由于工業(yè)化和城市化的不斷發(fā)展,環(huán)境污染問(wèn)題日益加重,特別是工業(yè)和城市廢水中的重金屬嚴(yán)重威脅生態(tài)環(huán)境以及人類健康。重金屬離子易溶于水并隨水遷移,滲透到周圍的土壤和地下水,污染范圍廣,已成為危害生態(tài)環(huán)境的關(guān)鍵問(wèn)題。另外,重金屬離子無(wú)法在自然界中分解,會(huì)沿著食物鏈在生物體內(nèi)逐漸累積,最終會(huì)危害到人類健康。在眾多重金屬離子中,銅離子(Cu(II))是一種環(huán)境中廣泛存在的重金屬污染物,主要由電鍍?cè)　㈦姎�、木漿生產(chǎn)及化肥工業(yè)等行業(yè)產(chǎn)生。人體中富集過(guò)量的Cu(II)會(huì)導(dǎo)致體虛、厭食、肝硬化以及神經(jīng)疾病等癥狀。因此,高效去除水中Cu(II)的研究具有重要意義。到目前為止,研究人員已探索出多種方法處理重金屬污染的廢水,包括化學(xué)沉淀、吸附法、離子交換和電化學(xué)法等。吸附法由于操作簡(jiǎn)便、成本低、效率高并且不會(huì)造成二次污染的優(yōu)點(diǎn),是目前最常用的方法。吸附法使用的材料包括生物材料、碳材料、金屬氧化物納米顆粒和合成聚合物等。其中,天然生物材料殼聚糖(CS)由于分子鏈上具有大量的氨基和羥基官能團(tuán),可與重金屬離子發(fā)生螯合反應(yīng)形成絡(luò)合物,因此對(duì)重金屬具有高效的吸附能力,目前被廣泛用作去除金屬離子的吸附材料。靜電紡絲是一種高效的納米纖維膜制備技術(shù),使材料獲得具有大比表面積、高孔隙率和高透氣性等優(yōu)異特性,有利于材料吸附性能的提高,是重金屬吸附領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本工作采用靜電紡絲技術(shù),以CS作為基體材料,通過(guò)添加TiO_2納米粒子以及改變CS微觀形貌,分別制備了CS基共混纖維膜和疊層纖維膜,研究了不同吸附膜對(duì)Cu(II)的吸附性能。主要研究?jī)?nèi)容包括以下三個(gè)方面:(1)通過(guò)共混電紡制備了二氧化鈦/殼聚糖/聚(乳酸-己內(nèi)酯)(TiO_2/CS/P(LLA-CL))復(fù)合纖維膜。研究了復(fù)合膜中TiO_2含量、pH值、吸附時(shí)間以及溶液初始濃度對(duì)Cu(II)吸附性能的影響。吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,含有2%TiO_2的復(fù)合纖維膜在pH值為5.0時(shí)具有最大吸附量,最大吸附量可以達(dá)到190.5 mg/g。FTIR和XPS研究結(jié)果表明在吸附過(guò)程中發(fā)生了離子交換和螯合反應(yīng)。BET結(jié)果證明了復(fù)合納米纖維中的TiO_2納米顆粒增加了復(fù)合纖維膜的比表面積,使得吸附位點(diǎn)增多。吸附動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附等溫線符合Langmuir等溫模型。循環(huán)吸附-脫附實(shí)驗(yàn)表明TiO_2/CS/P(LLA-CL)復(fù)合吸附劑具有良好的穩(wěn)定性。(2)在保證CS基吸附劑的穩(wěn)定性的同時(shí),為了進(jìn)一步提高吸附量,研究了多形貌CS膜的可控電紡,使其具有更高的比表面積,增加其吸附位點(diǎn)。通過(guò)改變CS的溶劑和濃度,研究具有高比表面積的CS多形貌結(jié)構(gòu)的電紡條件以獲得優(yōu)異吸附性能的CS新型吸附劑。結(jié)果表明CS濃度為3%時(shí),使用體積比為1:9的甲酸/六氟異丙醇(FA/HFIP)混合溶劑,成功制備出純CS纖維。使用90%乙酸為溶劑的條件下,降低CS濃度,在CS濃度為2%時(shí),得到了尺寸均一的CS凹半球微粒,平均直徑為1.22μm。為進(jìn)一步研究CS新型結(jié)構(gòu)吸附膜奠定了基礎(chǔ)。(3)通過(guò)靜電紡絲層組裝技術(shù)制備了具有疊層結(jié)構(gòu)的新型CS吸附劑。CS膜在吸附前浸泡在1 M碳酸鈉溶液中進(jìn)行穩(wěn)定化處理。研究了膜的微觀結(jié)構(gòu)、pH值、吸附時(shí)間以及Cu(II)初始溶液濃度對(duì)CS膜吸附性能的影響。吸附結(jié)果表明三層結(jié)構(gòu)的CS吸附膜與其他結(jié)構(gòu)CS膜相比,達(dá)到吸附平衡時(shí)間更短,僅需60分鐘,最大吸附容量為276.2 mg/g,在初始濃度為100 mg/L時(shí)表現(xiàn)出約100%的高去除率。吸附數(shù)據(jù)遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型以及Langmuir等溫模型。通過(guò)XPS和FTIR研究了CS吸附機(jī)理,結(jié)果表明CS中的羥基和氨基通過(guò)螯合作用參與了Cu(II)的吸附過(guò)程,并且協(xié)同CS的微觀結(jié)構(gòu),使CS疊層結(jié)構(gòu)吸附劑的吸附效率大大提高。
【學(xué)位單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O647.33;TQ051.893;X703
【部分圖文】：

第 1 章 緒論。CS 對(duì)重金屬優(yōu)異的吸附行為主要是由于其分子鏈上存在的大量羥羥基的存在使 CS 與水具有很好的親和性，另外羥基與氨基的存在屬離子發(fā)生螯合作用，有效吸附重金屬。CS 可以從魚(yú)類和甲殼類動(dòng)廉，面對(duì)日益嚴(yán)重的重金屬污染問(wèn)題、日益增長(zhǎng)的高效吸附劑需求以求，CS 無(wú)疑是重金屬?gòu)U水處理最具吸引力的材料之一。

圖 1.2 靜電紡絲裝置圖Fig.1.2 Electrospinning facility電紡絲的影響因素電紡絲的因素包括聚合物參數(shù)、溶液參數(shù)、控制參數(shù)和環(huán)境參合物的種類、相對(duì)分子質(zhì)量以及對(duì)應(yīng)的溶劑體系。溶液參數(shù)包導(dǎo)電性�？刂茀�(shù)包括施加電壓、推速以及金屬針尖與收集數(shù)包括相對(duì)濕度和溫度。以上參數(shù)都會(huì)對(duì)電紡纖維形貌造成控制靜電紡絲產(chǎn)物的形貌，了解這些電紡參數(shù)具有重要意義。物參數(shù)

圖 1.3 靜電紡絲的層組裝的過(guò)程示意圖Fig.1.3 Layer-by-layer assembly process of electrospinning[92]使用靜電紡絲與靜電噴霧技術(shù)通過(guò)物理沉積將醋酸纖維素（C層組裝制備了三維結(jié)構(gòu)的 CA/CS 復(fù)合膜，由于獨(dú)特的孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)的細(xì)胞培養(yǎng)能力。Xiong 等[93]配制了兩種不同濃度的聚丙烯腈（兩種溶液通過(guò)靜電紡絲得到了兩種不同纖維直徑的 PAN 纖維，使組裝的方法將兩種不同直徑的纖維交替沉積最后成功制備出疊層維膜，該膜的孔徑分布較寬具有低的過(guò)濾阻力，高效的過(guò)濾效率性能和良好的傳輸性。因此，通過(guò)靜電紡絲層組裝技術(shù)可以疊加聚異性能，而且得到的疊層結(jié)構(gòu)具有更大的孔隙率和比表面積。電紡絲在重金屬吸附領(lǐng)域的研究
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