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基于生物質(zhì)油中酚類化合物加氫脫氧的Zn基催化劑研究

發(fā)布時間:2020-12-12 09:07
  生物質(zhì)作為唯一的含碳可再生能源,其化學(xué)轉(zhuǎn)化和能源化利用一直受到各國研究者的重視和關(guān)注。生物質(zhì)經(jīng)快速熱解可直接得到生物油,其中木質(zhì)素類生物質(zhì)熱解得到的生物油中主要是苯酚類、苯醚類、愈創(chuàng)木酚類、紫丁香醇類等組成的芳香類含氧化合物,其總含量約占含氧有機化合物的30-50%左右。通過催化加氫脫氧將其轉(zhuǎn)化芳烴和環(huán)己烷等,不但是生物油轉(zhuǎn)化為烴類液體燃料的有效方法,更可為輕質(zhì)芳烴和環(huán)烷烴的制備開辟一條以含碳可再生資源為原料的新途徑。本論文以愈創(chuàng)木酚(鄰甲氧基苯酚)為生物油中酚類化合物的模型化合物,采用固定床流動態(tài)反應(yīng)工藝,首次開展了鋅基催化劑上生物質(zhì)油中酚類化合物的加氫脫氧研究,獲得了如下的主要研究結(jié)果:1.SiO2、Al2O3和HZSM-5、Re-HY、HBeta分子篩負(fù)載單組分Zn催化劑的研究表明,催化劑的表面酸性和高分散Zn物種的存在形式是影響其加氫脫氧(HDO)活性和產(chǎn)物選擇性的主要因素,并且愈創(chuàng)木酚加氫脫氧轉(zhuǎn)化為環(huán)己烷、BTX(苯、甲苯、二甲苯)等完全脫氧產(chǎn)物的活性與催化劑的總酸量、酸中心強度呈一定程度上相關(guān)性,也與分子篩表面Zn物種以ZnOH+形式存在所占的比例呈正相關(guān)。2.以Mo、Co... 

【文章來源】:浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:79 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

基于生物質(zhì)油中酚類化合物加氫脫氧的Zn基催化劑研究


圖1.2.1苯酚加氫制環(huán)己酮反應(yīng)路徑??Figl.2.1?Reaction?path?of?hydrogenation?of?phenol?to?cyclohexanone??

愈創(chuàng)木酚,甲酚,反應(yīng)路徑,混合液


圖1.3.2水與甲酚混合液中愈創(chuàng)木酚的反應(yīng)路徑??Figl?.3.2?Reaction?path?of?guaiacol?in?water?cresol?mixture??當(dāng)反應(yīng)的溶劑為醇類時,Miller等人[29]曾使用添加氫氧化鈉的乙醇作為應(yīng)的溶劑進行反應(yīng),在一定的反應(yīng)條件下,得到的反應(yīng)產(chǎn)物中主產(chǎn)物為乙基鄰二酚,副產(chǎn)物為鄰苯二酚,這一結(jié)果表明即當(dāng)溶劑使用醇類的時候,醇會參與反應(yīng)當(dāng)中,使得反應(yīng)變得更加復(fù)雜。除此之外,也有研究人員使用酸在醇中進愈創(chuàng)木酚的加氫脫氧反應(yīng)。Kleinert和BarthpO]研究了在乙醇中加入甲酸用于創(chuàng)木酚反應(yīng)當(dāng)中,在一定的反應(yīng)條件下,主要的產(chǎn)物為甲酚(收率36.8%)、酚(收率25.1%)、間甲酚(收率21%)和二甲基苯酚(收率6.9%)而沒有鄰二酚產(chǎn)生,這與之前大部分其他研究人員所做的研究的產(chǎn)物有所不同,他們發(fā)在反應(yīng)中,甲酸承擔(dān)起了供氫體和反應(yīng)媒介的兩方面作用。作為氫源,甲酸分

示意圖,反應(yīng)裝置,流程,示意圖


江大學(xué)碩士學(xué)位論文?實驗研究方法及表征(圖譜實例見圖2.2.3)。??氣相色譜儀條件如下:柱箱溫度首先在45°C保持5min,然后以15°C/升溫速度升溫至200°C并保持20min,檢測器溫度為280°C,進樣口溫度200用氬氣作為載氣,進樣氣與載氣體積比為1:5。??????

【參考文獻】:
期刊論文
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本文編號:2912253

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