燃煤產(chǎn)生的NOx是PM2.5的主要來源,也是形成霧霾的主要成因之一。目前的燃煤污染治理基本包括燃燒前洗選、鍋爐改造和燃燒后的煙氣脫硝,這些方法已得到廣泛應(yīng)用,其中煙氣脫硝最為有效。燃煤散燒大部分屬于低空無序排放,其排放的污染物巨大,嚴重危害人體健康,但采用目前傳統(tǒng)方法無法有效治理。近期,政府出臺了一系列相關(guān)替代燃煤散燒政策。這些政策為改善燃煤散燒造成的環(huán)境污染起到推進作用。但存在諸多限制,如消費成本較高、使用效率較低、農(nóng)村居民住所分散等,這些限制妨礙到民用散燒煤被非煤基燃料全面替代。因此,使用炭基潔凈燃料代替民用散燒原煤來治理燃煤型污染勢在必行,同時對炭基潔凈燃料制備及使用中降低污染物排放機理的系統(tǒng)研究也至關(guān)重要。本課題以煤熱解和焦燃燒兩步減氮脫硝為核心來制備炭基潔凈燃料,主要探討引入的可有效降低焦炭燃燒NOx排放量的助劑的催化脫硝影響及機理,具有重要的實用價值和科學意義�；跓煔饷撓鮂e基和Ce基催化劑的強催化脫硝活性,提出在燃燒前引入鐵鈰復合助劑來達到燃燒過程的原位催化脫硝效果。本課題主要通過調(diào)整Fe_2O_3和CeO_2復合助劑的添加比例,將一種催化脫硝物相FeCeOx引入潔凈焦炭燃燒過程中,制備出民用潔凈焦炭。分別在高溫管式爐和高性能固定床評價裝置上,考察了鐵基類型、添加量、Fe/Ce摩爾比對潔凈焦炭燃燒脫硝效率的影響規(guī)律,并利用XRD、XPS、TG-DSC等對實驗用的樣品進行表征與分析,及使用GC、煙氣分析儀對高溫熱解氣體和燃燒氣體進行檢測,最終在分析和討論的基礎(chǔ)上分析得到高溫燃燒過程中兩步減氮脫硝機理。主要研究結(jié)果如下:(1)燃燒過程中發(fā)生C-NO和CO-NO兩大主要還原脫硝反應(yīng):焦炭燃燒時局部會釋放大量的CO,與燃燒產(chǎn)生的NOx接觸發(fā)生還原作用;高溫燃燒時熾熱的焦炭自身有著強NOx還原作用。(2)在給定條件下,提高燃燒溫度均可減少焦炭燃燒所形成的NOx的排放量。經(jīng)過熱解得到的焦炭比原料煤燃燒排放的NOx量少,而且脫灰焦炭燃燒產(chǎn)生的NOx排放高于焦炭。(3)金屬助劑對煤熱解和焦燃燒過程中的含氮物質(zhì)遷移變化影響很大。鐵基助劑在熱解和燃燒過程中對含氮氣體釋放和還原均有顯著的作用,其中加入3%Fe_2O_3助劑的潔凈焦炭在900℃燃燒時NOx的減少率最高,減少率為58%。(4)鈰獨特的儲氧釋氧作用使得焦炭燃燒時的NOx的減少率進一步提高。當Fe/Ce摩爾比為2:1時,NOx的排放量為70 ppm,NOx的減少率達71%,有效降低了NOx的釋放。有效降低NOx釋放的途徑是:將焦炭在燃燒過程中形成的NOx被CO和C還原成N_2,而焦炭中Fe和Ce元素對上述過程具有顯著協(xié)同催化作用。
【學位單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TQ426;TQ534
【部分圖文】：

太原理工大學碩士研究生學位論文占比超過 70%[6]，近年來稍微有下降，如圖 1-1 是我國 2017 年行業(yè)劃分），電力和冶金約占 70%左右，均屬于比較大的工業(yè)生措施，同時已日漸成效。煤炭是可靠、廉價和可潔凈利用的能源統(tǒng)的橋梁，預(yù)測到 2030 年煤炭在一次能源消費結(jié)構(gòu)中仍占 50%的時間內(nèi)，煤炭仍然是我國主要能源。

太原理工大學碩士研究生學位論文 1500 ℃時，熱力型 NOx 出現(xiàn)增多，占 NOx 總量的 30%左稱作為溫度型 NOx。NOx 的生成[34-36]要做到：①降低燃燒溫度，避免局部高溫；高溫區(qū)的停留時間。Ox 是在燃料過濃燃燒時，揮發(fā)性物質(zhì)中的碳氫化合物高溫分解 N2反應(yīng)生成 HCN 和 N[37]，進一步與氧氣作用，快速反應(yīng)生氣中的 N2發(fā)生反應(yīng)，但是和熱力型 NOx 的反應(yīng)原理不同，實在燃燒過程中擴散到空氣中，也會由圖 1-4 的反應(yīng)途徑生量極少，主要與空氣過量條件和燃燒溫度有關(guān)。

圖 3-1 ZJ 中氮形態(tài)的 XPS 光譜圖及擬合Fig. 3-1 XPS spectrogram and fitting of nitrogen forms in ZJ圖 3-1 和表 3-1 可知，ZJ 中總氮含量在 1.33%，氮的形態(tài)主要是以 N 的復存在，如六元環(huán) N、五元環(huán) N 等環(huán)狀化合物，它們約占煤中全部含氮化其他含氮有機化合物主要是以游離的季氮形式，約占 20%：以氮氧化合物含量最少，約占 8%。經(jīng)過酸洗脫灰后形成的脫灰煤，同樣應(yīng)用 XPS 技術(shù)對 DZJ 中氮進行分析出氮元素形態(tài)分布，結(jié)果如圖 3-2 和表 3-1。
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本文編號：2864014