煤中顯微組分由于其來源不同,其化學(xué)結(jié)構(gòu)及性質(zhì)存在顯著差異,對(duì)熱解轉(zhuǎn)化及產(chǎn)物組成有不同的影響。甲烷活化與煤熱解過程耦合過程已有較為深入的研究,耦合過程能夠顯著提高焦油產(chǎn)率,然而煤中顯微組分對(duì)耦合過程的影響少有研究。本論文通過對(duì)原煤及其顯微組分的富集物進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn),研究熱解溫度、氣氛(包括N_2氣氛和甲烷二氧化碳重整(CRM))對(duì)顯微組分熱解產(chǎn)物,特別是焦油產(chǎn)率及組成的影響。利用同位素示蹤方法認(rèn)識(shí)重整耦合過程對(duì)焦油形成的作用機(jī)理。論文工作成果為煤熱解定向轉(zhuǎn)化提供實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)及理論依據(jù)。以淖毛湖原煤(NMH-R)及其各顯微組分富集物(包括淖毛湖富鏡質(zhì)組煤NMH-V、淖毛湖富惰質(zhì)組煤NMH-I和淖毛湖富殼質(zhì)組煤NMH-E)為樣品,在常壓固定床進(jìn)行熱解實(shí)驗(yàn)研究,結(jié)果表明,溫度和反應(yīng)氣氛對(duì)四種樣品焦油產(chǎn)率均有不同程度的影響。隨著熱解溫度的提高,焦油產(chǎn)率均表現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì),半焦產(chǎn)率隨著溫度的增加而減少。NMH-R在650 ~oC時(shí)獲得最大焦油產(chǎn)率,NMH-V在600 ~oC時(shí)獲得最大焦油產(chǎn)率。600 ~oC時(shí),原煤熱解與甲烷二氧化碳重整耦合(CP-CRM)過程的焦油產(chǎn)率是N_2氣氛下熱解焦油產(chǎn)率的1.27倍。熱解焦油組成分析表明,焦油中脂肪類物質(zhì)以飽和脂肪烴為主,含氧類物質(zhì)以酚類物質(zhì)為主。CP-CRM可提升焦油的產(chǎn)率,但同時(shí)也會(huì)降低焦油的輕質(zhì)組分的含量。NMH-V在CP-CRM過程中產(chǎn)生的焦油具有較高的酸性物質(zhì)含量。同位素示蹤實(shí)驗(yàn)分析證明重整氣氛提高焦油產(chǎn)率的原因是CRM過程產(chǎn)生自由基作用于煤裂解碎片,使其得到快速穩(wěn)定,并且主要作用于含苯環(huán)的物質(zhì)的穩(wěn)定,使其含量增加,而對(duì)脂肪族物質(zhì)影響不大;CRM對(duì)不同的顯微組分富集物有不同的作用效果,取代強(qiáng)度或取代基的個(gè)數(shù)都會(huì)由于煤樣的不同而有所不同。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ530.2
【文章目錄】：
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 低變質(zhì)煤及其顯微組分
    1.2 煤熱解概述
        1.2.1 煤分子間作用力
        1.2.2 煤熱解過程
        1.2.3 煤熱解反應(yīng)機(jī)理
    1.3 煤的結(jié)構(gòu)模型
    1.4 煤熱解發(fā)展
        1.4.1 煤熱解工藝
        1.4.2 煤熱解條件
        1.4.3 煤熱解催化劑的研究
    1.5 甲烷二氧化碳重整
        1.5.1 甲烷的活化
        1.5.2 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)
    1.6 選題依據(jù)和研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 煤樣的制備與分析
        2.1.1 煤樣工業(yè)分析和元素分析
        2.1.2 煤樣組成分析
        2.1.3 煤樣處理
        2.1.4 紅外光譜分析
        2.1.5 總酸基與羥基滴定
    2.2 催化劑
    2.3 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.4 產(chǎn)物分析
        2.4.1 產(chǎn)物產(chǎn)率計(jì)算
        2.4.2 焦油性質(zhì)分析
3 煤及顯微組分在甲烷二氧化碳重整過程中耦合熱解特性
    3.1 煤及其顯微組分紅外光譜分析
    3.2 反應(yīng)條件對(duì)CP-CRM過程產(chǎn)物的影響
        3.2.1 溫度對(duì)熱解產(chǎn)物的影響
        3.2.2 原煤及顯微組分富集煤對(duì)熱解產(chǎn)物分布的影響
    3.3 礦物質(zhì)及結(jié)構(gòu)對(duì)焦油產(chǎn)率的影響
        3.3.1 礦物質(zhì)對(duì)焦油產(chǎn)率的影響
        3.3.2 煤結(jié)構(gòu)對(duì)焦油產(chǎn)率的影響
    3.5 本章小結(jié)
4 煤熱解與甲烷二氧化碳重整耦合對(duì)煤熱解焦油的影響
    4.1 煤的焦油品質(zhì)分析
        4.1.1 熱解焦油的模擬蒸餾分析
        4.1.2 焦油的核磁共振分析
        4.1.3 焦油的GC-MS分析
    4.2 CP-CRM過程同位素分析
        4.2.1 苯類MS分析
        4.2.2 直鏈烷烴MS分析
        4.2.3 萘類物質(zhì)MS分析
        4.2.4 含氧類物質(zhì)MS分析
    4.3 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2888673