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纖維素基希夫堿銅(Ⅱ)配合物的制備及抗菌性能研究

發(fā)布時間:2020-11-14 19:30
   近年來,隨著科學技術和經濟的飛速發(fā)展,人們的環(huán)保意識也隨之增強,同時也促進了生活環(huán)境向著更健康、綠色、安全的方向發(fā)展,因此對可生物降解材料的關注和研究也逐漸增加。纖維素作為可生物降解材料的代表具有眾多優(yōu)點,但是它與大多數(shù)天然高分子一樣,在使用過程中不可避免地會遭受細菌的污染,從而影響其性能。因此為了有效解決細菌感染的問題,研發(fā)出具有抗菌性能的纖維素材料迫在眉睫。目前纖維素抗菌材料的制備方法都稍稍存在缺陷,因此本文將提出一種新型的方法來制備具有優(yōu)異抗菌活性的纖維素材料。將針葉木纖維作為原料,首先對其進行選擇性氧化得到雙醛纖維素纖維作為中間體,其次通過中間體中具有高反應活性的醛基與甘氨酸中的氨基進行希夫堿改性制備纖維素基希夫堿配體,最后將所得的配體與銅離子進行配位反應,成功合成出纖維素基希夫堿銅配合物。所得到的纖維素基希夫堿配體及配合物都具有廣譜抗菌作用。通過選擇性氧化針葉木纖維得到雙醛纖維素纖維。研究結果表明,將高碘酸鈉作為氧化劑,針葉木纖維的失重率和醛基含量均隨著氧化劑濃度的增加而不斷增加。原料針葉木纖維的醛基含量為1570μmol/g,而當氧化劑濃度增加到0.3 mol/L時,醛基含量增加了205%,達到了4793μmol/g。醛基含量與失重率之間呈正相關關系。隨著氧化濃度的增加,在氧化過程中纖維素分子結構逐漸變得松散,結晶度顯著降低。經氧化作用后,纖維表面變得更加光滑。利用雙醛纖維素纖維作為中間體,將其與甘氨酸進行希夫堿反應制備纖維素基希夫堿配體,然后將所得配體與銅離子發(fā)生配位反應得到纖維素基希夫堿銅配合物。研究結果表明,在得到纖維素基希夫堿配體后,纖維的醛基含量顯著減少。在紅外譜圖中位于1732 cm~(-1)的醛羰基的特征吸收峰減弱,此外,在1631 cm-~1出現(xiàn)了新的吸收峰,其為亞胺基的特征吸收峰,說明希夫堿反應的成功進行。當配體與銅離子發(fā)生配位反應制備得到纖維素基希夫堿銅配合物時,紅外譜圖中,亞胺基的特征吸收峰出現(xiàn)了紅移的現(xiàn)象,并且出現(xiàn)了Cu-N和Cu-O配位鍵的吸收峰。此外,在纖維素基希夫堿銅配合物的XRD譜圖中,出現(xiàn)了三個新的衍射峰。纖維素基希夫堿銅配合物的紫外-可見光光譜的吸收峰相對于纖維素基希夫堿配體也出現(xiàn)了明顯的紅移現(xiàn)象。以上結果均表明纖維素基希夫堿配體及其銅配合物的成功制備。制備得到的纖維素基希夫堿配體及其銅配合物對于以大腸桿菌為代表的革蘭氏陰性菌和以金黃色葡萄球菌為代表的革蘭氏陽性菌都有一定的抗菌效果,具備廣譜抗菌的性能。采用激光共聚焦顯微鏡來觀察細菌細胞的凋亡情況,發(fā)現(xiàn)當加入纖維素基希夫堿銅配合物纖維之后,兩種細菌懸浮液中存活的細菌細胞數(shù)量均大大減少。通過掃描電鏡來觀察細菌細胞的表面形貌,發(fā)現(xiàn)當加入纖維素基希夫堿銅配合物纖維之后,兩種細菌細胞都出現(xiàn)了明顯的皺縮和破損。分別采用瓊脂平皿擴散法和OD600法評價纖維素基希夫堿配體及其銅配合物纖維對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗菌效果。研究結果表明,銅離子的加入使得纖維素基希夫堿銅配合物的抑菌圈寬度顯著增加,分別為5.48 mm和7.21 mm,OD600值減小。此外,隨著配位反應時間的延長,纖維素基希夫堿銅配合物的抑菌圈寬度也隨之增加,OD600值隨之減小,即纖維素基希夫堿銅配合物纖維的抗菌性能隨著反應時間的延長而增加。所制備得到的纖維素基希夫堿配體及其銅配合物纖維對以大腸桿菌為代表的革蘭氏陰性菌和以金黃色葡萄球菌為代表的革蘭氏陽性菌都有優(yōu)異的抗菌活性,有望為研究更加綠色環(huán)保的纖維素抗菌材料提供更廣闊的途徑。
【學位單位】:陜西科技大學
【學位級別】:碩士
【學位年份】:2019
【中圖分類】:O641.4;TQ352.79
【部分圖文】:

纖維素大分子,構象


纖維素基希夫堿銅(II)配合物的制備及抗菌性能研究纖維素基希夫堿及其金屬配合物的研究進展纖維素作為可生物降解材料中的代表,屬于可再生資源。取之不盡,用之不竭由 β-D-吡喃葡萄糖環(huán)通過 1,4-β 苷鍵連接而成的線性高分子。纖維素大分子鏈基環(huán)中含有 3 個醇羥基,容易被改性,因此可以在纖維素大分子鏈上引入羧基功能性基團,從而賦予纖維素更多更獨特的功能。纖維素大分子鏈的構象如圖。

示意圖,生物聚合物,纖維素,原材料


夫堿及其金屬配合物的研究進展生物降解材料中的代表,屬于可再生資源。取之不盡萄糖環(huán)通過 1,4-β 苷鍵連接而成的線性高分子。纖維素 個醇羥基,容易被改性,因此可以在纖維素大分子鏈上從而賦予纖維素更多更獨特的功能。纖維素大分子鏈圖 1-2 纖維素大分子鏈的構象Fig. 1-2 The constellation of cellulose macromolecule chain植物,是自然界中取之不盡、用之不竭的自然資源[45]。此纖維素可以在各個領域發(fā)揮其優(yōu)勢,如食品加工、醫(yī)廢水處理、日;瘜W用品、抗菌等各個方面[46],如圖

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陜西科技大學碩士學位論文1.5.3 技術路線纖維素基希夫堿配體及其銅配合物的制備是研究的重難點和核心。本課題圍繞纖維素基希夫堿銅配合物的制備過程,采用 SEM、FT-IR、XRD、UV-Vis、ICP-AES 等對所制備纖維素基希夫堿配體及其銅配合物的形貌、晶型等性能進行表征分析。具體技術路線如圖 1-4 所示:
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本文編號:2883876

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