煤電化學(xué)氣化是通過電化學(xué)的方法實(shí)現(xiàn)煤在低溫下的氣化過程,與傳統(tǒng)煤氣化相比,煤電化學(xué)氣化具有低能耗、綠色環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。該項(xiàng)研究對于實(shí)現(xiàn)煤資源的高效、潔凈利用,以及煤化工行業(yè)的發(fā)展具有重要意義。本課題在前人研究工作的基礎(chǔ)上,采用計(jì)時電流、極化曲線等電化學(xué)方法以及氣相色譜、傅立葉變換紅外光譜、氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用等物理表征技術(shù)對煤電化學(xué)氣化的機(jī)理和動力學(xué)進(jìn)行了初步研究,研究內(nèi)容和得到的主要結(jié)論如下:(1)通過氣相色譜分析,陰極產(chǎn)生的氣體為純凈的H2;酸洗煤電化學(xué)氣化過程中陽極氣體未檢測出CO2和CO;除灰煤電化學(xué)氣化過程中檢測出少量的CO2,未檢測到CO。實(shí)驗(yàn)過程中,陽極還檢測到痕量的H2產(chǎn)生。(2)紅外光譜分析表明,電解后煤表面的羥基以及酚、醇、醚的C-O基團(tuán)含量大大增加,說明了煤發(fā)生電化學(xué)氣化反應(yīng)有含氧官能團(tuán)生成。(3)在GC-MS檢測中發(fā)現(xiàn),電解后萃取物中產(chǎn)生了新的含氧衍生物,其多為酯類、硅氧烷、羧酸類等,可以推斷,在煤漿的電解過程中,原煤中的有機(jī)物質(zhì)發(fā)生了氧化,生成了新的含氧的有機(jī)中間產(chǎn)物。(4)明確煤電化學(xué)氣化過程的機(jī)理為:在低于析氧電勢下,煤電化學(xué)氣化的機(jī)理是煤顆粒表面的官能團(tuán)在電極表面被氧化生成含氧官能團(tuán)和少量的CO2;在高于析氧電勢時,O2氧化煤顆粒為主反應(yīng),煤顆粒在電極表面的氧化為副反應(yīng)。(5)通過對極化曲線的研究得到了塔菲爾曲線相關(guān)參數(shù),參數(shù)表明Fe2+的添加降低了煤電化學(xué)極化的過電勢,促進(jìn)了煤電化學(xué)氣化反應(yīng);而Fe3+的添加增大了煤電化學(xué)極化的過電勢,阻礙了煤與電極表面發(fā)生反應(yīng)。
【學(xué)位單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：TQ541
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 我國能源現(xiàn)狀與能源結(jié)構(gòu)
    1.2 煤氣化技術(shù)
        1.2.1 傳統(tǒng)煤氣化技術(shù)
        1.2.2 煤電化學(xué)氣化技術(shù)
    1.3 煤電化學(xué)氣化的機(jī)理及動力學(xué)研究進(jìn)展
        1.3.1 煤電化學(xué)氣化機(jī)理研究
        1.3.2 煤電化學(xué)氣化動力學(xué)研究
    1.4 本論文的研究內(nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容和方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)儀器和設(shè)備
    2.2 原料和試劑
    2.3 實(shí)驗(yàn)裝置與條件
        2.3.1 碳酸鹽含量測定
        2.3.2 煤電化學(xué)氣化
        2.3.3 GC-MS萃取實(shí)驗(yàn)
    2.4 實(shí)驗(yàn)方法
第三章 煤中碳酸鹽含量及吸附氣體量的測定
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)條件與過程
    3.3 結(jié)果與分析
        3.3.1 原煤中碳酸鹽二氧化碳含量的測定
        3.3.2 漸進(jìn)升溫氣體量
        3.3.3 漸進(jìn)升溫兩種填料方式試驗(yàn)結(jié)果對比
        3.3.4 恒溫 60℃的兩種填料方式實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較
        3.3.5 改變起始溫度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果
        3.3.6 改變終止溫度的實(shí)驗(yàn)結(jié)果
        3.3.7 氣體的氣相色譜檢測結(jié)果
        3.3.8 原煤的BET測試
        3.3.9 實(shí)驗(yàn)用煤樣的制取與分析
    3.4 本章小結(jié)
第四章 煤電化學(xué)氣化的機(jī)理及動力學(xué)的研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)過程
    4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        4.3.1 文獻(xiàn)機(jī)理驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)
2+作為催化劑對酸洗煤煤漿進(jìn)行電解'>        4.3.2 以Fe²⁺作為催化劑對酸洗煤煤漿進(jìn)行電解
        4.3.3 相同電解電壓下電解不同條件下煤漿
        4.3.4 恒電位電解過程中陰、陽極氣體成分分析
2+、Fe³⁺含量'>        4.3.5 恒電位電解后Fe²⁺、Fe³⁺含量
        4.3.6 電解過程中陰極氣體產(chǎn)量
        4.3.7 電解前后煤樣的紅外光譜研究
    4.4 本章總結(jié)
第五章 煤電化學(xué)氣化的動力學(xué)研究
    5.1 煤電化學(xué)氣化的動力學(xué)研究概述
    5.2 陽極電解液的成分檢測（GC-MS）
    5.3 煤漿電解的極化曲線
        5.3.1 極化曲線的測定條件
        5.3.2 三價鐵作催化劑時極化曲線
        5.3.3 二價鐵作催化劑時極化曲線
    5.4 煤電化學(xué)氣化過程中塔菲爾方程
        5.4.1 塔菲爾方程
        5.4.2 無催化劑時，除灰煤極化曲線的塔菲爾方程
2+作為催化劑時，除灰煤極化曲線的塔菲爾方程'>        5.4.3 Fe²⁺作為催化劑時，除灰煤極化曲線的塔菲爾方程
3+作為催化劑時，除灰煤極化曲線的塔菲爾方程'>        5.4.4 Fe³⁺作為催化劑時，除灰煤極化曲線的塔菲爾方程
    5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文

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