性能影響
3.1.2 壓力對催化劑性能影響
3.1.3 氫油比對催化劑性能影響
3.2 反應(yīng)條件對NiMo/AlKIT-1催化劑反應(yīng)性能影響
3.2.1 溫度對催化劑性能影響
3.2.2 壓力對催化劑性能的影響
3.2.3 氫油比對催化劑性能的影響
3.3 本章小結(jié)
4 金屬Ni/Ni+Mo對NiMo/ZK-1催化劑反應(yīng)性能影響研究
4.1 不同Ni/Ni+Mo催化劑的表征
4.1.1 X射線衍射(XRD)
2物理吸附"> 4.1.2 N2物理吸附
4.2 不同金屬Ni/Ni+Mo對催化劑HDS活性的影響
4.3 本章小結(jié)
5 載體硅鋁比對NiMo/AlKIT-1催化劑反應(yīng)性能影響研究
5.1 載體的表征
5.1.1 X射線衍射(XRD)
5.1.2 掃描電鏡(SEM)
5.2 催化劑的表征
2物理吸附"> 5.2.1 N2物理吸附
3-TPD"> 5.2.2 NH3-TPD
5.2.3 吡啶吸附紅外光譜(Py-IR)
5.2.4 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
5.3 不同硅鋁比載體對NiMo/AlKIT-1催化劑反應(yīng)活性影響
5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
本文編號:2948857
【文章來源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:55 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
1.1 柴油深度加氫脫硫
1.1.1 柴油中重要含硫化合物
1.1.2 各類硫化物加氫脫硫反應(yīng)網(wǎng)絡(luò)
1.2 柴油加氫脫硫催化劑
1.2.1 載體
1.2.2 活性組分
1.2.3 制備方法
1.2.4 助劑
1.3 影響柴油加氫脫硫反應(yīng)的主要因素
1.3.1 催化劑作用
1.3.2 預(yù)處理過程
1.3.3 反應(yīng)條件
1.3.4 抑制劑作用
1.4 多級孔材料研究進(jìn)展
1.4.1 多級孔材料合成方法
1.4.2 多級孔分子篩在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
1.5 KIT-1介孔分子篩的研究進(jìn)展
1.5.1 KIT-1介孔分子篩的發(fā)現(xiàn)
1.5.2 AlKIT-1介孔分子篩的合成
1.5.3 KIT-1在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
1.5.4 納米AlKIT-1分子篩
1.6 選題依據(jù)和研究內(nèi)容
2 實驗部分
2.1 實驗原料與儀器設(shè)備
2.1.1 原料與試劑
2.1.2 儀器與設(shè)備
2.2 催化劑載體的制備
2.2.1 ZSM-5/KIT-1的合成
2.2.2 納米AlKIT-1的合成
2.2.3 H型納米AlKIT-1的合成
2.3 催化劑的制備
2.4 催化劑反應(yīng)性能測試
2.5 樣品的表征
2.5.1 X射線衍射(XRD)
2物理吸附"> 2.5.2 N2物理吸附
3吸附-程序升溫脫附(NH3-TPD)"> 2.5.3 NH3吸附-程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.5.4 掃描電鏡(SEM)
2.5.5 原位吡啶吸附紅外光譜(Py-IR)
3 加氫脫硫反應(yīng)條件對催化劑反應(yīng)性能影響研究
3.1 反應(yīng)條件對NiMo/ZK-1催化劑反應(yīng)性能影響
3.1.1 溫度對催化劑性能影響
3.1.2 壓力對催化劑性能影響
3.1.3 氫油比對催化劑性能影響
3.2 反應(yīng)條件對NiMo/AlKIT-1催化劑反應(yīng)性能影響
3.2.1 溫度對催化劑性能影響
3.2.2 壓力對催化劑性能的影響
3.2.3 氫油比對催化劑性能的影響
3.3 本章小結(jié)
4 金屬Ni/Ni+Mo對NiMo/ZK-1催化劑反應(yīng)性能影響研究
4.1 不同Ni/Ni+Mo催化劑的表征
4.1.1 X射線衍射(XRD)
2物理吸附"> 4.1.2 N2物理吸附
4.2 不同金屬Ni/Ni+Mo對催化劑HDS活性的影響
4.3 本章小結(jié)
5 載體硅鋁比對NiMo/AlKIT-1催化劑反應(yīng)性能影響研究
5.1 載體的表征
5.1.1 X射線衍射(XRD)
5.1.2 掃描電鏡(SEM)
5.2 催化劑的表征
2物理吸附"> 5.2.1 N2物理吸附
3-TPD"> 5.2.2 NH3-TPD
5.2.3 吡啶吸附紅外光譜(Py-IR)
5.2.4 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP)
5.3 不同硅鋁比載體對NiMo/AlKIT-1催化劑反應(yīng)活性影響
5.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝
本文編號:2948857
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