醇選擇性氧化生成羰基化合物是合成化學(xué)重要的反應(yīng)之一。發(fā)展分子氧取代重鉻酸鹽等高毒性和高錳酸鹽等強(qiáng)氧化性氧化劑、實(shí)現(xiàn)溫和條件下醇高效選擇性氧化為羰基化合物的多相催化體系,為建立環(huán)境友好的綠色合成工藝提供理論支撐。本論文主要研究了鈷基雙金屬氧化物的合成,以及合成的復(fù)合氧化物催化醇選擇性氧化成羰基化合物的研究,采用XRD、SEM、TEM、BET、XPS、O2-TPD、H2-TPR、EXAFs等手段對(duì)所制備氧化物進(jìn)行了表征,在此基礎(chǔ)上,結(jié)合實(shí)驗(yàn)研究和理論計(jì)算獲得了催化劑組織結(jié)構(gòu)和催化性能的關(guān)系。結(jié)果表明:（1）設(shè)計(jì)并采用共沉淀法合成了系列鈷基復(fù)合氧化物,即CoFe2O4、CuCo2O4、Co2A104、NiCo2O4、MnCo2O4,以及具有不同Co/Mn 比的系列鈷錳復(fù)合氧化物（簡(jiǎn)稱CMO-n,n代表投料時(shí)的Co/Mn摩爾比）。（2）XRD、SEM、TEM、XPS和BET等表征結(jié)果表明:合成的鈷基復(fù)合氧化物均為尖晶石結(jié)構(gòu);CMO-n是由微米棒狀結(jié)構(gòu)組成的介孔材料,其比表面積為51.9-71.4 m2/g、介孔孔容為0.24-0.29 cm3/g;隨著n的增加,CMO-n的氧缺陷不斷增加。（3... 

【文章來(lái)源】：安徽工業(yè)大學(xué)安徽省

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 醇氧化簡(jiǎn)介
        1.1.1 醇的分級(jí)與氧化反應(yīng)
    1.2 醇氧化意義
    1.3 國(guó)內(nèi)外研究進(jìn)展
        1.3.1 均相催化醇氧化研究進(jìn)展
        1.3.2 多相催化醇氧化研究進(jìn)展
        1.3.3 Co基雙金屬氧化物在催化中的應(yīng)用
        1.3.4 小結(jié)
    1.4 論文選題、研究?jī)?nèi)容及研究方法
        1.4.1 論文選題
        1.4.2 研究?jī)?nèi)容及研究方法
第二章 鈷基雙金屬催化材料制備及表征
    2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品與實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備
    2.2 催化劑材料制備與表征分析
        2.2.1 共沉淀法
        2.2.2 Co基雙金屬催化劑制備
    2.3 催化劑優(yōu)化設(shè)計(jì)流程
    2.4 催化劑材料表征分析
        2.4.1 熱重分析儀
        2.4.2 X-射線衍射儀
        2.4.3 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡
        2.4.4 高分辨透射電鏡
        2.4.5 X-射線光電子能譜分析
        2.4.6 比表面積與孔隙度吸附儀
    2.5 催化劑表征
        2.5.1 熱重（TG）法
        2.5.2 X射線衍射（XRD）分析
        2.5.3 掃描電鏡（SEM）分析
        2.5.4 透射電鏡（TEM）分析
        2.5.5 比表面積測(cè)試（BET）分析
        2.5.6 紅外（FT-IR）分析
        2.5.7 光電子能譜（XPS）分析
        2.5.8 X-射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（XANES）分析
第三章 Co基雙金屬協(xié)同催化醇氧化反應(yīng)的性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備
    3.3 催化劑材料表征分析
        3.3.1 氧氣程序升溫脫附
        3.3.2 氫氣程序升溫還原
        3.3.3 傅立葉變換紅外光譜儀
        3.3.4 原位紅外光譜
    3.4 催化劑活性測(cè)試
    3.5 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
    3.6 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.6.1 優(yōu)化反應(yīng)條件
        3.6.2 優(yōu)化反應(yīng)溫度
        3.6.3 優(yōu)化反應(yīng)溶劑
        3.6.4 優(yōu)化反應(yīng)時(shí)間
        3.6.5 優(yōu)化反應(yīng)氣氛條件
    3.7 Co基雙金屬催化劑對(duì)醇成醛催化性能
        3.7.1 底物普適性
        3.7.2 催化劑循環(huán)利用能力和放大試驗(yàn)
第四章 醇氧化機(jī)理研究
    4.1 吸附位點(diǎn)研究
        4.1.1 ex-situ IR研究
        4.1.2 In-situ IR研究
    4.2 氧缺陷研究
    4.3 氧化還原性研究
2-TPR）">        4.3.1 氫氣程序升溫還原（H₂-TPR）
2-TPD）">        4.3.2 氧氣程序升溫脫附（O₂-TPD）
    4.4 理論計(jì)算
        4.4.1 密度泛函理論（DFT）
        4.4.2 吸附能計(jì)算
第五章 結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
本論文特色與創(chuàng)新之處
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表論文情況
致謝



本文編號(hào)：2948427