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水熱法楊木半維素的分離與預(yù)水解液中低聚木糖的純化

發(fā)布時間:2020-11-16 21:31
   木質(zhì)纖維原料組分的高效分離和轉(zhuǎn)化是實現(xiàn)木質(zhì)纖維原料全組分綜合利用的有效途徑,也是當(dāng)今社會發(fā)展的必然趨勢。在制漿造紙過程中,主要利用原料中的纖維素和部分半纖維素,而絕大部分木質(zhì)素和部分半纖維素被視作廢棄副產(chǎn)物進(jìn)入堿回收工段進(jìn)行焚燒,因而造成了纖維資源的極大浪費(fèi),同時這也會帶來一些環(huán)境問題。本文以楊木為原料,首先對木片進(jìn)行熱水預(yù)處理分離半纖維素,然后對預(yù)水解液進(jìn)行純化處理,同時利用純化后的預(yù)水解液制備功能性低聚木糖,以期實現(xiàn)半纖維素的高效利用,為木質(zhì)纖維資源的高值化利用提供一定的理論指導(dǎo)和技術(shù)支持。探討了不同P因子工藝條件下楊木熱水預(yù)處理過程中半纖維素糖類、酸溶木質(zhì)素、乙酸和醛類物質(zhì)的溶出規(guī)律。實驗結(jié)果顯示:在熱水預(yù)處理過程中,P因子較適宜的范圍是685~1225,此范圍內(nèi)楊木中的半纖維素糖類能夠較好的溶出,并且原料中總木糖溶出率高達(dá)51.8%。預(yù)水解液中木糖、酸溶木質(zhì)素、乙酸、糠醛等含量與P因子成正比,而低聚木糖含量隨P因子的增加則呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢。當(dāng)P因子為717時,預(yù)水解液中低聚木糖含量高達(dá)10.24 g/L,原料中總木糖溶出率為44.2%,酸溶木質(zhì)素、乙酸、糠醛等非糖類物質(zhì)含量較低,這有利于后續(xù)低聚木糖和木糖的分離提取,進(jìn)而生產(chǎn)聚合度為2~6的功能性低聚木糖產(chǎn)品。采用活性炭吸附對P因子為717條件下的原始預(yù)水解液進(jìn)行初步純化。研究了吸附過程中處理時間、活性炭用量和pH值對原始預(yù)水解液中木質(zhì)素去除率及總木糖損失率的影響,并對木質(zhì)素在活性炭表面的吸附行為進(jìn)行了探究。結(jié)果表明:活性炭與預(yù)水解液中木質(zhì)素的吸附作用受二者之間的靜電作用影響,木質(zhì)素在活性炭表面的吸附為非均相吸附;钚蕴课饺コA(yù)水解液中木質(zhì)素的較優(yōu)處理工藝條件為:處理時間10 min、活性炭用量0.8%和pH值3.6,此條件下,預(yù)水解液中木質(zhì)素去除率較高為57.3%,總木糖損失率較低為3.1%,木質(zhì)素脫除選擇性較高為95.0%。采用漆酶結(jié)合活性炭處理對一級活性炭處理液(AC-PHL)進(jìn)一步純化。探究了漆酶用量、處理時間、處理溫度、pH值和活性炭用量對木質(zhì)素去除效果的影響。結(jié)果表明,在pH值為3.6、溫度為45°C、時間為2 h、酶用量為1 U/g和活性炭用量0.6%條件下,AC-PHL中木質(zhì)素去除率為70.2%,總木糖損失率僅為3.7%。經(jīng)過活性炭、漆酶結(jié)合活性炭處理后,原始預(yù)水解液中木質(zhì)素去除率顯著提高到87.3%,總木糖損失率達(dá)較低值6.7%。采用氫氧化鈣結(jié)合活性炭處理對原始預(yù)水解液進(jìn)行純化。探究了氫氧化鈣去除木質(zhì)素的機(jī)理,優(yōu)化氫氧化鈣和活性炭處理條件。研究表明,氫氧化鈣處理過程主要通過吸附和形成木質(zhì)素-鈣離子復(fù)合物兩種方式去除木質(zhì)素。經(jīng)過氫氧化鈣處理后,預(yù)水解液中糠醛和木質(zhì)素被有效去除,乙酸濃度明顯增加,而木糖組分濃度基本不變。pH值對活性炭吸附效果影響較大,隨活性炭用量的增加,活性炭對聚合度大于6的低聚木糖(低聚木糖_(聚合度6))的吸附能力明顯大于對聚合度2~6的低聚木糖(低聚木糖_(聚合度2~6))的吸附。氫氧化鈣結(jié)合活性炭處理的較優(yōu)條件為氫氧化鈣用量0.6%、活性炭用量0.4%和活性炭處理pH值5,此條件下原始預(yù)水解液中木質(zhì)素和糠醛去除率分別為67.7%和70.1%,總木糖損失率為5.9%。采用漆酶/木聚糖酶組合處理對經(jīng)氫氧化鈣處理后的預(yù)水解液(CH-PHL)進(jìn)行進(jìn)一步純化。探究了漆酶結(jié)合木聚糖酶處理與單一漆酶處理及木聚糖酶處理對CH-PHL中木質(zhì)素去除率和低聚木糖_(聚合度2~6)含量的影響。結(jié)果表明,漆酶結(jié)合木聚糖酶處理具備單一漆酶及木聚糖酶處理過程的優(yōu)點(diǎn),能夠在有效去除木質(zhì)素的同時,顯著提高低聚木糖_(聚合度2~6)的含量及后續(xù)活性炭處理過程木質(zhì)素去除效率。漆酶結(jié)合木聚糖酶處理的較優(yōu)工藝條件為漆酶用量1 U/g、木聚糖酶用量2 U/g、處理溫度55°C、處理時間3 h和pH值5.5,在此酶處理條件下,原始預(yù)水解液中木質(zhì)素去除率為51.8%,低聚木糖_(聚合度2~6)含量提高了40.3%,占原始預(yù)水解液中總木糖含量的66.5%。對漆酶結(jié)合木聚糖酶處理后的CH-PHL采用活性炭吸附處理,以有效去除木質(zhì)素、糠醛等非糖類組分。結(jié)果表明,經(jīng)過“氫氧化鈣-漆酶結(jié)合木聚糖酶-活性炭”處理流程后,原始預(yù)水解液中木質(zhì)素、糠醛去除率分別為80.1%和94.0%,低聚木糖_(聚合度2~6)含量提高了37.8%,占原始預(yù)水解液中總木糖含量的65.3%。
【學(xué)位單位】:齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位年份】:2019
【中圖分類】:TS721.1;TQ351.012
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 前言
    1.2 植物纖維原料的應(yīng)用現(xiàn)狀
    1.3 半纖維素的分離提取
        1.3.1 酸預(yù)處理
        1.3.2 堿預(yù)處理
        1.3.3 離子液體預(yù)處理
        1.3.4 熱水預(yù)處理
    1.4 預(yù)水解液中主要組分及性質(zhì)
        1.4.1 呋喃類衍生物
        1.4.2 酚類化合物
        1.4.3 羧酸類化合物
    1.5 預(yù)水解液純化
        1.5.1 物理法
        1.5.2 化學(xué)法
        1.5.3 生物法
    1.6 低聚木糖的制備
        1.6.1 酸水解
        1.6.2 酶水解
    1.7 論文的研究目的、意義和主要內(nèi)容
        1.7.1 論文的研究目的、意義
        1.7.2 論文的主要內(nèi)容
第2章 熱水預(yù)處理過程中P因子對楊木半纖維素溶出效果的影響..
    2.1 實驗原料與方法
        2.1.1 實驗原料及試劑
        2.1.2 實驗儀器
        2.1.3 實驗方法
    2.2 結(jié)果與討論
        2.2.1 楊木片化學(xué)組分分析
        2.2.2 P因子對預(yù)水解液中總糖、戊糖和己糖含量的影響
        2.2.3 P因子對預(yù)水解液中木糖組分含量及總木糖提取率的影響
        2.2.4 P因子對預(yù)水解液中其他糖類組分含量的影響
        2.2.5 P因子對預(yù)水解液中酸溶木質(zhì)素含量及pH值的影響
        2.2.6 P因子對預(yù)水解液中乙酸含量的影響
        2.2.7 P因子對預(yù)水解液中糠醛及羥甲基糠醛含量的影響
    2.3 本章小結(jié)
第3章 活性炭處理純化楊木預(yù)水解液
    3.1 實驗原料與方法
        3.1.1 實驗原料及試劑
        3.1.2 實驗儀器
        3.1.3 實驗方法
    3.2 結(jié)果與討論
        3.2.1 活性炭處理時間對木質(zhì)素去除率的影響
        3.2.2 活性炭用量對木質(zhì)素、總木糖含量及木質(zhì)素去除選擇性的影響
        3.2.3 活性炭用量對水解液中木質(zhì)素平衡吸附量和總木糖吸附量的影響
        3.2.4 pH值對水解液中木質(zhì)素去除率和活性炭表面電位的影響
        3.2.5 活性炭吸附過程中木質(zhì)素平衡吸附等溫線及總木糖吸附等溫線
        3.2.6 比表面積及孔體積分析
        3.2.7 高位熱值分析
        3.2.8 傅里葉紅外光譜(FTIR)分析
    3.3 本章小結(jié)
第4章 漆酶結(jié)合活性炭吸附處理純化楊木預(yù)水解液
    4.1 實驗原料與方法
        4.1.1 實驗原料及試劑
        4.1.2 實驗儀器
        4.1.3 實驗方法
    4.2 結(jié)果與討論
        4.2.1 漆酶處理工藝條件的優(yōu)化
        4.2.2 漆酶結(jié)合活性炭處理對一級活性炭處理液中木質(zhì)素、總木糖含量的影響
        4.2.3 二段活性炭處理過程中木質(zhì)素平衡吸附等溫線及總木糖吸附等溫線
        4.2.4 各處理階段所得預(yù)水解液中木質(zhì)素與總木糖含量
        4.2.5 活性炭-漆酶-活性炭純化預(yù)水解液工藝流程
    4.3 本章小結(jié)
第5章 氫氧化鈣結(jié)合活性炭處理純化楊木預(yù)水解液
    5.1 實驗原料與方法
        5.1.1 實驗原料及試劑
        5.1.2 實驗儀器
        5.1.3 實驗方法
    5.2 結(jié)果與討論
        5.2.1 預(yù)水解液化學(xué)組分分析
        5.2.2 氫氧化鈣存在形式對預(yù)水解液中木質(zhì)素含量的影響
        5.2.3 不同處理過程所得木質(zhì)素的紅外官能團(tuán)的分析比較
        5.2.4 氫氧化鈣用量對預(yù)水解液中組分含量的影響
        5.2.5 氫氧化鈣結(jié)合活性炭處理過程中pH值對預(yù)水解液中組分含量的影響
        5.2.6 氫氧化鈣結(jié)合活性炭處理對預(yù)水解液中組分含量的影響
        5.2.7 氫氧化鈣和活性炭處理順序?qū)︻A(yù)水解液中組分含量的影響
        5.2.8 各純化階段所得預(yù)水解液中組分含量
        5.2.9 氫氧化鈣結(jié)合活性炭處理純化預(yù)水解液工藝流程
    5.3 本章小結(jié)
第6章 漆酶結(jié)合木聚糖酶處理預(yù)水解液制備低聚木糖
    6.1 實驗原料與方法
        6.1.1 實驗原料及試劑
        6.1.2 實驗儀器
        6.1.3 實驗方法
    6.2 結(jié)果與討論
        6.2.1 預(yù)水解液化學(xué)組分分析
        6.2.2 漆酶處理對氫氧化鈣處理液中木質(zhì)素含量的影響
        6.2.3 木聚糖酶處理對氫氧化鈣處理液中低聚木糖含量的影響
        6.2.4 漆酶結(jié)合木聚糖酶處理對氫氧化鈣處理液中木質(zhì)素及低聚木糖含量的影響
        6.2.5 酶處理方式對氫氧化鈣處理液中木質(zhì)素、木糖及低聚木糖含量的影響
        6.2.6 漆酶結(jié)合木聚糖酶處理結(jié)合活性炭處理對氫氧化鈣處理液中各組分含量的影響
        6.2.7 各純化階段所得處理液中組分含量
        6.2.8 活性炭-漆酶結(jié)合木聚糖酶-活性炭處理純化預(yù)水解液工藝流程
    6.3 本章小結(jié)
第7章 結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
附錄
致謝
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