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煤熱解與乙烷水蒸氣重整耦合過(guò)程中焦油的形成及機(jī)制

發(fā)布時(shí)間:2020-12-06 08:57
  本文針對(duì)一種利用Ni/Al2O3催化劑催化乙烷水蒸氣重整(SRE)并與煤熱解過(guò)程耦合來(lái)提高焦油產(chǎn)率的新工藝,開(kāi)展該過(guò)程中焦油的形成規(guī)律及機(jī)理的研究,并與N2、H2和甲烷水蒸氣重整(SRM)氣氛下的結(jié)果進(jìn)行比較。以不連溝次煙煤(BLG)為煤樣,利用常壓固定床反應(yīng)器在N2、H2、SRM和SRE等四種氣氛下進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn)。研究了熱解溫度、乙烷流量、水碳比(S/C,原料氣中水分子數(shù)與碳原子數(shù)的比值)對(duì)焦油和半焦產(chǎn)率的影響。結(jié)果表明,煤熱解與乙烷水蒸氣重整耦合過(guò)程(CP-SRE)相對(duì)于N2氣氛下熱解(CP-N2)、H2氣氛下熱解(CP-H2)以及煤熱解與甲烷水蒸氣重整耦合過(guò)程(CP-SRM)可獲得更高的焦油產(chǎn)率。在600℃時(shí),CP-SRE過(guò)程的焦油產(chǎn)率分別是CP-N2、CP-H2和CP-SRM過(guò)程的1.42、1.09和1.04倍。S/C為1時(shí),CP-SRE過(guò)程有最高的焦油產(chǎn)率;增大乙烷流量可以提高焦油產(chǎn)率,當(dāng)乙烷流量從75 mL/min提高到125 mL/min時(shí),焦油產(chǎn)率提高22%。半焦產(chǎn)率隨溫度增加而下降,CP-SRE過(guò)程半焦產(chǎn)率低于CP-N2。為認(rèn)識(shí)CP-SRE過(guò)程所得焦油的餾分分布和結(jié)構(gòu)信... 

【文章來(lái)源】:大連理工大學(xué)遼寧省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】:66 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 煤熱解概述
        1.1.1 煤的結(jié)構(gòu)模型
        1.1.2 煤熱解過(guò)程
        1.1.3 煤熱解反應(yīng)機(jī)理
    1.2 煤焦油研究進(jìn)展
        1.2.1 煤焦油的分析加工
        1.2.2 提高煤焦油產(chǎn)率和品質(zhì)的途徑
    1.3 乙烷的催化轉(zhuǎn)化
    1.4 選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 煤樣
    2.2 催化劑
    2.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備及操作
    2.4 產(chǎn)物分析
        2.4.1 產(chǎn)物產(chǎn)率計(jì)算
        2.4.2 氣體組成分析
        2.4.3 焦油和半焦的性質(zhì)分析
3 煤熱解與乙烷水蒸氣重整耦合過(guò)程中焦油的形成規(guī)律
    3.1 CP-SRE過(guò)程乙烷轉(zhuǎn)化率
    3.2 反應(yīng)條件對(duì)CP-SRE過(guò)程產(chǎn)物的影響
        3.2.1 溫度對(duì)熱解產(chǎn)物的影響
        3.2.2 水碳比對(duì)CP-SRE過(guò)程產(chǎn)物的影響
        3.2.3 乙烷流量對(duì)CP-SRE過(guò)程產(chǎn)物的影響
    3.3 熱解焦油分析
        3.3.1 焦油的模擬蒸餾分析
        3.3.2 焦油的GPC分析
        3.3.3 焦油的1H-NMR和13C-NMR分析
        3.3.4 焦油的GC/MS和GC分析
    3.4 本章小結(jié)
4 煤熱解與乙烷水蒸氣重整耦合過(guò)程中焦油的形成機(jī)制
    4.1 CP-SRE過(guò)程產(chǎn)物分析
        4.1.1 CP-SRE過(guò)程氣體產(chǎn)物分析
        4.1.2 CP-SRE過(guò)程半焦的紅外分析
    4.2 CP-SRE過(guò)程物料衡算
    4.3 CP-SRE過(guò)程同位素示蹤研究
        4.3.1 CP-SRE過(guò)程焦油的D-NMR分析
        4.3.2 CP-SRE過(guò)程焦油組分的MS分析
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]煤化學(xué)的前沿與挑戰(zhàn):結(jié)構(gòu)與反應(yīng)[J]. 劉振宇.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2014(09)
[2]煤催化熱解研究現(xiàn)狀[J]. 張晶,張生軍,周凡,趙鶴翔.  煤炭技術(shù). 2014(04)
[3]熱預(yù)處理影響褐煤熱解行為研究[J]. 董鵬偉,岳君容,高士秋,許光文.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(08)
[4]含氧/蒸汽氣氛中煤高溫分解產(chǎn)物分布及反應(yīng)性[J]. 吳仕生,曾璽,任明威,汪印,徐紹平,許光文.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 2012(06)
[5]中低階煤熱解過(guò)程中自由基的研究[J]. 吳愛(ài)坪,潘鐵英,史新梅,周麗芳,劉瑞民,張德祥,高晉生.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2012(02)
[6]對(duì)中國(guó)能源問(wèn)題的思考[J]. 江澤民.  上海交通大學(xué)學(xué)報(bào). 2008(03)
[7]煤熱解特性研究[J]. 王鵬,文芳,步學(xué)朋,劉玉華,邊文,鄧一英.  煤炭轉(zhuǎn)化. 2005(01)
[8]我國(guó)煤加氫熱解研究Ⅲ.神府煤加氫、催化加氫及H2-CH4氣氛下熱解的研究[J]. 李保慶.  燃料化學(xué)學(xué)報(bào). 1995(02)
[9]腐殖煤的熱降解機(jī)理和生烴率[J]. 楊文寬.  石油與天然氣地質(zhì). 1987(01)

博士論文
[1]煤熱解與甲烷催化重整耦合過(guò)程研究[D]. 董嬋.大連理工大學(xué) 2016



本文編號(hào):2901107

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